负载Rh的双亲性中空多孔纳米材料的设计合成及绿色催化性能表征
发布时间：2021-04-15 20:39
在过去的几十年,湖泊、海洋大面积遭受化学污染。环境问题在生产、生活中受到各界密切关注,寻求更安全、清洁、环保和绿色可持续的化学反应过程是大势所趋。在有机反应中,有机物和水的相溶性较差且反应中间体容易受到水的强亲核性影响,导致大部分反应的效率不容乐观,使得绝大多数有机反应过程强调无水体系。实际上以水作溶剂,具有廉价、低温、低压、低毒、不易燃烧和爆炸的特点,是有机反应的理想反应条件。水是二氯甲烷等被广泛应用的有机溶剂无法比拟的、最有潜力的绿色溶剂。在此基础上,设计以水为溶剂进行反应的固体催化剂是很有必要的。传统的加氢还原反应是在高压反应釜里高温进行的,这通常伴随着巨大的风险和有毒的易燃溶剂。虽然转移加氢法为硝基芳烃的还原提供了一种有吸引力的选择路径,其中肼被用作还原剂,但肼的细胞毒性在技术上和经济上都是一个挑战。本论文通过掺杂修饰了双亲性介孔硅材料,探究所得材料在温和条件下还原硝基芳烃的绿色催化效率和选择性。我们采用文献报道的方法制备出聚苯并恶嗪球PB,然后通过添加正硅酸四乙酯制备出包覆介孔二氧化硅壳层的纳米球PB@SiO2。在惰性气氛下,高温煅烧纳米球,聚合物热解形...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图1.1分层中空纳米结构反应器原理图[6]
第1章绪论3电化学储能对于实现可再生和可持续能源的利用极为重要，对高能量和功率密度、长期稳定性、安全性和低成本的储能装置的需求越来越大。在过去的十年中，为达到这些要求特别是在高级电极材料的设计中已进行了大量的研究工作。中空多孔纳米材料由于其独特的性质，如高的表面体积比，封装能力，以及突出的化学和热稳定性，被认为是高级储能应用的替代电极材料，广泛应用于超级电容器（SCS）、锂离子电池（LIBS）、钠离子电池（SIB）和锂硫电池（LSB）中。多孔空心纳米结构可以缩短电解质离子在电极材料中的扩散长度，提高其电化学容量和能力。此外，较大的表面可以增加电极与电解质的接触面积，可以更充分地利用活性物质。图1.2电化学储能的HCS及其衍生物种类[13]Zhang课题组总结了大量具有不同结构的中空碳纳米（HCS）衍生材料[13]（如图1.2所示），提供了用于电化学储能的HCS衍生纳米材料的全面概述。HCS衍生纳米材料分为两大类，HCS（单壳、双壳、多壳和蛋黄-壳）和HCS基杂化材料（HCS支撑、HCS涂层、三明治等）。
第1章绪论4超级电容器又称电化学电容器，由于其功率密度高、充放电迅速、使用寿命长、操作方便安全等优点，常被认为是一类很有前途的储能器件。根据超级电容器电极的储能机理可分为电双层电容和赝电容两种类型，电双层电容是由离子在活性物质表面的静电吸附产生的，而赝电容是由活性材料表面或附近的法拉第反应产生的。双层电容器材料的电化学性能在很大程度上取决于比表面积，而赝电容器材料的电化学性能则取决于氧化还原反应离子的插层。在电容器的应用中受到自放电和能量密度较低的限制，中空碳纳米结构为提高电极性能开发了新的思路，而其结构的优化和调控仍然是目前的一大难题。锂离子电池LIBS作为便携式设备和电动汽车的代表性电源，它们不仅具有能量密度高和使用寿命长的优点，在自放电速度和记忆效应中也表现出优异的性能，因此受到了广泛关注。典型的LIB由阳极和阴极以及离子渗透膜组成。为了实现大容量、高速率、长寿命的LIBS，阳极的性能起着重要的作用。需要详细考虑LIB阳极替代纳米材料的运输动力学和结构稳定性，如功能化碳、金属氧化物和金属硫化物。因此，具有较高理论容量的中空碳衍生纳米材料可以被认为是LIB阳极的有前途的候选材料。1.1.4环境修复中空多孔纳米材料是一种具有优异物理化学性质的新型纳米材料，广泛应用于生物医学、能源和催化等领域[14]。此外，此材料在环境污染的控制中也起着重要作用，可吸收重金属、抗生素和有害气体等污染物（如图1.3）。图1.3中空多孔纳米材料的应用[14]
【参考文献】：
期刊论文
[1]有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能（英文）[J]. 刘雨溪,邓积光,谢少华,王治伟,戴洪兴. 催化学报. 2016(08)
本文编号：3140046
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图1.1分层中空纳米结构反应器原理图[6]
第1章绪论3电化学储能对于实现可再生和可持续能源的利用极为重要，对高能量和功率密度、长期稳定性、安全性和低成本的储能装置的需求越来越大。在过去的十年中，为达到这些要求特别是在高级电极材料的设计中已进行了大量的研究工作。中空多孔纳米材料由于其独特的性质，如高的表面体积比，封装能力，以及突出的化学和热稳定性，被认为是高级储能应用的替代电极材料，广泛应用于超级电容器（SCS）、锂离子电池（LIBS）、钠离子电池（SIB）和锂硫电池（LSB）中。多孔空心纳米结构可以缩短电解质离子在电极材料中的扩散长度，提高其电化学容量和能力。此外，较大的表面可以增加电极与电解质的接触面积，可以更充分地利用活性物质。图1.2电化学储能的HCS及其衍生物种类[13]Zhang课题组总结了大量具有不同结构的中空碳纳米（HCS）衍生材料[13]（如图1.2所示），提供了用于电化学储能的HCS衍生纳米材料的全面概述。HCS衍生纳米材料分为两大类，HCS（单壳、双壳、多壳和蛋黄-壳）和HCS基杂化材料（HCS支撑、HCS涂层、三明治等）。
第1章绪论4超级电容器又称电化学电容器，由于其功率密度高、充放电迅速、使用寿命长、操作方便安全等优点，常被认为是一类很有前途的储能器件。根据超级电容器电极的储能机理可分为电双层电容和赝电容两种类型，电双层电容是由离子在活性物质表面的静电吸附产生的，而赝电容是由活性材料表面或附近的法拉第反应产生的。双层电容器材料的电化学性能在很大程度上取决于比表面积，而赝电容器材料的电化学性能则取决于氧化还原反应离子的插层。在电容器的应用中受到自放电和能量密度较低的限制，中空碳纳米结构为提高电极性能开发了新的思路，而其结构的优化和调控仍然是目前的一大难题。锂离子电池LIBS作为便携式设备和电动汽车的代表性电源，它们不仅具有能量密度高和使用寿命长的优点，在自放电速度和记忆效应中也表现出优异的性能，因此受到了广泛关注。典型的LIB由阳极和阴极以及离子渗透膜组成。为了实现大容量、高速率、长寿命的LIBS，阳极的性能起着重要的作用。需要详细考虑LIB阳极替代纳米材料的运输动力学和结构稳定性，如功能化碳、金属氧化物和金属硫化物。因此，具有较高理论容量的中空碳衍生纳米材料可以被认为是LIB阳极的有前途的候选材料。1.1.4环境修复中空多孔纳米材料是一种具有优异物理化学性质的新型纳米材料，广泛应用于生物医学、能源和催化等领域[14]。此外，此材料在环境污染的控制中也起着重要作用，可吸收重金属、抗生素和有害气体等污染物（如图1.3）。图1.3中空多孔纳米材料的应用[14]
【参考文献】：
期刊论文
[1]有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能（英文）[J]. 刘雨溪,邓积光,谢少华,王治伟,戴洪兴. 催化学报. 2016(08)
本文编号：3140046
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