Ln 2+x Ti 2-x O 7-x/2 （Ln=Er,Lu;x=0-0.667）烧绿石的离子束辐照效应研究

发布时间：2021-04-21 23:34

　　具有萤石衍生结构的A₂B₂O₇烧绿石因其优异的物理化学稳定性和抗辐照性能而被看作是新一代高放射性核废料的候选固化基材,在核能领域具有重要的应用前景,因此,它们在辐照环境下的结构行为以及耐辐照性能是当前研究的热点课题。从Ln2O3-Ti O2（Ln为稀土元素）二元相图中可以发现,对于钛酸盐来说烧绿石相可存在于较大的化学组分范围内,对应的化合物具有非化学计量比,化学式为Ln2+xTi2-xO7-x/2,x为组分参数。本论文首次系统性地研究了非化学计量钛酸盐烧绿石Ln2+xTi2-xO7-x/2（Ln=Er,Lu;x=0-0.667）的制备、微观结构和离子束辐照效应,主要涉及两个方面的问题:（1）非化学计量对钛酸盐烧绿石的微观结构与耐辐照性能的影响;（2）在不同能量、质量的离子束辐照下,Lu2Ti2O7烧绿石的离子束“频谱”效应。通过高温固相反应法制备了多晶Ln2+xTi2-xO7-x/2（Ln=Er,Lu;x=0-0.667）烧绿石样品,利用X射线衍射技术和激光拉曼散射光谱对材料的微观结构进行了表征,结果表明所制备的非化学计... 

【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：130 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 研究背景
        1.1.1 放射性核废物的分类与危害
        1.1.2 放射性核废物的处理与处置
            1.1.2.1 放射性核废物的处理策略
            1.1.2.2 放射性核废物的固化技术
        1.1.3 高放废物对固化体的影响
            1.1.3.1 电离与电子激发
            1.1.3.2 碰撞过程
            1.1.3.3 嬗变与气体产生
    1.2 研究现状
        1.2.1 烧绿石的辐照效应研究现状
        1.2.2 T-C相图与烧绿石耐辐照性能的关系
        1.2.3 钛酸盐烧绿石的T-C相图与非化学计量比
        1.2.4 离子束“频谱”效应
    1.3 本论文的研究意义及内容
第二章 基础知识
    2.1 固化体辐照效应的研究方法
        2.1.1 锕系元素包容技术
        2.1.2 γ 辐照技术
        2.1.3 中子辐照技术
        2.1.4 离子束辐照技术
    2.2 入射离子与固体相互作用
        2.2.1 入射离子的慢化与能量损失
        2.2.2 入射离子的射程与浓度
    2.3 辐照引起缺陷产生及微观结构演变
        2.3.1 级联碰撞与原子离位阈能
        2.3.2 平均原子离位与辐照损伤剂量
        2.3.3 辐照引起缺陷产生
        2.3.4 辐照引起微观结构演变
            2.3.4.1 体积变化
            2.3.4.2 非晶化
    2.4 非化学计量钛酸盐烧绿石的结构
        2.4.1 烧绿石的晶体结构
        2.4.2 非化学计量钛酸盐烧绿石的结构
        2.4.3 非化学计量烧绿石中的能量问题
第三章 实验方法
    3.1 样品制备
        3.1.1 原料干燥
        3.1.2 混料、球磨与压片
        3.1.3 初次烧结
        3.1.4 二次球磨与压片
        3.1.5 二次烧结
        3.1.6 切割抛光
    3.2 离子束辐照实验
        3.2.1 辐照实验平台
        3.2.2 辐照实验条件
    3.3 SRIM程序模拟
        3.3.1 SRIM程序介绍
        3.3.2 SRIM模拟细节
    3.4 样品结构表征技术
        3.4.1 X射线衍射分析
        3.4.2 掠入射X射线衍射分析
        3.4.3 激光拉曼光谱分析
2+xTi_2-xO_7-x/2 烧绿石的离子束辐照效应研究">第四章 Er_2+xTi_2-xO_7-x/2 烧绿石的离子束辐照效应研究
2+xTi_2-xO_7-x/2 样品的结构表征">    4.1 Er_2+xTi_2-xO_7-x/2 样品的结构表征
        4.1.1 X射线衍射表征
        4.1.2 激光拉曼光谱分析
        4.1.3 非化学计量烧绿石的合成过程
    4.2 SRIM模拟结果
    4.3 辐照实验结果
    4.4 实验结果讨论
        4.4.1 无序化与晶格肿胀
        4.4.2 非晶化过程
    4.5 本章小结
2+xTi_2-xO_7-x/2 烧绿石的离子束辐照效应研究">第五章 Lu_2+xTi_2-xO_7-x/2 烧绿石的离子束辐照效应研究
2+xTi_2-xO_7-x/2 样品的结构表征">    5.1 Lu_2+xTi_2-xO_7-x/2 样品的结构表征
    5.2 SRIM模拟结果
    5.3 辐照实验结果
    5.4 实验结果讨论
        5.4.1 非晶化机制
        5.4.2 组分对抗非晶化性能的影响
        5.4.3 辐照诱导晶格肿胀效应
        5.4.4 基于原子层状模型的解释
    5.5 本章小结
2Ti₂O₇烧绿石的离子束“频谱”效应研究">第六章 Lu₂Ti₂O₇烧绿石的离子束“频谱”效应研究
    6.1 SRIM模拟
    6.2 离子束辐照实验
    6.3 实验结果
    6.4 离子种类对辐照效应的影响
        6.4.1 离子种类对非晶化机制的影响
        6.4.2 离子种类对晶格肿胀效应的影响
    6.5 实验结果讨论
        6.5.1 基于缺陷分布的讨论
        6.5.2 基于碰撞级联的讨论
    6.6 本章小结
第七章 总结与展望
    7.1 总结
    7.2 展望
参考文献
在学期间的科研成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Properties of phosphate glass waste forms containing fluorides from a molten salt reactor[J]. Ya-Ping Sun,Xiao-Bin Xia,Yan-Bo Qiao,Zhong-Qi Zhao,Hong-Jun Ma,Xue-Yang Liu,Zheng-Hua Qian.  Nuclear Science and Techniques. 2016(03)
[2]未来先进核裂变能——ADS嬗变系统[J]. 詹文龙,徐瑚珊.  中国科学院院刊. 2012(03)



本文编号：3152710