碳化硅纳米线柔性复合薄膜的制备及光电催化分解水性能研究

发布时间：2017-04-20 15:07

  本文关键词：碳化硅纳米线柔性复合薄膜的制备及光电催化分解水性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：闪锌矿结构碳化硅(3C-SiC)具有合适的禁带宽度(2.4 eV)、优良的化学稳定性、高的载流子迁移率及环境友好等特点,在光催化领域拥有潜在的应用前景。为了提高碳化硅光催化分解水制氢的转化效率,科研工作者采用了贵金属负载、纳米碳材料修饰、设计独特的结构及组建异质结等多种方法。基于聚(3,4-乙撑二氧噻吩)/聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT/PSS)具有良好的空穴传导能力以及石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有快速电子转移、合适的能带位置、低成本、高的化学稳定性等优点,本论文设计合成了PEDOT/PSS或g-C_3N_4改性的碳化硅纳米线柔性复合薄膜,并考察了其光电催化分解水制氢性能。采用溶胶凝胶/碳热还原法制备超长3C-SiC纳米线,并设计合成了SiC-PEDOT/PSS纳米线柔性复合薄膜和SiC/g-C_3N_4纳米线柔性复合薄膜。利用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见吸收光谱(Uv-vis)以及荧光光谱(PL)等手段研究了复合薄膜的形貌、结构、成分及光学性质等特征;分析了复合薄膜的光电化学性能和光催化制氢性能;探讨了碳化硅纳米线柔性复合薄膜的光生电子-空穴对分解水制氢机理。主要结论如下:以SiC纳米线和PEDOT/PSS为原料,利用共混法和真空抽滤法制备了网状交联结构Si C-PEDOT/PSS纳米线柔性复合薄膜。研究了SiC-PEDOT/PSS复合薄膜的光电化学性能和光解水制氢性能。结果表明,当偏置电压为0.6 V(vs.Ag/AgCl)、PEDOT/PSS含量为4.5 wt%时,复合电极光照下的电流密度达到最大0.53 mA/cm2,高于纯SiC纳米线电极光照下的电流密度(0.12 mA/cm2);SiC-PEDOT/PSS复合电极具有良好的光响应能力,并且经过4000 s光电化学测试后依然保持稳定的电流密度;光电转换效率(incident photon to current conversion efficiency,IPCE)测试显示该复合电极具有比纯SiC电极更高的光电转换效率。当PEDOT/PSS含量为4.5 wt%时,纳米线复合薄膜的产氢速率达到100.7μmol g-1 h-1,是纯SiC纳米线制氢速率的1.5倍,而且经过15 h循环制氢反应后的产氢量没有明显的减小。由于PEDOT/PSS是良好的空穴导体,因此当复合光催化剂受光辐射激发产生光生电荷时,光生空穴就会从SiC价带不断地向PEDOT/PSS迁移,从而促进了光生载流子的有效分离,进而提高了催化剂的光催化活性。以SiC纳米线和三聚氰胺为原料,利用高温裂解法和真空抽滤法制备了核壳结构SiC/g-C_3N_4纳米线柔性复合薄膜。研究了SiC/g-C_3N_4复合薄膜的光电化学性能和光解水制氢性能。结果表明,当偏置电压为0.6 V(vs.Ag/AgCl)、g-C_3N_4含量为3 wt%时,复合电极光照下的电流密度达到最大0.62 mA/cm2,高于纯SiC纳米线电极光照下的电流密度(0.12mA/cm2);SiC/g-C_3N_4复合电极具有良好的光响应能力,且经过4000 s光电化学测试后依然保持良好的稳定性;IPCE测试表明该复合电极具有比纯SiC电极更高的光电转换效率。当g-C_3N_4含量为3 wt%时,纳米线复合薄膜的产氢速率达到175.3μmol g-1 h-1,是纯SiC纳米线制氢速率的2.6倍,而且经过15 h循环制氢反应后的产氢量没有明显的减小。由于g-C_3N_4的最低未占分子轨道(lowest unoccupied molecular orbital,LUMO)能级位置高于SiC的导带位置,g-C_3N_4的最高已占分子轨道(highest occupied molecular orbital,HOMO)能级位置低于SiC的价带位置,所以g-C_3N_4受光激发产生的光生电子比较容易转移至SiC,与SiC本身产生的光生电子共同作用光解水制氢,与此同时SiC产生的光生空穴能够迁移至g-C_3N_4,进而促进了光生电子-空穴对的分离,提高了催化剂的光解水制氢效率。
【关键词】：SiC纳米线 SiC-PEDOT/PSS柔性复合薄膜 SiC/g-C_3N_4柔性复合薄膜 分解水 光电催化
【学位授予单位】：浙江理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.2
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-29
• 1.1 引言12
• 1.2 碳化硅的结构性质和光催化原理12-15
• 1.2.1 碳化硅的结构性质12-13
• 1.2.2 光催化原理13-15
• 1.3 影响碳化硅光催化的因素15-16
• 1.3.1 晶体结构15
• 1.3.2 晶粒尺寸15
• 1.3.3 能带位置15-16
• 1.3.4 表面特性16
• 1.4 提高碳化硅光催化的途径16-19
• 1.4.1 贵金属沉积17
• 1.4.2 构建异质结17-18
• 1.4.3 离子掺杂18
• 1.4.4 添加牺牲剂18-19
• 1.5 光催化分解水制氢的研究现状19-22
• 1.5.1 半导体光催化分解水制氢的研究现状19-21
• 1.5.2 碳化硅光催化分解水制氢的研究现状21-22
• 1.6 课题研究意义、目的与内容22-24
• 1.6.1 课题研究的意义与目的22
• 1.6.2 课题研究内容22-24
• 参考文献24-29
• 第二章 实验及表征方法29-35
• 2.1 实验材料29-30
• 2.2 实验设备30
• 2.3 样品制备30-31
• 2.3.1 SiC纳米线的制备30-31
• 2.3.2 SiC纳米纸的制备31
• 2.3.3 SiC-PEDOT/PSS复合薄膜的制备31
• 2.3.4 SiC/g-C_3N_4复合薄膜的制备31
• 2.4 表征方法31-35
• 2.4.1 光电化学性能测试31-32
• 2.4.2 光催化制氢性能测试32-33
• 2.4.3 X射线衍射分析(XRD)33
• 2.4.4 扫描电子显微镜(SEM)33
• 2.4.5 透射电子显微镜(TEM)33
• 2.4.6 X射线光电子能谱(XPS)33
• 2.4.7 傅里叶变换红外光谱(FTIR)33
• 2.4.8 紫外-可见吸收光谱(Uv-vis)33-34
• 2.4.9 光致发光光谱(PL)34-35
• 第三章 SiC-PEDOT/PSS复合薄膜的制备及光电催化分解水性能研究35-55
• 3.1 引言35
• 3.2 实验部分35-36
• 3.3 结果与讨论36-50
• 3.3.1 SiC纳米纸的XRD分析36
• 3.3.2 SiC纳米纸的TEM分析36-37
• 3.3.3 SiC纳米纸的数码照分析37-38
• 3.3.4 SiC-PEDOT/PSS的XRD分析38
• 3.3.5 SiC-PEDOT/PSS的数码照分析38-39
• 3.3.6 SiC-PEDOT/PSS的SEM分析39-40
• 3.3.7 SiC-PEDOT/PSS的XPS分析40-41
• 3.3.8 SiC-PEDOT/PSS的FTIR分析41-42
• 3.3.9 SiC-PEDOT/PSS的Uv-vis分析42-43
• 3.3.10 SiC-PEDOT/PSS的PL分析43-44
• 3.3.11 SiC-PEDOT/PSS的光催化分解水制氢性能研究44-45
• 3.3.12 SiC-PEDOT/PSS的光电化学性能研究45-49
• 3.3.13 SiC-PEDOT/PSS的制氢机理研究49-50
• 3.4 本章小结50-52
• 参考文献52-55
• 第四章 SiC/g-C_3N_4复合薄膜的制备及光电催化分解水性能研究55-72
• 4.1 引言55
• 4.2 实验部分55
• 4.3 结果与讨论55-67
• 4.3.1 SiC/g-C_3N_4的XRD分析55-56
• 4.3.2 SiC/g-C_3N_4的数码照分析56-57
• 4.3.3 SiC/g-C_3N_4的TEM分析57-58
• 4.3.4 SiC/g-C_3N_4的的XPS分析58-59
• 4.3.5 SiC/g-C_3N_4的FTIR分析59-60
• 4.3.6 SiC/g-C_3N_4的Uv-vis分析60
• 4.3.7 SiC/g-C_3N_4的PL分析60-61
• 4.3.8 SiC/g-C_3N_4的光催化分解水制氢性能研究61-62
• 4.3.9 SiC/g-C_3N_4的光电化学性能研究62-66
• 4.3.10 SiC/g-C_3N_4的制氢机理研究66-67
• 4.4 本章小结67-69
• 参考文献69-72
• 第五章 结论与展望72-74
• 硕士期间学术成果74-75
• 致谢75

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