UiO-66负载Pt催化剂的合成及其催化性能研究
发布时间：2021-06-10 11:24
金属-有机框架材料（MOFs）是一类以金属或金属团簇为节点通过有机配体相连接的空旷骨架多孔材料。MOFs具有丰富的孔道、结构可设计、结构清晰等优点,这使得MOFs在催化领域中得到了极大的关注。其中MOFs负载金属纳米催化剂（M/MOFs）由于其展现出的优异催化性能使其在近些年来得到了迅速的发展。然而与金属氧化物负载金属纳米催化剂相比,人们对M/MOFs的合成、结构以及催化性能间关系的理解仍然不够。此外,MOFs的合成大部分都是在溶剂热条件下进行,需要使用大量的有机溶剂,这使得MOFs的生产成本较高同时也对环境造成了一定的危害,限制了 MOFs在催化中的应用。为此本论文进行了以下研究:（1）采用常用的NaBH4和H2还原制备了两种UiO-66负载Pt催化剂（Pt/UiO-66）,并探讨了它们催化CO氧化性能。论文探讨了不同还原方法对催化剂结构的影响以及催化剂结构与催化性能间的关系。结果表明,NaBH4（Pt/UiO-66-NaBH4）和 H2（Pt/UiO-66-H2）还原都能获得高分散的 UiO-66 载Pt催化剂,且两种催化剂展现了相当的CO氧化活性。将两种催化剂用于CO氧化的稳定性...
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１?ＭＯＦｓ的构造说明［１］??此外，金属纳米颗粒（ＭＮＰｓ）具有小尺寸，高活性和独特的理化特性，在??催化领域应用广泛［４］
?第１章绪论???■?．１？＾＊?－?＊?Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｇｒｏｕｐｓ??Ｏｒｇａｎｉｃ?ｌｉｇａｎｄｓ?＿??ｆ％＃??Ｍｅｔａ！?ｎｏｄｅｓ?ｆ?ｔ?Ｐｏｒｅ?ｓｐａｃｅ??图１．１?ＭＯＦｓ的构造说明［１］??此外，金属纳米颗粒（ＭＮＰｓ）具有小尺寸，高活性和独特的理化特性，在??催化领域应用广泛［４］。但由于ＭＮＰｓ高表面能和较大的表面，使其处于热力学不??稳定状态，极易发生聚集并失去催化活性［５］。为了避免聚集，将ＭＮＰｓ负载在载??体上是有效的策略［６］?［７］?［８］。近些年来，以ＭＯＦｓ为载体负载ＭＮＰｓ设计开发出了??很多性能出色的催化剂，且被广泛用于各种反应。本论文将对几类常用的ＭＯＦｓ??载体合成的负载型催化剂以及它们在催化反应中的应用进行介绍。??１．２．１?ＭＩＬ?系列??ＭＩＬ系列是由法国的Ｆｄｒｅｙ等人最先合成［９］，该系列可以根据金属簇和配体??的种类分为两大类，其中一类是过渡金属元素和戊二酸、玻珀酸等二元羧酸合??成的；另一类是由三价铬、铁、铝或钒等金属与对苯二甲酸或均苯三甲酸等狻??酸合成［１＼ＭＩＬ系列材料因其稳定的结构，巨大的孔隙率引起了极大的关注［１１］。??Ｒｕ＠ＭＩＬ－１０１?Ｐｄ＠ＭＩＬ－１０１??？Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｏｆ?＾?．Ｐｈｅｎ〇ｌ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?－ＷＩＢＫ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??ｆ?ｉｒｆｉｉｒａｉ＂?＊Ｓｕｚｕｋｔ－Ｍｉｙａｕｒａ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ?＊Ｕｌｉｍａｎ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ??—龜－Ａｌｃｏｈｏｌ?ｏｘＫＪａｔ．ｏｒ??＾?ｓｔｏｒａ９ｅ?｛ｓｐ，ｌｔｏｖｅｒ，??Ｒｕ－Ｐｔ＠ＭＩＬ－１０１
Ｆ－６７??为载体，ＣＯ转化率在１２０、１９０和２２０?°Ｃ下达到１００％；以ＺＩＦ－８为载体，在１９０、??２３０和２７０?°Ｃ下达到１００％。Ｃｈｏｉ等人在中空ＺＩＦ结构上负载了?ＰｄＣｏ纳米粒子??并用于硝基芳烃的还原，催化剂展现了很高的催化活性和稳定性（反应的ＴＯＦ值??为５７．３?ｍｉｎ＇?５次循环后转化率没有明显降低）［２２］。??？?？＿播??ＺＩＦ－２?ＺＩＦ－３?ＺＩＦ－４?ＺＩＦ－５??繼??ＺＩＦ－６?ＺＩＦ－８?ＺＩＦ－１０?ＺＩＦ－１１??图１．３?—系列ＺＩＦ材料的结构示意图？??１．２．３?ＩＲＭＯＦ?系列??ＩＲＭＯＦ是由分离的次级结构单元［Ｚｎ４〇ｆ＋无机基团与一系列芳香羧酸配体，??以八面体形式桥连自组装而成的微孔晶体材料［２３］。因其合成简单不仅在气体储??存方面应用广泛，作为载体也备受关注［２４］。??Ｔａｎｇ等人通过溶剂热法合成了?Ｐｄ＠ＩＲＭＯＦ－３?（Ｚｎ）纳米催化剂。在合成过??程中，ＰＶＰ的加入不仅可以稳定Ｐｄ纳米粒子，还提供了将ＩＲＭＯＦ－３前体吸附??４??
本文编号：3222288
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１?ＭＯＦｓ的构造说明［１］??此外，金属纳米颗粒（ＭＮＰｓ）具有小尺寸，高活性和独特的理化特性，在??催化领域应用广泛［４］
?第１章绪论???■?．１？＾＊?－?＊?Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｇｒｏｕｐｓ??Ｏｒｇａｎｉｃ?ｌｉｇａｎｄｓ?＿??ｆ％＃??Ｍｅｔａ！?ｎｏｄｅｓ?ｆ?ｔ?Ｐｏｒｅ?ｓｐａｃｅ??图１．１?ＭＯＦｓ的构造说明［１］??此外，金属纳米颗粒（ＭＮＰｓ）具有小尺寸，高活性和独特的理化特性，在??催化领域应用广泛［４］。但由于ＭＮＰｓ高表面能和较大的表面，使其处于热力学不??稳定状态，极易发生聚集并失去催化活性［５］。为了避免聚集，将ＭＮＰｓ负载在载??体上是有效的策略［６］?［７］?［８］。近些年来，以ＭＯＦｓ为载体负载ＭＮＰｓ设计开发出了??很多性能出色的催化剂，且被广泛用于各种反应。本论文将对几类常用的ＭＯＦｓ??载体合成的负载型催化剂以及它们在催化反应中的应用进行介绍。??１．２．１?ＭＩＬ?系列??ＭＩＬ系列是由法国的Ｆｄｒｅｙ等人最先合成［９］，该系列可以根据金属簇和配体??的种类分为两大类，其中一类是过渡金属元素和戊二酸、玻珀酸等二元羧酸合??成的；另一类是由三价铬、铁、铝或钒等金属与对苯二甲酸或均苯三甲酸等狻??酸合成［１＼ＭＩＬ系列材料因其稳定的结构，巨大的孔隙率引起了极大的关注［１１］。??Ｒｕ＠ＭＩＬ－１０１?Ｐｄ＠ＭＩＬ－１０１??？Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｏｆ?＾?．Ｐｈｅｎ〇ｌ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?－ＷＩＢＫ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??ｆ?ｉｒｆｉｉｒａｉ＂?＊Ｓｕｚｕｋｔ－Ｍｉｙａｕｒａ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ?＊Ｕｌｉｍａｎ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ??—龜－Ａｌｃｏｈｏｌ?ｏｘＫＪａｔ．ｏｒ??＾?ｓｔｏｒａ９ｅ?｛ｓｐ，ｌｔｏｖｅｒ，??Ｒｕ－Ｐｔ＠ＭＩＬ－１０１
Ｆ－６７??为载体，ＣＯ转化率在１２０、１９０和２２０?°Ｃ下达到１００％；以ＺＩＦ－８为载体，在１９０、??２３０和２７０?°Ｃ下达到１００％。Ｃｈｏｉ等人在中空ＺＩＦ结构上负载了?ＰｄＣｏ纳米粒子??并用于硝基芳烃的还原，催化剂展现了很高的催化活性和稳定性（反应的ＴＯＦ值??为５７．３?ｍｉｎ＇?５次循环后转化率没有明显降低）［２２］。??？?？＿播??ＺＩＦ－２?ＺＩＦ－３?ＺＩＦ－４?ＺＩＦ－５??繼??ＺＩＦ－６?ＺＩＦ－８?ＺＩＦ－１０?ＺＩＦ－１１??图１．３?—系列ＺＩＦ材料的结构示意图？??１．２．３?ＩＲＭＯＦ?系列??ＩＲＭＯＦ是由分离的次级结构单元［Ｚｎ４〇ｆ＋无机基团与一系列芳香羧酸配体，??以八面体形式桥连自组装而成的微孔晶体材料［２３］。因其合成简单不仅在气体储??存方面应用广泛，作为载体也备受关注［２４］。??Ｔａｎｇ等人通过溶剂热法合成了?Ｐｄ＠ＩＲＭＯＦ－３?（Ｚｎ）纳米催化剂。在合成过??程中，ＰＶＰ的加入不仅可以稳定Ｐｄ纳米粒子，还提供了将ＩＲＭＯＦ－３前体吸附??４??
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