金刚石增强聚合物基导热复合材料的制备及性能研究
发布时间：2021-06-12 00:10
随着微电子技术的不断发展,电子元件的散热问题成为制约电子设备集成化发展的重要原因之一。热界面材料可以填充于发热元件与散热器之间,起到驱除间隙空气,促进界面热传导的作用。本文以金刚石颗粒为导热填料,以环氧树脂、硅橡胶为基体,采用热熔胶膜法及共混法制备热界面材料。通过对试样的微观形貌、导热性能、力学性能等进行表征,研究金刚石填料填充量、填料粒径、基体种类、制备方法以及复配填充等因素对材料综合性能的影响,并采用有限元数值模拟的方法计算材料的导热系数,与实验结果进行对比分析。研究结果表明,对于填充单一粒径填料的热界面材料,随着金刚石填料填充量的增加,环氧树脂基和硅橡胶基复合材料的导热系数均为先增大后减小。当填充量为70 wt.%时,导热系数达到最大值,为1.18 W/（m?K）。再进一步增加填充量,导热系数反而会出现下降。随着金刚石填料粒径的增大,材料的导热系数整体呈上升趋势,但在5μm和10μm范围内出现下降。对于使用热熔胶膜法制备的试样,在60wt.%填充量时,平行铺层方向上导热系数最大,为0.97 W/（m?K）,相对于共混法样品提高了24%,有利于材料在较低填充量时获得更高的导热性能。...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电子设备散热结构
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文4热网链优先进行传递[23][24]。由于填料的导热系数远高于基体，所以当热量沿填料之间的导热网链传递时，会使复合材料的导热系数整体大幅提升。在目前有关热界面材料导热机理的研究中，导热网链理论的认可度最高，而热界面材料的结构设计也大多是以该理论为基矗图1-2导热网链示意图[28]Du等[25]以聚丙烯为基体，分别填充微米级和纳米级氮化硼颗粒，填充量为0wt.%~9wt.%，通过观察材料的微观形貌和测量材料导热系数，发现随着填充量的增加，填料之间相互接触形成导热网链，从而使材料的导热系数明显提升。Rusu等[26]以高密度聚乙烯为基体，铁粉为填料，研究0vol.%~24vol.%填充范围内，材料的性能变化。实验数据表明，未考虑导热网链影响，当填充量小于20vol.%时，导热系数测量值与理论值拟合较好，当填充量大于20vol.%时，实验值明显大于理论值，可以认为材料体系从20vol.%开始形成导热网链。Shin等[27]以高密度聚乙烯为基体，氮化硼为填料，研究填料填充量和粒径对复合材料热性能的影响。实验数据表明，材料的导热系数随填充量和填料尺寸的增加而增大，而这种性能的提升也主要是因为材料中形成了有效的导热网链。（2）逾渗理论由于材料的电导率和导热系数具有相关性，所以也可以逾渗理论来解释填充型聚合物的导热性能。即当填料的填充量增加到逾渗临界值时，材料的导热系数会出现急剧上升。但该理论在实际使用中存在困难，主要是因为对于导电材料，基体和填料的电导率相差可达109倍，而对于导热材料，基体和填料的导热系数往往最大仅相差103倍，二者差异相对不明显，因此导热系数的逾渗转折点并不突出，难以观测和计算。Wang等[28]以聚丙烯酸酯为基体，分别填充不同长径比的铜纳米线，研究?
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文5数就出现了明显转折，达到2.46W/mK，相对基体提升了14倍。由此可知，长径比越大的填料，相对更容易产生导热逾渗现象，对材料导热性能的提升越明显。Su等[30]等以聚二甲基硅氧烷为基体，碳纳米管为填料，实验数据表明，当填充量仅为1.4vol.%时，复合材料的导热系数提升了4倍，导热性能的急剧提高可以用逾渗理论很好地解释。Kim等[31]研究了片状银粉填充热固性聚合物复合材料在不同填充量时的电阻率和导热系数，实验结果表明，考虑逾渗机制影响时，电阻率相对于导热系数，与理论值拟合较好。并且还发现当填料的平均尺寸较小或者尺寸分布较宽时，逾渗临界值越校（3）热弹性复合增强机理导电材料的电导率随填料粒径的减小而增大，但填充型导热聚合物则与之相反，导热系数随填料粒径的减小而减校为了更好地解释这种变化，提出了热弹性组合增强机理。综合分析各种固体绝缘材料的导热性能发现，材料的导热系数变化规律与弹性模量类似，因此可以将材料的导热系数视为热量传递过程中的热弹性系数[32]。所以填充型导热聚合物导热性能的提升可以理解为，高导热系数的填料增强体对聚合物基体的复合增强作用[33]。以该理论为基础，材料的导热系数应随填料填充量的增加而逐步提高，并非跳跃式上升，这也更好地解释了未出现导热逾渗值的材料的导热性能变化。图1-3热弹性组合增强机理示意图[33]1.2.2导热模型与实验研究相比，热界面材料的理论研究进展相对缓慢。由于热界面材料具有复杂的导热机理，影响因素较多，近年来提出的导热模型并不具有普适性，与实验
本文编号：3225543
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电子设备散热结构
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文4热网链优先进行传递[23][24]。由于填料的导热系数远高于基体，所以当热量沿填料之间的导热网链传递时，会使复合材料的导热系数整体大幅提升。在目前有关热界面材料导热机理的研究中，导热网链理论的认可度最高，而热界面材料的结构设计也大多是以该理论为基矗图1-2导热网链示意图[28]Du等[25]以聚丙烯为基体，分别填充微米级和纳米级氮化硼颗粒，填充量为0wt.%~9wt.%，通过观察材料的微观形貌和测量材料导热系数，发现随着填充量的增加，填料之间相互接触形成导热网链，从而使材料的导热系数明显提升。Rusu等[26]以高密度聚乙烯为基体，铁粉为填料，研究0vol.%~24vol.%填充范围内，材料的性能变化。实验数据表明，未考虑导热网链影响，当填充量小于20vol.%时，导热系数测量值与理论值拟合较好，当填充量大于20vol.%时，实验值明显大于理论值，可以认为材料体系从20vol.%开始形成导热网链。Shin等[27]以高密度聚乙烯为基体，氮化硼为填料，研究填料填充量和粒径对复合材料热性能的影响。实验数据表明，材料的导热系数随填充量和填料尺寸的增加而增大，而这种性能的提升也主要是因为材料中形成了有效的导热网链。（2）逾渗理论由于材料的电导率和导热系数具有相关性，所以也可以逾渗理论来解释填充型聚合物的导热性能。即当填料的填充量增加到逾渗临界值时，材料的导热系数会出现急剧上升。但该理论在实际使用中存在困难，主要是因为对于导电材料，基体和填料的电导率相差可达109倍，而对于导热材料，基体和填料的导热系数往往最大仅相差103倍，二者差异相对不明显，因此导热系数的逾渗转折点并不突出，难以观测和计算。Wang等[28]以聚丙烯酸酯为基体，分别填充不同长径比的铜纳米线，研究?
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文5数就出现了明显转折，达到2.46W/mK，相对基体提升了14倍。由此可知，长径比越大的填料，相对更容易产生导热逾渗现象，对材料导热性能的提升越明显。Su等[30]等以聚二甲基硅氧烷为基体，碳纳米管为填料，实验数据表明，当填充量仅为1.4vol.%时，复合材料的导热系数提升了4倍，导热性能的急剧提高可以用逾渗理论很好地解释。Kim等[31]研究了片状银粉填充热固性聚合物复合材料在不同填充量时的电阻率和导热系数，实验结果表明，考虑逾渗机制影响时，电阻率相对于导热系数，与理论值拟合较好。并且还发现当填料的平均尺寸较小或者尺寸分布较宽时，逾渗临界值越校（3）热弹性复合增强机理导电材料的电导率随填料粒径的减小而增大，但填充型导热聚合物则与之相反，导热系数随填料粒径的减小而减校为了更好地解释这种变化，提出了热弹性组合增强机理。综合分析各种固体绝缘材料的导热性能发现，材料的导热系数变化规律与弹性模量类似，因此可以将材料的导热系数视为热量传递过程中的热弹性系数[32]。所以填充型导热聚合物导热性能的提升可以理解为，高导热系数的填料增强体对聚合物基体的复合增强作用[33]。以该理论为基础，材料的导热系数应随填料填充量的增加而逐步提高，并非跳跃式上升，这也更好地解释了未出现导热逾渗值的材料的导热性能变化。图1-3热弹性组合增强机理示意图[33]1.2.2导热模型与实验研究相比，热界面材料的理论研究进展相对缓慢。由于热界面材料具有复杂的导热机理，影响因素较多，近年来提出的导热模型并不具有普适性，与实验
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