掺杂Ⅰ-型笼合物热电材料的高温高压制备与性能表征
发布时间：2021-06-13 16:52
本论文采用具有独特优势的高温高压（HPHT）合成技术,开展了Ⅰ-型笼合物体系热电材料的高温高压制备,对所制备材料结构、微观组织及热电性能进行表征,并系统研究了压力、元素掺杂、掺杂浓度等对电声输运性能的影响。本论文主要研究内容及成果如下:1.成功制备了Cu、Ge掺杂的Ⅰ-型笼合物Ba8Cux Gey Si46-x-y块体材料,系统探究了框架元素掺杂对材料热电性能的影响。研究发现,高温高压制备样品微观结构均由组织无序、尺寸不一晶粒构成,晶界丰富;同时引入多类型、多尺度晶格缺陷。Cu、Ge掺杂框架结构后,样品晶界、缺陷增多,框架元素与Ba原子构成额外化学配键使振动加强,增强声子散射,热导率降低;化合物Seebeck系数、电阻率升高,最终促使热电性能提升。化合物Ba8Cu6Ge20Si20获得最小热导率1.06 Wm-1K-1@520K,并获最大ZT值0.25@720K。结果表明框架元素掺杂可有效提升材料热电性能。2.成功制备Al掺杂I-型笼合物Ba8Alx Si46-x,探究了Al元素掺杂对材料结构及电学性能的影响。采用高压烧结技术,解决了高温高压一次合成Ba Al Si体系存在样品易碎问题...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：140 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
(a)美国“旅行者”号无人太空船；(b)放射性同位素热电发生器
1-1:(a)美国“旅行者”号无人太空船；(b)放射性同位素热电发生之后多年时间该领域取得了长足进步：系列高性能热电材料被发化效率取得较大突破，如 Bi2Te3、Skutterudite、笼合物等都是较为经典电材料，目前为止依然扮演着重要角色。图 1-2 列举了多种热电材料的简要发展历程[28]。
V = △ T △T 趋近于无限小，此关系为线性关系， 即为常数，即 = △ △ △ 此现象由德国科学家塞贝克 1821 年发现，因此被称为 Seebeck 效应，数 SAB称为 Seebeck 系数。热电势具有方向性，取决于温度梯度方向。一，n 型半导体电动势方向由冷端指向热端，相应 Seebeck 系数为负；p 型电动势方向反之，相应 Seebeck 系数为正。Seebeck 效应主要受两方面因：(1). 载流子能量及速度[29]。导体两端的温度差导致载流子能量存在差异使材料 Fermi 能级在两端也存在差异，影响电动势从而增强 Seebeck 效应。子[30]。热端声子数量多于冷端，将扩散至冷端。扩散过程中与载流子发生碰将能量传输给载流子，增强载流子声子牵引，加速载流子在冷端积累，从 Seebeck 效应。Seebeck 效应主要用于温差发电。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Sn-based type-VIII single-crystal clathrates with a large figure of merit[J]. 邓书康,李德聪,申兰先,郝瑞亭,T.Takabatake. Chinese Physics B. 2012(01)
[2]熔体旋甩法制备Sr8Ga16Ge30笼合物的微结构及热电性能[J]. 曹卫强,高俊岭,唐新峰. 广州化工. 2011(05)
[3]High-temperature Electric Properties of Polycrystalline La-doped CaMnO3 Ceramics[J]. Jinle Lan1),Yuanhua Lin1),Ao Mei1),Cewen Nan1),Yong Liu2),Boping Zhang2) and Jingfeng Li1) 1) State Key Laboratory of New Ceramics and Fine Processing,Department of Materials Science and Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084,China 2) School of Materials Science and Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China. Journal of Materials Science & Technology. 2009(04)
[4]SiGe热电材料的发展与展望[J]. 姜洪义,王华文,任卫. 材料导报. 2007(07)
[5]温差发电器及其在航天与核电领域的应用[J]. 黄志勇,吴知非,周世新,郑文波. 原子能科学技术. 2004(S1)
博士论文
[1]Bi2Te3基块体材料的高温高压制备技术和热电输运机制[D]. 张跃文.吉林大学 2017
[2]掺杂In2O3及两种Zintl相化合物的电子结构和热电特性[D]. 闫玉丽.河南大学 2012
硕士论文
[1]低温差下半导体温差发电模块性能分析与实验研究[D]. 李伟江.同济大学 2007
[2]Rietveld方法在无机材料中的一些应用[D]. 刘晓轩.厦门大学 2006
本文编号：3227928
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：140 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
(a)美国“旅行者”号无人太空船；(b)放射性同位素热电发生器
1-1:(a)美国“旅行者”号无人太空船；(b)放射性同位素热电发生之后多年时间该领域取得了长足进步：系列高性能热电材料被发化效率取得较大突破，如 Bi2Te3、Skutterudite、笼合物等都是较为经典电材料，目前为止依然扮演着重要角色。图 1-2 列举了多种热电材料的简要发展历程[28]。
V = △ T △T 趋近于无限小，此关系为线性关系， 即为常数，即 = △ △ △ 此现象由德国科学家塞贝克 1821 年发现，因此被称为 Seebeck 效应，数 SAB称为 Seebeck 系数。热电势具有方向性，取决于温度梯度方向。一，n 型半导体电动势方向由冷端指向热端，相应 Seebeck 系数为负；p 型电动势方向反之，相应 Seebeck 系数为正。Seebeck 效应主要受两方面因：(1). 载流子能量及速度[29]。导体两端的温度差导致载流子能量存在差异使材料 Fermi 能级在两端也存在差异，影响电动势从而增强 Seebeck 效应。子[30]。热端声子数量多于冷端，将扩散至冷端。扩散过程中与载流子发生碰将能量传输给载流子，增强载流子声子牵引，加速载流子在冷端积累，从 Seebeck 效应。Seebeck 效应主要用于温差发电。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Sn-based type-VIII single-crystal clathrates with a large figure of merit[J]. 邓书康,李德聪,申兰先,郝瑞亭,T.Takabatake. Chinese Physics B. 2012(01)
[2]熔体旋甩法制备Sr8Ga16Ge30笼合物的微结构及热电性能[J]. 曹卫强,高俊岭,唐新峰. 广州化工. 2011(05)
[3]High-temperature Electric Properties of Polycrystalline La-doped CaMnO3 Ceramics[J]. Jinle Lan1),Yuanhua Lin1),Ao Mei1),Cewen Nan1),Yong Liu2),Boping Zhang2) and Jingfeng Li1) 1) State Key Laboratory of New Ceramics and Fine Processing,Department of Materials Science and Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084,China 2) School of Materials Science and Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China. Journal of Materials Science & Technology. 2009(04)
[4]SiGe热电材料的发展与展望[J]. 姜洪义,王华文,任卫. 材料导报. 2007(07)
[5]温差发电器及其在航天与核电领域的应用[J]. 黄志勇,吴知非,周世新,郑文波. 原子能科学技术. 2004(S1)
博士论文
[1]Bi2Te3基块体材料的高温高压制备技术和热电输运机制[D]. 张跃文.吉林大学 2017
[2]掺杂In2O3及两种Zintl相化合物的电子结构和热电特性[D]. 闫玉丽.河南大学 2012
硕士论文
[1]低温差下半导体温差发电模块性能分析与实验研究[D]. 李伟江.同济大学 2007
[2]Rietveld方法在无机材料中的一些应用[D]. 刘晓轩.厦门大学 2006
本文编号：3227928
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