新型荧光碳点及其复合材料的制备与应用
发布时间：2021-06-23 11:09
碳点（carbon dot,CDs）是2004年Xu等人偶然发现的一种荧光碳纳米颗粒,其粒径小,分散性好,水溶性高,荧光稳定,毒性低且生物相容性好,已应用于多种领域,包括荧光标记,荧光传感,催化,光电器件等。目前关于碳点的研究很多,但有一些问题仍待解决。例如,碳点的形成过程以及荧光发光机制尚无统一的理论解释;有效提高碳点的量子产率以及调控其表面性质仍是难点;碳点的多功能应用有待进一步开发。本论文从碳点的制备与应用出发开展了一系列探索工作。首先从碳源选择以及掺杂物调整两方面入手提高碳点量子产率并改变碳点的表面性能。其次,根据碳点荧光对物质的选择性响应构建相应荧光传感器,并进行实际应用考察。最后将碳点与TiO2和SiO2复合实现多功能应用开发。具体内容如下:1.选择湖北当地特有的季节性蔬菜,红菜薹,为碳源,用水热法制备碳点,最优条件下量子产率为21%,高于大多数用自然源碳源制备的碳点,证明红菜薹是一种理想的碳源。该碳点水溶性良好,但在乙醇中溶解度不同,据此将其分成两部分,CDs-A（溶于乙醇）和CDs-B（不溶于乙醇）。两部分碳点的表面官能团组成...
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：201 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
红菜薹为碳源水热法制备CDs-A和CDs-B的流程
华中科技大学博士学位论文41量进入细胞核[13]，实现了对细胞的标记成像。碳点的这种可发射多种颜色荧光的性质为观察提供了较宽的波长选择范围，有成为理想的细胞标记试剂[18]的潜力。图1.10CDs-A（a，b，c）和CDs-B（d，e，f）标记的HepG2细胞在激发波长分别为405nm、488nm和559nm时的共聚焦显微图像。Figure1.10ConfocalmicroscopyimagesofHepG2cellslabeledwithCDs-A(a,b,c)andCDs-B(d,e,f)withdifferentexcitationwavelengthsat405nm,488nmand559nm,respectively.1.4本章小结本章实验首次以红菜薹作为碳源，用水热法制备了高量子产率的荧光碳点，表明红菜薹是理想的自然源碳源。根据碳点在乙醇中溶解度的不同，将碳点分为CDs-A（可溶于乙醇）和CDs-B（不可溶于乙醇）两部分。结果表明两部分碳点对pH值、离子强度和光辐射都具有较好的稳定性。此外，CDs-A的荧光对ClO-更敏感，而CDs-B的荧光对Hg2+更敏感，证明了根据乙醇中溶解度不同将碳点进行细分的必要性。分别用CDs-A和CDs-B构建了检测ClO-和Hg2+的荧光传感器，并分别应用于测定自来水中的ClO-和江水中的Hg2+，回收率良好。此外，由于碳点的低细胞毒性，成功用于HepG2细胞标记。20μm20μm(a)(b)(c)(d)(f)(e)
华中科技大学博士学位论文67图2.12不同激发波长（a）488nm，（b）405nm，和（c）559nm，以及（d）明场下，MF-CDs标记的HepG2细胞的共聚焦显微图像。Figure2.12ConfocalmicroscopicimagesofHepG2cellslabelledwithMF-CDswithdifferentexcitationwavelengths,(a)488nm,(b)405nmand(c)559nm(d)brightfield,respectively.2.4本章小结本章以柠檬酸为碳源，三聚氰胺和甲醛作为二元共掺杂剂，用水热法制备碳点（MF-CDs）。甲醛的共掺杂使MF-CDs的荧光量子产率进一步提高，证明了N的存在状态对碳点量子产率的影响。MF-CDs表面含有多种官能团，水溶性好，对pH、离子强度和光照均具有良好的稳定性。基于Hg2+和ClO-能淬灭MF-CDs的荧光，构建了两组“turnoff”荧光传感器，并分别用于江水和自来水中相关离子的检测。由于Hg2+和ClO-产生的荧光淬灭能够分别被X-（X=Cl/Br/I）和Fe2+恢复，构建了“turnoff-on”荧光传感器。此外，由于MF-CDs细胞毒性低，将(a)(b)(c)(d)20μm
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于纳米孔单分子技术的抗结核药物异烟肼的检测新方法[J]. 成丹,郭艳丽,亢晓峰. 分析化学. 2018(08)
[2]纳米金/石墨烯复合膜修饰电极检测异烟肼[J]. 刘冉彤,于浩,宋诗稳,胡凯,张腾,余紫婷,何国苗. 分析试验室. 2018(04)
[3]Adsorption of Au（Ⅲ） by amino-modified monodispersed PGMA microspheres and deposition of gold nanoparticles[J]. Fu-Chun Wang,Jun-Mei Zhao,Wan-Kun Wang,Zi-Zheng Tong. Rare Metals. 2018(03)
[4]The synthesis of B,N-carbon dots by a combustion method and the application of fluorescence detection for Cu2+[J]. Ming-Cong Rong,Ke-Xin Zhang,Yi-Ru Wang,Xi Chen. Chinese Chemical Letters. 2017(05)
[5]UPLC-MS/MS法同时检测人血浆中6种抗结核药的浓度[J]. 安静,董占军,张笑丹,刘洪涛. 药物分析杂志. 2016(02)
[6]pH值对亚甲基蓝/β-环糊精包合常数的影响[J]. 万昆,李童非,陆茜,王敏娟,路平. 化学研究与应用. 2006(08)
本文编号：3244828
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：201 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
红菜薹为碳源水热法制备CDs-A和CDs-B的流程
华中科技大学博士学位论文41量进入细胞核[13]，实现了对细胞的标记成像。碳点的这种可发射多种颜色荧光的性质为观察提供了较宽的波长选择范围，有成为理想的细胞标记试剂[18]的潜力。图1.10CDs-A（a，b，c）和CDs-B（d，e，f）标记的HepG2细胞在激发波长分别为405nm、488nm和559nm时的共聚焦显微图像。Figure1.10ConfocalmicroscopyimagesofHepG2cellslabeledwithCDs-A(a,b,c)andCDs-B(d,e,f)withdifferentexcitationwavelengthsat405nm,488nmand559nm,respectively.1.4本章小结本章实验首次以红菜薹作为碳源，用水热法制备了高量子产率的荧光碳点，表明红菜薹是理想的自然源碳源。根据碳点在乙醇中溶解度的不同，将碳点分为CDs-A（可溶于乙醇）和CDs-B（不可溶于乙醇）两部分。结果表明两部分碳点对pH值、离子强度和光辐射都具有较好的稳定性。此外，CDs-A的荧光对ClO-更敏感，而CDs-B的荧光对Hg2+更敏感，证明了根据乙醇中溶解度不同将碳点进行细分的必要性。分别用CDs-A和CDs-B构建了检测ClO-和Hg2+的荧光传感器，并分别应用于测定自来水中的ClO-和江水中的Hg2+，回收率良好。此外，由于碳点的低细胞毒性，成功用于HepG2细胞标记。20μm20μm(a)(b)(c)(d)(f)(e)
华中科技大学博士学位论文67图2.12不同激发波长（a）488nm，（b）405nm，和（c）559nm，以及（d）明场下，MF-CDs标记的HepG2细胞的共聚焦显微图像。Figure2.12ConfocalmicroscopicimagesofHepG2cellslabelledwithMF-CDswithdifferentexcitationwavelengths,(a)488nm,(b)405nmand(c)559nm(d)brightfield,respectively.2.4本章小结本章以柠檬酸为碳源，三聚氰胺和甲醛作为二元共掺杂剂，用水热法制备碳点（MF-CDs）。甲醛的共掺杂使MF-CDs的荧光量子产率进一步提高，证明了N的存在状态对碳点量子产率的影响。MF-CDs表面含有多种官能团，水溶性好，对pH、离子强度和光照均具有良好的稳定性。基于Hg2+和ClO-能淬灭MF-CDs的荧光，构建了两组“turnoff”荧光传感器，并分别用于江水和自来水中相关离子的检测。由于Hg2+和ClO-产生的荧光淬灭能够分别被X-（X=Cl/Br/I）和Fe2+恢复，构建了“turnoff-on”荧光传感器。此外，由于MF-CDs细胞毒性低，将(a)(b)(c)(d)20μm
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于纳米孔单分子技术的抗结核药物异烟肼的检测新方法[J]. 成丹,郭艳丽,亢晓峰. 分析化学. 2018(08)
[2]纳米金/石墨烯复合膜修饰电极检测异烟肼[J]. 刘冉彤,于浩,宋诗稳,胡凯,张腾,余紫婷,何国苗. 分析试验室. 2018(04)
[3]Adsorption of Au（Ⅲ） by amino-modified monodispersed PGMA microspheres and deposition of gold nanoparticles[J]. Fu-Chun Wang,Jun-Mei Zhao,Wan-Kun Wang,Zi-Zheng Tong. Rare Metals. 2018(03)
[4]The synthesis of B,N-carbon dots by a combustion method and the application of fluorescence detection for Cu2+[J]. Ming-Cong Rong,Ke-Xin Zhang,Yi-Ru Wang,Xi Chen. Chinese Chemical Letters. 2017(05)
[5]UPLC-MS/MS法同时检测人血浆中6种抗结核药的浓度[J]. 安静,董占军,张笑丹,刘洪涛. 药物分析杂志. 2016(02)
[6]pH值对亚甲基蓝/β-环糊精包合常数的影响[J]. 万昆,李童非,陆茜,王敏娟,路平. 化学研究与应用. 2006(08)
本文编号：3244828
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