功能化介孔二氧化硅纳米颗粒的可控制备及其催化性能的研究

发布时间：2017-04-24 16:05

  本文关键词：功能化介孔二氧化硅纳米颗粒的可控制备及其催化性能的研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：介孔二氧化硅材料在催化和生物医学等领域应用广泛,在经历了MCM和SBA系列介孔材料的发展后,介孔二氧化硅纳米颗粒(MSNs)由于颗粒大小可控且合成方法简单,成为了介孔二氧化硅领域的研究热点。其中,树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒(DMSNs)由于其开放的发散状孔道、突出的孔结构性质以及良好的生物相容性,被认为在医学和催化方面都具有良好的应用前景。本论文即围绕功能化树枝状介孔二氧化纳米材料的新型合成和应用展开讨论。论文第一部分采用阴/阳离子表面活性剂双模板法合成了树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒。通过改变阴/阳离子表面活性剂的离子种类、有机碳链长度以及共模板剂的浓度得到了树枝状介孔二氧化硅纳米材料和其他特殊形貌的材料。同时,在合成过程中实现了一步合成功能化含钛的树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒(Ti-DMSNs),其在环己烯的氧化反应中展现出与Ti-MCM-41相媲美的催化活性。论文第二部分首先考察了不同碱源(NaOH, NH3·H2O, TEAH3)对合成树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒的影响,随后在不同的碱体系下原位添加金源,可控地合成了金纳米颗粒单分散型和核壳型两种不同结构的金-二氧化硅复合结构的纳米材料。发现了三乙醇胺在合成金-二氧化硅复合材料过程中可起到碱催化剂,还原剂和颗粒生长抑制剂等多重作用。最后,将不同结构的金催化剂用于对硝基苯酚的还原反应中,表征其催化性能。
【关键词】：溶胶凝胶 双模板 介孔二氧化硅 树枝状结构 功能化材料
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.2;TB383.1
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-10
• 第一章 前言10-29
• 1.1 传统介孔二氧化硅纳米材料的发展10-14
• 1.1.1 碱性体系合成M41S介孔二氧化硅材料10-13
• 1.1.2 酸性条件下合成SBA介孔二氧化硅材料13-14
• 1.2 介孔二氧化硅纳米颗粒的制备与应用14-22
• 1.2.1 制备介孔二氧化硅纳米颗粒的影响因素15-17
• 1.2.2 树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒的制备和应用17-22
• 1.3 贵金属-二氧化硅复合纳米材料22-27
• 1.3.1 负载型贵金属-二氧化硅复合纳米材料22-25
• 1.3.2 整体式贵金属-二氧化硅复合纳米材料25-27
• 1.4 选题意义和思路27-29
• 第二章 试剂和表征29-32
• 2.1 试剂29-30
• 2.2 表征手段30-32
• 第三章 双模板法合成树枝状介孔二氧化硅纳米颗粒32-54
• 3.1 引言32-33
• 3.2 实验部分33-35
• 3.2.1 树枝状介孔二氧化硅纳米球的制备33-34
• 3.2.2 蚕蛹和囊泡状介孔二氧化硅材料的制备34
• 3.2.3 含钛的树枝状介孔二氧化硅纳米球的制备34
• 3.2.4 催化反应34-35
• 3.3 结果与讨论35-53
• 3.3.1 阴离子共模板剂中阴离子种类对合成树枝状硅球的影响35-42
• 3.3.2 阴离子共模板剂中碳链长度对合成树枝状硅球的影响42-44
• 3.3.3 阳离子共模板剂中碳链长度对合成树枝状硅球的影响44-46
• 3.3.4 树枝状介孔二氧化硅纳米球的形成机理研究46-47
• 3.3.5 共模板剂中表面活性剂浓度对合成树枝状硅球的影响47-49
• 3.3.6 含钛的树枝状介孔二氧化硅球催化性能的表征49-53
• 3.4 本章小结53-54
• 第四章 Au-SiO_2复合纳米材料的制备和催化应用54-72
• 4.1 引言54-55
• 4.2 实验部分55-57
• 4.2.1 树枝状介孔二氧化硅球的制备55
• 4.2.2 一步法合成单分散型DMSNs-Au-D复合材料55-56
• 4.2.3 一步法合成核壳型Au@DMSNs复合材料56
• 4.2.4 后处理法合成单分散型DMSNs-Au-P复合材料56
• 4.2.5 对硝基苯酚的还原反应56-57
• 4.3 结果与讨论57-71
• 4.3.1 强/弱模板剂体系合成树枝状二氧化硅球的碱源种类的讨论57-62
• 4.3.2 DMSNs-Au-P复合纳米材料表征62-64
• 4.3.3 DMSNs-Au-D复合纳米材料表征64-65
• 4.3.4 Au@DMSNs核壳材料表征65-68
• 4.3.5 Au@DMSNs核壳材料形成过程研究68-69
• 4.3.6 对硝基苯酚的还原反应69-71
• 4.4 本章小结71-72
• 第五章 结论72-73
• 参考文献73-87
• 科研成果87-88
• 致谢88

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