气体环境下Pd纳米晶结构演变的原位电镜研究

发布时间：2021-07-11 08:30

　　纳米颗粒催化剂的形貌与结构是影响催化活性的关键因素,反应环境中气体组分、温度、压强等外场环境的变化将改变纳米颗粒的表面结构,从而影响催化反应的路径与催化剂的性能。因此,在外场环境下探究纳米催化剂的表面结构对于揭示催化机理和设计更高性能的催化材料具有重要意义。在过去的几十年里,对金属纳米晶催化剂在气体环境中的结构研究取得了许多进展,然而反应的气体压力仍然与催化剂工作的实际环境存在巨大的差距。要真正理清外场对金属纳米晶结构的影响规律等核心问题,必须突破传统表征手段低温/低气压工作的条件限制,获得大气压气体环境中纳米晶结构演变的原子尺度信息。本文利用浙江大学电子显微镜中心先进的球差校正透射电镜与原位气体样品杆系统,发展了大气压外场环境中纳米材料形貌与结构的原子尺度原位动态表征方法,研究了具有优异催化性能的Pd纳米晶颗粒催化剂在不同的气体环境中的动态行为,并结合理论计算模拟,揭示了Pd纳米颗粒的表面结构与气体、温度等外场环境的响应关系。具体的研究内容与成果如下:（1）揭示了Pd纳米晶颗粒在大气压氧气与氢气环境中的形变机制。利用透射电镜与气体样品杆系统原位观察到了立方体Pd纳米颗粒在1 bar ... 

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：109 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．２．１显微镜空间分辨率的发展历程

?ｍａｓｓ?ｌｏｓｓ??ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ，?ｅ?ｇ?ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ?ｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎ?？—??图１．２。３电子束辐照损伤对试样产生的影响。Ｗ??Ｆｉｇ．?１．２．３?Ｔｈｅ?ｅｆｆｅｃｔｓ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｒａｄｉａｔｉｏｎ?ｄａｍａｇｅ?ｐｒｏｄｕｃｅｄ?ｉｎ?ａ?ｓｐｅｃｉｍｅｎ．??４??

??第一章绪论???１．２．３透射电镜的成像原理??透射电子显微镜的成像利用了入射电子与材料的相互作用，其成像原理为阿??贝成像原理。在ＴＥＭ中，当一束平行电子束照射到薄膜试样时会被散射形成衍??射谱，在ＴＥＭ物镜的背焦面上呈现衍射花样，衍射花样即携带了试样的物相结??构信息；同时，各级衍射波的相互干涉又可以重新形成反映试样结构的显微像，??呈现在物镜的像平面上。因而，调节中间镜物平面的位置，就可以使ＴＥＭ差生??衍射和显微图像两种模式，如图１．２．５所示，改变中间镜电流，当中间镜的物平??面与物镜背焦面重合时，即为衍射模式；当中间镜的物平面移动到物镜的像平面??时，为图像模式。??（Ａ）?（Ｂ）??


本文编号：3277731