膜反应器中甲烷部分氧化制合成气中La、Fe及Zn掺杂对YBa 2 Cu 3 O 7-δ 膜稳定性的影响
发布时间：2021-07-12 17:29
以Ni/ZrO2为催化剂,利用钙钛矿材料YBa2Cu3O7-δ,将La替代Y、Fe和Zn替代部分Cu制备了透氧膜,在反应温度875℃、反应时间300 min条件下进行CH4部分氧化制合成气反应,考察了透氧膜的稳定性;采用XRD,SEM,EDS等方法对反应前后的透氧膜进行了表征。实验结果表明,以La替代Y后会使膜材料的稳定性变差,且随着La含量的增加,破坏性更加严重;Fe替代部分Cu后不会改善膜的稳定性,并产生了S元素污染;Zn替代部分Cu后膜的横向结构没有受到破坏,膜结构仍保持原来的晶粒结构,可改善膜的稳定性。掺入一些电极电位较低的元素的膜透氧量高低及催化反应效果是下一步研究的重点。
【文章来源】：石油化工. 2020,49(04)北大核心CSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
膜反应器示意图
在反应温度875℃、反应时间300 min的条件下进行了CH4部分氧化制合成气的反应，透氧反应后LaxY1-xBa2Cu3O7-δ（x=0.2,x=1.0）膜的SEM照片见图3。图3 透氧实验后LaxY1-xBa2Cu3O7-δ膜的SEM照片
图2 YBCO和Y1-xLaxBa2Cu3O7-δ的XRD谱图由图3可看出，反应前膜片表面的晶粒边界清晰（图3a），反应后，空气侧的膜表面变为块状结构，He气侧的膜表面有很多孔出现，反应后膜的结构发生明显变化。这说明膜材料经过875℃高温反应后，钙钛矿结构在一定程度上受到破坏，且随La含量的增加，LaxY1-xBa2Cu3O7-δ的稳定性变得更差，尤其是x=1.0时，反应后的膜材料放置14d左右，材料粉化，这可能是因为膜材料分解生成的新物相极易吸水潮解引起的，这也从从侧面证明了掺杂La后膜材料的稳定变差。
【参考文献】：
期刊论文
[1]YBa2Cu3O7-δ膜反应器中CH4制合成气膜稳定性考察[J]. 贾庆超,胡捷. 石油化工. 2018(07)
[2]YBa2Co0.3 Cu2.7O7-δ膜反应器中Ni-Ru/ZrO2催化性能和积碳研究[J]. 贾庆超,李叶红,牛永生,石蔚云. 精细石油化工. 2010(02)
本文编号：3280343
【文章来源】：石油化工. 2020,49(04)北大核心CSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
膜反应器示意图
在反应温度875℃、反应时间300 min的条件下进行了CH4部分氧化制合成气的反应，透氧反应后LaxY1-xBa2Cu3O7-δ（x=0.2,x=1.0）膜的SEM照片见图3。图3 透氧实验后LaxY1-xBa2Cu3O7-δ膜的SEM照片
图2 YBCO和Y1-xLaxBa2Cu3O7-δ的XRD谱图由图3可看出，反应前膜片表面的晶粒边界清晰（图3a），反应后，空气侧的膜表面变为块状结构，He气侧的膜表面有很多孔出现，反应后膜的结构发生明显变化。这说明膜材料经过875℃高温反应后，钙钛矿结构在一定程度上受到破坏，且随La含量的增加，LaxY1-xBa2Cu3O7-δ的稳定性变得更差，尤其是x=1.0时，反应后的膜材料放置14d左右，材料粉化，这可能是因为膜材料分解生成的新物相极易吸水潮解引起的，这也从从侧面证明了掺杂La后膜材料的稳定变差。
【参考文献】：
期刊论文
[1]YBa2Cu3O7-δ膜反应器中CH4制合成气膜稳定性考察[J]. 贾庆超,胡捷. 石油化工. 2018(07)
[2]YBa2Co0.3 Cu2.7O7-δ膜反应器中Ni-Ru/ZrO2催化性能和积碳研究[J]. 贾庆超,李叶红,牛永生,石蔚云. 精细石油化工. 2010(02)
本文编号：3280343
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