基于钯纳米材料的无酶型葡萄糖传感器的研究

发布时间：2017-04-27 03:12

  本文关键词：基于钯纳米材料的无酶型葡萄糖传感器的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：葡萄糖是动植物体内碳水化合物的主要成分,血糖的监测对于评估人们的健康状况有着至关重要的意义。随着人们生活水平的提高,各种富贵病也纷至沓来,其中糖尿病是最典型的一种。因此,每年的十一月十四号被世界卫生组织和国际糖尿病联盟定为世界糖尿病日(World Diabetes Day,WDD),目的是引起全球对糖尿病的警觉和醒悟。糖尿病,在临床上主要表现为血糖浓度高于正常范围4.4-6.6 m M(80-120 mg/d L),以及多饮、多尿、多食、消瘦等症状。血糖较大幅度的波动导致失明、肾衰竭、心脏病和中风等糖尿病慢性并发症。目前,人们只能通过检测血糖浓度以及注射胰岛素来实现对血糖的控制。因此,连续有效的监测血糖变化对糖尿病的预防和治疗具有重要的意义。如何提高葡萄糖传感器的灵敏度、检测范围、稳定性和抗干扰性也成为科研工作者需要解决和攻关的课题。葡萄糖传感器按照有无使用葡萄糖氧化酶(Glucose Oxidase,GOD)分为有酶型葡萄糖传感器和无酶型葡萄糖传感器。然而,有酶型葡萄糖传感器的葡萄糖氧化酶易受周围温度、湿度及p H值等影响从而失去活性,稳定性和重现性不好,使其在实际应用中受到了一定的条件限制。基于良好的稳定性、较低的检测限、较高的灵敏度以及较大的电流响应等优点,无酶型葡萄糖传感器受到越来越多的关注。纳米材料由于具有优异的催化活性、独特的物理化学性质和生物兼容性,近年来被广泛应用于生物传感器的构造。目前,用于构建无酶型葡萄糖传感器的材料主要分为纳米复合材料、过渡金属纳米粒子、碳纳米管(CNTs)以及磁性纳米材料等具有电催化性能的新型材料。基于上述研究背景,本论文利用水热法合成了铜纳米线、多孔的钯纳米管以及钯纳米花、钯纳米立方体和钯纳米八面体,通过透射电子显微镜、扫描电子显微镜、高分辨电子显微镜、原子力显微镜和X射线衍射对合成材料的形貌和组成进行表征,并构建无酶型葡萄糖传感器,对其电催化性能进行了对比,得到了很好的实验结果。研究的主要内容和结论如下:1.通过水热法合成了柔性且尺寸均一的铜纳米线,将其负载在玻碳电极上作为牺牲剂,真空干燥后,在温和的水浴条件下,置于氯钯酸钠溶液中发生置换反应,原位得到多孔的钯纳米管。将原位得到的多孔钯纳米管修饰的玻碳电极对葡萄糖浓度进行检测,表现出高灵敏度、低检测限和良好的选择性,并与未反应的铜纳米线修饰的玻碳电极进行比较,其催化性能占优。在工作电压为0.4 V时,检测范围是5μM~10 m M,最低检测限为1μM(S/N=3),线性相关系数达到0.99以上。此方法简便、环保,所制备的材料表现出良好的催化性能,有望应用于燃料电池和其他领域。2.研究了单晶多孔钯纳米花、钯纳米立方体和钯纳米八面体的制备以及它们作为无酶型葡萄糖传感器的催化性能。通过透射电子显微镜、高分辨电子显微镜以及X射线电子衍射表征合成材料的形貌和成分,比较了三种尺寸相近且均一的纳米粒子对葡萄糖的催化能力。实验结果表明,以{100}为主导晶面的单晶多孔钯纳米花和钯纳米立方体的催化活性优于以{111}为主导晶面的钯纳米八面体。由于大的比表面积和高指数晶面,单晶多孔的钯纳米花的催化活性最强,具有较好的稳定性和抗干扰能力。在工作电压为0.4 V时,检测范围为0.05~6.5 m M(R2=0.9984),最低检测限为1μM(S/N=3)。3.为进一步探究多孔材料构建的葡萄糖传感器的性能,我们将外层镀有15μm左右金层的钢针通过电化学的方法,将外层金处理为多孔状,这样增加了其比表面积从而提高其对葡萄糖的催化性能,目的是代替金针外再镀层铂,这样就降低了成本,从而能够工业化。通过文献调研后,在氯化锌的苯甲醇溶液中进行电化学处理,可以将金针多孔化,通过XRD和SEM表征,证明多孔针的的组分和形貌。然后,再进行后续的涂酶涂膜等工艺。
【关键词】：无酶型葡萄糖传感器 钯纳米粒子 铜纳米线 电化学 多孔金针
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;TP212
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-27
• 1.1 葡萄糖传感器11-16
• 1.1.1 有酶型葡萄糖传感器及其进展11-13
• 1.1.2 无酶型葡萄糖传感器及其进展13-16
• 1.2 纳米材料概述16-24
• 1.2.1 纳米材料的基本概念及特点16-17
• 1.2.2 纳米材料的合成及应用17-18
• 1.2.3 单晶多孔材料的制备和应用18-23
• 1.2.4 单晶多孔钯纳米粒子的结构和应用23-24
• 1.3 本论文的研究目的及内容24-27
• 第二章 多孔钯纳米管的原位合成及其无酶型葡萄糖传感器的研究27-39
• 2.1 引言27-28
• 2.2 实验部分28-30
• 2.2.1 化学试剂和实验设备28-29
• 2.2.2 实验步骤29-30
• 2.3 结果与讨论30-38
• 2.3.1 铜纳米线的表征30-31
• 2.3.2 多孔钯纳米管的表征31-33
• 2.3.3 钯纳米管修饰的玻碳电极的电化学行为33-34
• 2.3.4 铜纳米线和钯纳米管修饰的玻碳电极对葡萄糖的催化氧化34-35
• 2.3.5 多孔钯纳米管修饰的玻碳电极的i-t曲线和稳定性35-37
• 2.3.6 多孔钯纳米管修饰的玻碳电极对干扰物的响应37-38
• 2.4 本章小结38-39
• 第三章 基于多孔钯纳米花的无酶型葡萄糖传感器研究39-49
• 3.1 引言39
• 3.2 实验部分39-42
• 3.2.1 化学试剂和实验设备39-41
• 3.2.2 实验步骤41-42
• 3.3 结果与讨论42-48
• 3.3.1 钯纳米立方体、钯纳米花及钯纳米八面体的组分表征42-43
• 3.3.2 钯纳米立方体、钯纳米花及钯纳米八面体的形貌表征43-44
• 3.3.3 钯纳米花修饰的玻碳电极的电化学行为44-45
• 3.3.4 钯纳米花修饰的玻碳电极的i-t曲线45-46
• 3.3.5 三种钯纳米粒子对葡萄糖的催化性能比较46-47
• 3.3.6 钯纳米花构建的葡萄糖传感器的抗干扰性和稳定性47-48
• 3.4 本章小结48-49
• 第四章 多孔金针的制备及其有酶型葡萄糖传感器的研究49-55
• 4.1 引言49-50
• 4.2 实验部分50-51
• 4.2.1 化学试剂和实验设备50-51
• 4.2.2 实验步骤51
• 4.3 结果与讨论51-54
• 4.3.1 多孔金针的组分表征51-52
• 4.3.2 多孔金针的形貌表征52-53
• 4.3.3 多孔金针的电化学表征53-54
• 4.4 本章小结54-55
• 第五章 本文总结55-57
• 参考文献57-69
• 作者简介及攻读硕士期间的科研成果69-71
• 致谢71

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2 蒋洪川,冉均国,苟立,杨仕清;葡萄糖传感器聚氨酯扩散限制膜响应动力学的研究[J];分析化学;2001年07期

3 冉t，

本文编号：329809