二维异质结材料中热载流子动力学过程的研究
发布时间：2021-08-06 23:32
现如今,随着化石能源的日益枯竭以及人们对环境保护的不断重视,太阳能因其便于得到和无污染而备受瞩目。太阳能的光电转换效率是影响光电子性能的重要因素,然而热载流子在复合的过程中伴随着能量的损失会极大的阻碍光伏器件的光电转换效率,因此为了提高光电转换效率我们考虑通过电荷有效的分离去抑制热载流子的复合。本文利用了密度泛函理论（density functional theory,DFT）结合非绝热分子动力学的方法集中研究了由二维层状材料构成的范德华异质结Phosphorene/HfS2和InSe/Sb的热载流子动力学过程,探究了非绝热耦合强度（nonadiabatic couplings,NAC）、能级差以及退相时间这三个因素对热载流子弛豫时间的影响。下面是我具体的研究内容:（1）研究了过渡金属二硫化物和黑磷烯异质结Phosphorene/HfS2中的热载流子动力学。结果发现Phosphorene/HfS2为Ⅱ类半导体能级排列且为直接带隙半导体,而影响Phosphorene/HfS2中热载流子弛豫快慢的主要因...
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：46 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
范德华异质结的结构
内蒙古大学硕士学位论文11图2.2.2上图：不交叉的两条绝热势能面上的原子核的运动轨迹。下图：在绝热态上的占据数随时间变化的曲线图。图片引自文献[45]。Fig.2.2.2Thetrajectoriesofnucleiontwouncrossedadiabaticpotentialenergysurfaces.Agraphoftheoccupationovertimeinanadiabaticstate.Thepicturecitedfromtheliterature[45].那么说明跃迁轨迹由i态跳跃到m态。如果mi,jjjiGξ1,(2.25)就说明轨迹将不会跳跃，会继续留在i态上。然而虽然最少面跳跃可以弥补Ehrenfest方法上的不足，具有很好的实用性，但是也不是十分完美的，它在面对经典轨线相互独立、跳跃会引起动量的改变等问题方面也存在一些缺陷。
内蒙古大学硕士学位论文13本文主要采用的是第一性原理的计算方法并且是基于密度泛函理论的。该异质结在进行结构优化、电子结构以及分子动力学的计算时均利用软件Quantum-ESPRESSO[53]。其中具体利用广义梯度近似(GGA)去计算基态的分子动力学，GGA泛函中具体采用的为PBE泛函。而在具体计算过程中采用的赝势为模守恒赝势。进行优化时，我们将布拉菲点阵指数设置为8，截断能设置为70Ry，而k点网格我们选取的是为8×4×1，布里渊区的Γ点是我们计算分子动力学唯一选取的点。之后进行非绝热分子动力学计算时我们则选取软件PYXAID(PythonAbinitioDynamics)[54]进行具体的计算，将计算温度设定为300K，选取的分子动力学运动轨迹为4500fs，并且采用1.5ps的热化结果，时间步长设定为1fs。我们选取2×1×1的超胞作为非绝热分子动力学计算的结构模型，而在进行非绝热耦合计算时我们只考虑点，主要原因有两个：一个是因为该异质结Phosphorene/HfS2的导带底和价带顶都位于Γ点，因此属于直接带隙半导体，所以选取点更为合适，另一方面也是由于计算机的计算能力有限，只考虑Γ点有利于减少计算量。3.3计算结果与讨论3.3.1结构模型图3.3.1是Phosphorene/HfS2优化后的结构图，左图为俯视图，右图为侧视图，该结构是图3.3.1优化后的Phosphorene/HfS2结构图。P：紫色，S：黄色，Hf：金色。Figure3.3.1OptimizedgeometryofPhosphorene/HfS2.P：purple.S:yellow.Hf:golden.3.2计算方法
本文编号：3326693
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：46 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
范德华异质结的结构
内蒙古大学硕士学位论文11图2.2.2上图：不交叉的两条绝热势能面上的原子核的运动轨迹。下图：在绝热态上的占据数随时间变化的曲线图。图片引自文献[45]。Fig.2.2.2Thetrajectoriesofnucleiontwouncrossedadiabaticpotentialenergysurfaces.Agraphoftheoccupationovertimeinanadiabaticstate.Thepicturecitedfromtheliterature[45].那么说明跃迁轨迹由i态跳跃到m态。如果mi,jjjiGξ1,(2.25)就说明轨迹将不会跳跃，会继续留在i态上。然而虽然最少面跳跃可以弥补Ehrenfest方法上的不足，具有很好的实用性，但是也不是十分完美的，它在面对经典轨线相互独立、跳跃会引起动量的改变等问题方面也存在一些缺陷。
内蒙古大学硕士学位论文13本文主要采用的是第一性原理的计算方法并且是基于密度泛函理论的。该异质结在进行结构优化、电子结构以及分子动力学的计算时均利用软件Quantum-ESPRESSO[53]。其中具体利用广义梯度近似(GGA)去计算基态的分子动力学，GGA泛函中具体采用的为PBE泛函。而在具体计算过程中采用的赝势为模守恒赝势。进行优化时，我们将布拉菲点阵指数设置为8，截断能设置为70Ry，而k点网格我们选取的是为8×4×1，布里渊区的Γ点是我们计算分子动力学唯一选取的点。之后进行非绝热分子动力学计算时我们则选取软件PYXAID(PythonAbinitioDynamics)[54]进行具体的计算，将计算温度设定为300K，选取的分子动力学运动轨迹为4500fs，并且采用1.5ps的热化结果，时间步长设定为1fs。我们选取2×1×1的超胞作为非绝热分子动力学计算的结构模型，而在进行非绝热耦合计算时我们只考虑点，主要原因有两个：一个是因为该异质结Phosphorene/HfS2的导带底和价带顶都位于Γ点，因此属于直接带隙半导体，所以选取点更为合适，另一方面也是由于计算机的计算能力有限，只考虑Γ点有利于减少计算量。3.3计算结果与讨论3.3.1结构模型图3.3.1是Phosphorene/HfS2优化后的结构图，左图为俯视图，右图为侧视图，该结构是图3.3.1优化后的Phosphorene/HfS2结构图。P：紫色，S：黄色，Hf：金色。Figure3.3.1OptimizedgeometryofPhosphorene/HfS2.P：purple.S:yellow.Hf:golden.3.2计算方法
本文编号：3326693
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