非金属掺杂二维ZnS的磁性及新型异质结光催化性能的第一性原理研究
发布时间：2021-08-12 11:05
稀磁半导体是自旋电子学领域应用最广的一类新型功能材料。然而,自然界中的半导体材料大都是以无磁性的基态稳定存在,这限制了其在电子器件中的应用。但是,部分半导体中掺杂3d、4f过渡金属元素或者稀土元素后可以转变为稀磁半导体,它利用磁性材料的自旋特性可以将信息存储和信息处理结合在一起。与传统的半导体材料相比,稀磁半导体材料信息处理更快,功耗更低,并且存储的信息更安全。因此,对于稀磁半导体材料的研究具有非常重要的意义。半导体光催化剂在可见光的照射下可以分解水制备氢气,这是解决当前能源短缺和环境污染问题的有效途径。尽管许多理论和实验研究已经合成了众多的光催化剂,但是这些光催化剂产生氢气的效率依然较低,并且可见光吸收范围较窄。目前,构建异质结光催化剂用以提升材料的光催化性能有着巨大的潜力,受到了广泛的关注。与普通光催化剂相比,二维（2D）半导体异质结光催化剂具有更好的光催化性能,如较高的载流子迁移率、电子-空穴对的有效分离和较强的可见光吸收能力。例如,g-C3N4/MoS2、g-C3N4/...
【文章来源】：内蒙古师范大学内蒙古自治区
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
二维材料示意图[13]
第二章理论基础13缓慢变化的体系也是适用的[68]，但是LDA近似对电子数密度急剧变化的体系很不适用。而实际原子体系中电子密度大多是非均匀的、急剧变化的，因此LDA近似不再适用。科学家考虑电子密度分布的不均匀性，在LDA近似的基础上，引入电子数密度梯度()，这就是广义梯度近似（GGA），所以交换关联泛函[]不仅与电子数密度()有关，也与电子数密度梯度()有关：[]=∫[(),()]d，（2.29）广义梯度近似（GGA）方法更适合处理电子数密度非均匀的体系，GGA使交换关联泛函的计算结果有了很大的改进。目前被广泛使用的GGA泛函包括Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函[69]、Perdew-Wang（PW91）泛函[70,71]等。2.2第一性原理计算2.2.1自洽求解Kohn-Sham方程图2.1自洽求解过程Fig2.1Theprocessofself-consistentsolution密度泛函理论的核心就是采用迭代法求解Kohn-Sham方程，过程如图（2.1）所示。其过程为：首先选择一个初始电子数密度0()，从而计算得到初始的有效势eff()，将其带入到Kohn-Sham方程中进行求解，得到一个新的电子数密度()，如果0()与()的变化在计算所要求的范围内，则可认为达到收敛标准，停止计算；若未达到收敛标准，则用新的电子数密度()计算有效势，再次带入
内蒙古师范大学硕士学位论文16图3.1非金属原子X掺杂二维ZnS(4×4×1)超胞结构，用绿球区分X掺杂原子的固定位置，1、2和3的位置分别代表双X掺杂的其他可能位置Fig3.1The4×4×1super-cellstructureof2DZnSdopedwithnon-metalatomX.ThefixedpositionofdopedXatomisdistinguishedbythegreenball,andthesitesof1,2and3standforotherpossiblepositionsofdoubleXdopants,respectively3.2计算结果与讨论3.2.1二维ZnS的电子结构为确保科学研究的严谨性，在计算非金属掺杂体系之前，我们先对单层ZnS的性质进行了计算。计算结果显示，本征态二维ZnS优化后的晶格常数为a=b=3.85，这与ChaurasiyaR等人的理论计算结果a=b=3.87基本一致[46]，表明我们的计算结果是可靠的。图3.2是本征态二维ZnS能带修正前后的对比图与分波态密度。从图(a)中可以看出，本征态二维ZnS的导带底和价带顶都位于Γ点，是一种直接带隙半导体，带隙值为2.6eV，这与BeheraH等人的PBE理论计算结果一致[43]，但是PBE计算会普遍低估能带带隙，这里采用GGA-1/2的方法进行修正，从图(b)可以看出，修正后的能带图带隙明显变宽，带隙值为4.74eV，与ShahrokhiM使用GW准粒子计算方法结果相吻合[77]。而从图(c)本征态二维ZnS的分波态密度可以看出，本征态二维ZnS的价带顶主要由Zn-3d态贡献，而导带底主要由Zn-4s态和Zn-3d态贡献，少部分由S-3s态贡献，并且自旋向上态密度和自旋向下态密度完全对称，表明本征态二维ZnS是没有磁性的。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Silicene on substrates:A theoretical perspective[J]. 钟红霞,屈贺如歌,王洋洋,史俊杰,吕劲. Chinese Physics B. 2015(08)
本文编号：3338206
【文章来源】：内蒙古师范大学内蒙古自治区
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
二维材料示意图[13]
第二章理论基础13缓慢变化的体系也是适用的[68]，但是LDA近似对电子数密度急剧变化的体系很不适用。而实际原子体系中电子密度大多是非均匀的、急剧变化的，因此LDA近似不再适用。科学家考虑电子密度分布的不均匀性，在LDA近似的基础上，引入电子数密度梯度()，这就是广义梯度近似（GGA），所以交换关联泛函[]不仅与电子数密度()有关，也与电子数密度梯度()有关：[]=∫[(),()]d，（2.29）广义梯度近似（GGA）方法更适合处理电子数密度非均匀的体系，GGA使交换关联泛函的计算结果有了很大的改进。目前被广泛使用的GGA泛函包括Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函[69]、Perdew-Wang（PW91）泛函[70,71]等。2.2第一性原理计算2.2.1自洽求解Kohn-Sham方程图2.1自洽求解过程Fig2.1Theprocessofself-consistentsolution密度泛函理论的核心就是采用迭代法求解Kohn-Sham方程，过程如图（2.1）所示。其过程为：首先选择一个初始电子数密度0()，从而计算得到初始的有效势eff()，将其带入到Kohn-Sham方程中进行求解，得到一个新的电子数密度()，如果0()与()的变化在计算所要求的范围内，则可认为达到收敛标准，停止计算；若未达到收敛标准，则用新的电子数密度()计算有效势，再次带入
内蒙古师范大学硕士学位论文16图3.1非金属原子X掺杂二维ZnS(4×4×1)超胞结构，用绿球区分X掺杂原子的固定位置，1、2和3的位置分别代表双X掺杂的其他可能位置Fig3.1The4×4×1super-cellstructureof2DZnSdopedwithnon-metalatomX.ThefixedpositionofdopedXatomisdistinguishedbythegreenball,andthesitesof1,2and3standforotherpossiblepositionsofdoubleXdopants,respectively3.2计算结果与讨论3.2.1二维ZnS的电子结构为确保科学研究的严谨性，在计算非金属掺杂体系之前，我们先对单层ZnS的性质进行了计算。计算结果显示，本征态二维ZnS优化后的晶格常数为a=b=3.85，这与ChaurasiyaR等人的理论计算结果a=b=3.87基本一致[46]，表明我们的计算结果是可靠的。图3.2是本征态二维ZnS能带修正前后的对比图与分波态密度。从图(a)中可以看出，本征态二维ZnS的导带底和价带顶都位于Γ点，是一种直接带隙半导体，带隙值为2.6eV，这与BeheraH等人的PBE理论计算结果一致[43]，但是PBE计算会普遍低估能带带隙，这里采用GGA-1/2的方法进行修正，从图(b)可以看出，修正后的能带图带隙明显变宽，带隙值为4.74eV，与ShahrokhiM使用GW准粒子计算方法结果相吻合[77]。而从图(c)本征态二维ZnS的分波态密度可以看出，本征态二维ZnS的价带顶主要由Zn-3d态贡献，而导带底主要由Zn-4s态和Zn-3d态贡献，少部分由S-3s态贡献，并且自旋向上态密度和自旋向下态密度完全对称，表明本征态二维ZnS是没有磁性的。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Silicene on substrates:A theoretical perspective[J]. 钟红霞,屈贺如歌,王洋洋,史俊杰,吕劲. Chinese Physics B. 2015(08)
本文编号：3338206
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/3338206.html
