H 2 /Ar流量比对纳米金刚石形貌和结构的影响
发布时间：2021-08-20 17:40
目的研究不同H2/Ar流量比对纳米金刚石形貌和结构的影响。方法采用MPECVD法制备了质量较好的纳米金刚石薄膜,并通过SEM、XRD对金刚石薄膜的形貌、结构以及晶粒尺寸进行了测试,还使用Raman对金刚石D峰、纳米金刚石特征峰（TPA）的变化趋势进行了分析。结果当Q（H2）:Q（Ar）=50:49时,制备的金刚石晶粒为亚微米范畴,其平均晶粒尺寸为250 nm,表面平整度较差,出现堆积层错现象,但金刚石特征峰（D峰）最强,生长速率达到最大,约为125 nm/h;Q（H2）:Q（Ar）=10:89时,表面平整度高,二次形核现象明显,平均晶粒尺寸为20 nm;进一步减小H2/Ar流量比为0时,可发现晶粒由纳米变为超纳米,二次形核更为明显,表面平整更高,其平均晶粒尺寸为3 nm,另外Raman测试发现金刚石特征峰强度随H2/Ar流量比的减小而减小,而纳米金刚石特征峰随H2/Ar流量比的减小而增大。结论随着H2/Ar流量比的增加,金刚石表面平整...
【文章来源】：表面技术. 2017,46(01)北大核心CSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
不同Q(H2)︰Q(Ar)条件下金刚石膜表面形貌图
挠跋臁?2.2Raman光谱分析测试采用RenishawRM-10001型激光光谱仪，激光波长为632.8nm可见光，波数范围是100~2800cm1。在富氩条件下可能发生的反应如下：Ar+e→Ar*+e（其中Ar*是激发态的Ar原子）(1)Ar+e→Ar++2e(2)CH4+ArM(亚稳态)→CHx(x为0~3)+H+Ar(3)CH+CH→C2H2(4)CH2+CH2→C2H2+H2(5)C2H2+Ar*→C2H2++Ar(6)C2H2+Ar+→C2H2++Ar(7)C2H2++e→C2+Ar(8)C2H2+ArM→C2+H2+Ar(9)由图3可知，4组不同H2/Ar流量比的样品在520cm-1处都出现了明显的硅峰，说明膜层厚度较保另外，样品1#到样品4#，金刚石特征峰1332cm1的强度随着H2/Ar流量比的减少而减弱，而纳米金刚石特征峰1140cm1的强度却逐渐增强。当H2/Ar流量比为0时，等离子体中形成NCD薄膜的关键性物质C2增多，而H原子较少，这促进了（3）—（9）的反应，生成较多的C2，促进sp3相形成。而在可见光下，拉曼光谱对C—C杂化的sp2相更敏感，在Q(H2)︰Q(Ar)=50︰49的条件下，H原子刻蚀较严重，薄膜中sp2相的含量高，因此金刚石特征峰强度在Q(H2)︰Q(Ar)=0时比Q(H2)︰Q(Ar)=50︰49时弱得多。另外，纳米金刚石特征峰（反式聚乙炔TPA）1140cm1的强度则是随着H2/Ar流量比的减小而增强，因为在无氢或少氢的条件下，等离子体中的碳氢化合物（包括TPA）由于H原子含量不足而没有被刻蚀，大部分被图3不同Q(H2):Q(Ar)条件下拉曼光谱图Fig3RamanspectraofdifferentQ(H2):Q(Ar)ratios保留了下来，膜层中TPA含量在逐渐增加，所以在Q(H2)︰Q(Ar)=0时检测出来的纳米金刚石特征?
2/Ar流量比的减小而增强，因为在无氢或少氢的条件下，等离子体中的碳氢化合物（包括TPA）由于H原子含量不足而没有被刻蚀，大部分被图3不同Q(H2):Q(Ar)条件下拉曼光谱图Fig3RamanspectraofdifferentQ(H2):Q(Ar)ratios保留了下来，膜层中TPA含量在逐渐增加，所以在Q(H2)︰Q(Ar)=0时检测出来的纳米金刚石特征峰非常强，而在Q(H2)︰Q(Ar)=50︰49时，H原子刻蚀严重，刻蚀掉了大部分非金刚石相和绝大多数的碳氢化合物，因此纳米金刚石峰不是很明显。而在1590cm1的G峰变化不是很明显。2.3XRD分析如图4所示，测试时选取衍射角度范围为10°~80°，在不同H2/Ar流量比的条件下，49.2°和75.3°处都出现了尖锐程度不同的峰，49.2°和75.3°分别对应的是金刚石（111）和（220）特征峰。为了方便计算晶粒尺寸的精准度，在计算时选取（111）特征峰，由图4可知，样品1#（111）面特征峰强，其强度大于样品2#、3#、4#，但是晶粒尺寸最大，通过计算其平均晶粒尺寸为250nm，已达到亚微米金刚石级别。由图2a可以看出，其晶粒尺寸较大，这可能是高H2条件下H原子的增长速度比CH3以及二聚体C2的增加都快，H的萃取作用以及对非金刚石相的刻蚀作用增强，使金刚石表面上的悬挂键增多，更有利于吸附其他含碳活性基团，促进金刚石进一步生长，此时虽然H键含量增加了，但H原子只有小部分嵌入金刚石表面形成氢终止结构[25—27]，该结构的产生有利于电子的导电，最后晶粒朝同一个方向快速生长，导致晶界减少，晶粒长大。图4不同Q(H2)︰Q(Ar)条件下XRD图谱Fig.4XRDdiagramunderdifferentQ(H2)︰Q(Ar)ratios当H2/Ar流量比提高到25︰74和10︰89时，金刚石（111）面的特征峰强度相对于样品1
本文编号：3353938
【文章来源】：表面技术. 2017,46(01)北大核心CSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
不同Q(H2)︰Q(Ar)条件下金刚石膜表面形貌图
挠跋臁?2.2Raman光谱分析测试采用RenishawRM-10001型激光光谱仪，激光波长为632.8nm可见光，波数范围是100~2800cm1。在富氩条件下可能发生的反应如下：Ar+e→Ar*+e（其中Ar*是激发态的Ar原子）(1)Ar+e→Ar++2e(2)CH4+ArM(亚稳态)→CHx(x为0~3)+H+Ar(3)CH+CH→C2H2(4)CH2+CH2→C2H2+H2(5)C2H2+Ar*→C2H2++Ar(6)C2H2+Ar+→C2H2++Ar(7)C2H2++e→C2+Ar(8)C2H2+ArM→C2+H2+Ar(9)由图3可知，4组不同H2/Ar流量比的样品在520cm-1处都出现了明显的硅峰，说明膜层厚度较保另外，样品1#到样品4#，金刚石特征峰1332cm1的强度随着H2/Ar流量比的减少而减弱，而纳米金刚石特征峰1140cm1的强度却逐渐增强。当H2/Ar流量比为0时，等离子体中形成NCD薄膜的关键性物质C2增多，而H原子较少，这促进了（3）—（9）的反应，生成较多的C2，促进sp3相形成。而在可见光下，拉曼光谱对C—C杂化的sp2相更敏感，在Q(H2)︰Q(Ar)=50︰49的条件下，H原子刻蚀较严重，薄膜中sp2相的含量高，因此金刚石特征峰强度在Q(H2)︰Q(Ar)=0时比Q(H2)︰Q(Ar)=50︰49时弱得多。另外，纳米金刚石特征峰（反式聚乙炔TPA）1140cm1的强度则是随着H2/Ar流量比的减小而增强，因为在无氢或少氢的条件下，等离子体中的碳氢化合物（包括TPA）由于H原子含量不足而没有被刻蚀，大部分被图3不同Q(H2):Q(Ar)条件下拉曼光谱图Fig3RamanspectraofdifferentQ(H2):Q(Ar)ratios保留了下来，膜层中TPA含量在逐渐增加，所以在Q(H2)︰Q(Ar)=0时检测出来的纳米金刚石特征?
2/Ar流量比的减小而增强，因为在无氢或少氢的条件下，等离子体中的碳氢化合物（包括TPA）由于H原子含量不足而没有被刻蚀，大部分被图3不同Q(H2):Q(Ar)条件下拉曼光谱图Fig3RamanspectraofdifferentQ(H2):Q(Ar)ratios保留了下来，膜层中TPA含量在逐渐增加，所以在Q(H2)︰Q(Ar)=0时检测出来的纳米金刚石特征峰非常强，而在Q(H2)︰Q(Ar)=50︰49时，H原子刻蚀严重，刻蚀掉了大部分非金刚石相和绝大多数的碳氢化合物，因此纳米金刚石峰不是很明显。而在1590cm1的G峰变化不是很明显。2.3XRD分析如图4所示，测试时选取衍射角度范围为10°~80°，在不同H2/Ar流量比的条件下，49.2°和75.3°处都出现了尖锐程度不同的峰，49.2°和75.3°分别对应的是金刚石（111）和（220）特征峰。为了方便计算晶粒尺寸的精准度，在计算时选取（111）特征峰，由图4可知，样品1#（111）面特征峰强，其强度大于样品2#、3#、4#，但是晶粒尺寸最大，通过计算其平均晶粒尺寸为250nm，已达到亚微米金刚石级别。由图2a可以看出，其晶粒尺寸较大，这可能是高H2条件下H原子的增长速度比CH3以及二聚体C2的增加都快，H的萃取作用以及对非金刚石相的刻蚀作用增强，使金刚石表面上的悬挂键增多，更有利于吸附其他含碳活性基团，促进金刚石进一步生长，此时虽然H键含量增加了，但H原子只有小部分嵌入金刚石表面形成氢终止结构[25—27]，该结构的产生有利于电子的导电，最后晶粒朝同一个方向快速生长，导致晶界减少，晶粒长大。图4不同Q(H2)︰Q(Ar)条件下XRD图谱Fig.4XRDdiagramunderdifferentQ(H2)︰Q(Ar)ratios当H2/Ar流量比提高到25︰74和10︰89时，金刚石（111）面的特征峰强度相对于样品1
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