高效深蓝色磷光Ir（Ⅲ）双三齿配合物取代基效应的理论研究
发布时间：2021-09-06 13:17
随着有机发光二极管（OLED）不断走向成熟,应用范围愈加广泛从设备制造到面板制造再到VR、穿戴设备等多个领域,逐步实现商业化,OLED显示产业出现急剧增长的态势。近几年,磷光有机发光二极管（PhOLED）作为第二代有机发光材料备受关注,其发光量子效率能够达到100%。磷光有机发光二极管（PhOLED）材料大多为过渡金属配合物,其中比较典型的一类是三价铱Ir（III）配合物。这类配合物具有化学稳定性,并且可以调控发射光谱的色温。在磷光发光过程中,中心的Ir（III）诱导配合物发生单重态和三重态的系间窜越,可以发出可见光区域的纯蓝色光谱。Ir（III）过渡金属配合物能够形成稳定八面体结构,在稳定的化学结构基础上可以通过调和辅助配体或取代基来影响配合物的光物理性质。本研究利用理论化学的计算方法评价了一系列蓝色磷光双三齿铱配合物的发光性能。通过比较三齿配体中不同取代基的作用,分析了它们对辐射跃迁和非辐射跃迁过程的具体影响。我们运用DFT和TDDFT理论方法研究一系列铱过渡金属双三齿配合物的几何结构、电子性质、辐射跃迁过程、非辐射跃迁过程和系间窜越过程。通过自旋轨道耦合理论计算辐射跃迁速率常数,...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
OLED器件结构示意图
吉林大学硕士学位论文4同年，Kuei等人便成功合成了稳定性优异的双三齿Ir(III)配合物，制备了外量子效率为27%的OLED器件，CIE坐标为(0.18，0.40)[33]。虽然发出的蓝光颜色没有达到深蓝色发光颜色标准，但是相比Flrpic其稳定性明显增强。自此之后，具有强稳定性的三齿配体引起了科研人员们的广泛关注，并在追求更高效蓝色磷光材料的路上不断探索。2018年，Isaac等人合成的双三齿Ir(III)配合物制成的OLED器件外量子效率为27.2%[34]，2016年,Lin等人合成发出蓝绿色光的双三齿配合物等多个课题组均验证了用其制备的OLED器件可有效提高器件稳定性[35]。由此我们认为双三齿Ir(III)配合物可用于蓝色磷光发射层材料具有广阔的发展前景。图1.2五种发射蓝光的铱配合物结构示意图1.3研究意义和内容Ir(III)过渡金属配合物具有结构刚性强，化学稳定性好，容易被合成且较强的颜色可调和性等优点，已经成为了蓝色磷光发光材料研究的首选[36,37]。然而，符合蓝光纯正的同时又具有高效率的配合物少之又少，对影响蓝色磷光材料发光效率因素的研究也逐渐成为了科研工作者们关注焦点。为了得到高效的蓝色磷光材料，人们在研究材料的领域中并不局限于实验合成方面，而更注重通过理论化学计算方法对材料的性能分析预测并设计出具有可行性的结构。科研工作者们通过多年的实验探究和经验积累合成大量的Ir(III)配合物的发光材料，在实验合成技术方面已经十分完备，相对而言理论计算的研究比较匮乏。因此，本文运用理论研究方法探究磷光双三齿Ir(III)配合物的光物理性质和影响发光效率的因素。通过大量的文献阅读和本课题组多年对过渡金属配合物的激发态性质的研究经验，在本文中我们采用DFT和TDDFT方法[38,39]，我们以Hsin-HungKuo小
在氟苯和吡啶配体之间引入醚键，氟苯与吡唑配体直接相连，形成 N^O^C^N 的非共轭三齿配体[40]。此外，还通过改变与三齿配体相连的取代基团来影响发光效率。通过比较我们发现非共轭体系的量子效率略有下降，但其内量子效率也达到了 80%远超过双齿配体的量子效率，而且发出的蓝光距离标准更近[57]。另外，双三齿配体形成的配合物整体的结构刚性增强，这将减少非辐射弛豫带来的影响。虽然之前 Hsin-Hung Kuo 等人粗略描述了双三齿 Ir(III)配合物的发光过程，但对双三齿 Ir(III)配合物的磷光发光过程全貌和取代基的影响并不明确。因此，通过理论计算方法来探究双三齿配合物的发光过程是十分必要的。
【参考文献】：
期刊论文
[1]有机电致发光材料与器件[J]. 王利祥. 科学观察. 2018(05)
[2]过渡金属掺杂锐钛矿TiO2（101）表面的改性[J]. 苏巧智,韩清珍,高锦花,温浩,江兆潭. 物理学报. 2017(06)
[3]OLED——新一代大型显示发光材料和技术[J]. 中国材料进展. 2015(10)
[4]量子化学现状和展望(下)[J]. 唐敖庆. 有机化学. 1985(02)
[5]量子化学现状和展望(上)[J]. 唐敖庆. 有机化学. 1984(06)
本文编号：3387529
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
OLED器件结构示意图
吉林大学硕士学位论文4同年，Kuei等人便成功合成了稳定性优异的双三齿Ir(III)配合物，制备了外量子效率为27%的OLED器件，CIE坐标为(0.18，0.40)[33]。虽然发出的蓝光颜色没有达到深蓝色发光颜色标准，但是相比Flrpic其稳定性明显增强。自此之后，具有强稳定性的三齿配体引起了科研人员们的广泛关注，并在追求更高效蓝色磷光材料的路上不断探索。2018年，Isaac等人合成的双三齿Ir(III)配合物制成的OLED器件外量子效率为27.2%[34]，2016年,Lin等人合成发出蓝绿色光的双三齿配合物等多个课题组均验证了用其制备的OLED器件可有效提高器件稳定性[35]。由此我们认为双三齿Ir(III)配合物可用于蓝色磷光发射层材料具有广阔的发展前景。图1.2五种发射蓝光的铱配合物结构示意图1.3研究意义和内容Ir(III)过渡金属配合物具有结构刚性强，化学稳定性好，容易被合成且较强的颜色可调和性等优点，已经成为了蓝色磷光发光材料研究的首选[36,37]。然而，符合蓝光纯正的同时又具有高效率的配合物少之又少，对影响蓝色磷光材料发光效率因素的研究也逐渐成为了科研工作者们关注焦点。为了得到高效的蓝色磷光材料，人们在研究材料的领域中并不局限于实验合成方面，而更注重通过理论化学计算方法对材料的性能分析预测并设计出具有可行性的结构。科研工作者们通过多年的实验探究和经验积累合成大量的Ir(III)配合物的发光材料，在实验合成技术方面已经十分完备，相对而言理论计算的研究比较匮乏。因此，本文运用理论研究方法探究磷光双三齿Ir(III)配合物的光物理性质和影响发光效率的因素。通过大量的文献阅读和本课题组多年对过渡金属配合物的激发态性质的研究经验，在本文中我们采用DFT和TDDFT方法[38,39]，我们以Hsin-HungKuo小
在氟苯和吡啶配体之间引入醚键，氟苯与吡唑配体直接相连，形成 N^O^C^N 的非共轭三齿配体[40]。此外，还通过改变与三齿配体相连的取代基团来影响发光效率。通过比较我们发现非共轭体系的量子效率略有下降，但其内量子效率也达到了 80%远超过双齿配体的量子效率，而且发出的蓝光距离标准更近[57]。另外，双三齿配体形成的配合物整体的结构刚性增强，这将减少非辐射弛豫带来的影响。虽然之前 Hsin-Hung Kuo 等人粗略描述了双三齿 Ir(III)配合物的发光过程，但对双三齿 Ir(III)配合物的磷光发光过程全貌和取代基的影响并不明确。因此，通过理论计算方法来探究双三齿配合物的发光过程是十分必要的。
【参考文献】：
期刊论文
[1]有机电致发光材料与器件[J]. 王利祥. 科学观察. 2018(05)
[2]过渡金属掺杂锐钛矿TiO2（101）表面的改性[J]. 苏巧智,韩清珍,高锦花,温浩,江兆潭. 物理学报. 2017(06)
[3]OLED——新一代大型显示发光材料和技术[J]. 中国材料进展. 2015(10)
[4]量子化学现状和展望(下)[J]. 唐敖庆. 有机化学. 1985(02)
[5]量子化学现状和展望(上)[J]. 唐敖庆. 有机化学. 1984(06)
本文编号：3387529
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