氧化还原沉淀法制备Mn-Ce-Co-O x /PPS滤料及其低温SCR活性
发布时间：2021-09-09 18:36
先用十二烷基硫酸钠（SDS）对聚苯硫醚（PPS）滤料进行表面改性,随后通过氧化还原沉淀法制得不同质量比的MnCe-Co-Ox/PPS复合滤料。考察了复合滤料在低温选择性催化还原（SCR）反应过程中的催化活性,并通过XRD、FESEM、TEM和XPS等表征手段对复合滤料的结构及性能进行表征分析。结果表明,Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料在120-160℃时的脱硝效率达到86%-100%,明显优于超声法制备的Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM复合滤料的低温SCR活性,且1.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的活性最优。1.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料中MnO2、Ce2O3、CeO2、CoO、Co3O4以蜂窝状形式均匀分散在PPS纤维表面,且呈弱结晶性结构;其较高的Ce3+/(Ce3+...
【文章来源】：燃料化学学报. 2017,45(06)北大核心EICSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的制备示意图
2(选用)，气体总流量为700mL/min。这些气体首先在气体混合器中混合均匀后经过预热器预热至一定温度(80－180℃)，之后进入固定床反应器中。用烟气分析仪(KM950，英国Kane公司)测定固定床反应器进气口和出气口的气体成分及含量，各测试点均需在温度稳定30min后进行测试。复合滤料的脱硝活性由NOx转化率反映，并由下式计算得到:δ(NOx)=φ(NOx)in－φ(NOx)outφ(NOx)in×100%(2)式中，δ(NOx)为NOx转化率，φ(NOx)in和φ(NOx)out分别为反应器进出口处NOx的体积分数。图2实验装置示意图Figure2SchematicdiagramofexperimentapparatusfortheselectivecatalyticreductionofNOx1:airsource;2:reducingvalve;3:massflowmeter;4:commingler;5:preheater;6:heater;7:testsample;8:fluegasanalyzer1．4Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的表征XＲD采用日本Ｒigaku公司的Dmax/3C型X射线多晶衍射仪(CuKα射线，λ=0．15406nm)测定，操作电压为36kV，操作电流为30mA，扫描速率为5(°)/min，5°－80°扫描;FESEM测试采用的是ZEISSSUPＲA55型场发射扫描电子显微镜(德国ZEISS)，对复合滤料表面形态进行表征;TEM测试在美国FEI公司TecnaiG2F20型透射电子显微镜下进行，以观测复合滤料样品微观结构;EDX采用的是TecnaiG2F20型透射电子显微镜上附带的X射线能量色散谱仪，对样品的元素成分及其分布情况进行分析;XPS采用美国ThermoScientific公司ESCALAB250型X射线光电子能谱仪，Al/Mg双阳极靶，0．6eV能量分辨率，测试结果通过XPSPEAKEＲ4．1软件进行分析。2结果与讨论2．1Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的SCＲ活性图3为采用氧化还原法制得的Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料和采用超声法制得的Mn-Ce
/PPS-UM复合滤料，温度在140℃时，复合滤料脱硝率就接近100%，且其低温脱硝活性随(Mn+Ce+Co)/PPS质量比的增加呈现先增加后降低的趋势，并在(Mn+Ce+Co)/PPS质量比为1．2时达到最好，该质量比的复合滤料在80℃时脱硝率高达65%，120℃时脱硝率已接近100%。然而，随着质量比的增加，催化剂负载量也进一步地增加时，Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的脱硝率出现下降，这是因为过高的催化剂负载量使复合滤料纤维表面出现催化剂团聚现象而使活性位点被覆盖，导致复合滤料脱硝率降低，不同复合滤料中催化剂的负载量见表1。图3Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM及Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的SCＲ活性Figure3SCＲactivityofMn-Ce-Co-Ox/PPS-UMandMn-Ce-Co-Ox/PPScompositefiltermaterialsreactionconditions:［NO］=［NH3］=0．05%，［O2］=5%，N2asbalancegas:Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM;:0．8Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1．0Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1．2Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1．4Mn-Ce-Co-Ox/PPS表1不同复合滤料中催化剂的负载量Table1ChargeofactivecomponentsindifferentcompositefiltermaterialsSampleCharge/(g·m－2)Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM36．60．8Mn-Ce-Co-Ox/PPS53．61．0Mn-Ce-Co-Ox/PPS56．51．2Mn-Ce-Co-Ox/PPS72．51．4Mn-Ce-Co-Ox/PPS78．7733第6期付彬彬等:氧化还原沉淀法制备Mn-Ce-Co-Ox/PPS滤料及其低温SCＲ活性
【参考文献】：
期刊论文
[1]氧化还原沉淀法制备MnO2/MWCNTs催化剂及其低温SCR活性[J]. 陈健,郑玉婴,张延兵,邹海强,卢秀恋. 无机材料学报. 2016(12)
[2]基于PPS的锰基催化脱硝-除尘功能一体化滤料的制备及其低温SCR脱硝[J]. 张先龙,彭真,刘鹏,吴雪平,郭亚晴,郭勇,吕双双. 功能材料. 2015(S2)
[3]Mn-Ce-Ni-Ox/PPS滤料低温脱硝影响因素研究[J]. 邱云顺,沈岳松,杨波,沈树宝,祝社民. 煤炭技术. 2015(02)
[4]Co-Ce氧化物对MnOx/TiO2低温SCR脱硝催化剂的影响[J]. 冯云桑,刘少光,陈成武,吴进明,徐玉松. 材料热处理学报. 2014(06)
[5]Mn-Ce/TiO2系低温脱硝催化剂抗硫性研究[J]. 于国峰,金瑞奔,顾月平. 湖州师范学院学报. 2013(S1)
[6]Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的抗硫性研究[J]. 于国峰,顾月平,金瑞奔. 环境科学学报. 2013(08)
[7]Mn-Ce-Co/TiO2催化剂低温脱硝活性研究[J]. 于国峰,韦彦斐,金瑞奔,朱虹,顾震宇,潘理黎. 环境科学学报. 2012(07)
[8]基于MnOx-CeO2/PPSN的低温SCR脱硝[J]. 刘清,郑玉婴,汪谢. 燃料化学学报. 2012(04)
[9]MnOx-CoOx/硅藻土催化剂的制备、表征及催化活性[J]. 李炳智,朱亮,徐向阳,林匡飞. 高校化学工程学报. 2011(03)
[10]低温NH3-SCR催化剂MnOx-CeOx/ACF的SO2中毒机理（英文）[J]. 沈伯雄,刘亭. 物理化学学报. 2010(11)
本文编号：3392583
【文章来源】：燃料化学学报. 2017,45(06)北大核心EICSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的制备示意图
2(选用)，气体总流量为700mL/min。这些气体首先在气体混合器中混合均匀后经过预热器预热至一定温度(80－180℃)，之后进入固定床反应器中。用烟气分析仪(KM950，英国Kane公司)测定固定床反应器进气口和出气口的气体成分及含量，各测试点均需在温度稳定30min后进行测试。复合滤料的脱硝活性由NOx转化率反映，并由下式计算得到:δ(NOx)=φ(NOx)in－φ(NOx)outφ(NOx)in×100%(2)式中，δ(NOx)为NOx转化率，φ(NOx)in和φ(NOx)out分别为反应器进出口处NOx的体积分数。图2实验装置示意图Figure2SchematicdiagramofexperimentapparatusfortheselectivecatalyticreductionofNOx1:airsource;2:reducingvalve;3:massflowmeter;4:commingler;5:preheater;6:heater;7:testsample;8:fluegasanalyzer1．4Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的表征XＲD采用日本Ｒigaku公司的Dmax/3C型X射线多晶衍射仪(CuKα射线，λ=0．15406nm)测定，操作电压为36kV，操作电流为30mA，扫描速率为5(°)/min，5°－80°扫描;FESEM测试采用的是ZEISSSUPＲA55型场发射扫描电子显微镜(德国ZEISS)，对复合滤料表面形态进行表征;TEM测试在美国FEI公司TecnaiG2F20型透射电子显微镜下进行，以观测复合滤料样品微观结构;EDX采用的是TecnaiG2F20型透射电子显微镜上附带的X射线能量色散谱仪，对样品的元素成分及其分布情况进行分析;XPS采用美国ThermoScientific公司ESCALAB250型X射线光电子能谱仪，Al/Mg双阳极靶，0．6eV能量分辨率，测试结果通过XPSPEAKEＲ4．1软件进行分析。2结果与讨论2．1Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的SCＲ活性图3为采用氧化还原法制得的Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料和采用超声法制得的Mn-Ce
/PPS-UM复合滤料，温度在140℃时，复合滤料脱硝率就接近100%，且其低温脱硝活性随(Mn+Ce+Co)/PPS质量比的增加呈现先增加后降低的趋势，并在(Mn+Ce+Co)/PPS质量比为1．2时达到最好，该质量比的复合滤料在80℃时脱硝率高达65%，120℃时脱硝率已接近100%。然而，随着质量比的增加，催化剂负载量也进一步地增加时，Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的脱硝率出现下降，这是因为过高的催化剂负载量使复合滤料纤维表面出现催化剂团聚现象而使活性位点被覆盖，导致复合滤料脱硝率降低，不同复合滤料中催化剂的负载量见表1。图3Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM及Mn-Ce-Co-Ox/PPS复合滤料的SCＲ活性Figure3SCＲactivityofMn-Ce-Co-Ox/PPS-UMandMn-Ce-Co-Ox/PPScompositefiltermaterialsreactionconditions:［NO］=［NH3］=0．05%，［O2］=5%，N2asbalancegas:Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM;:0．8Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1．0Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1．2Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1．4Mn-Ce-Co-Ox/PPS表1不同复合滤料中催化剂的负载量Table1ChargeofactivecomponentsindifferentcompositefiltermaterialsSampleCharge/(g·m－2)Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM36．60．8Mn-Ce-Co-Ox/PPS53．61．0Mn-Ce-Co-Ox/PPS56．51．2Mn-Ce-Co-Ox/PPS72．51．4Mn-Ce-Co-Ox/PPS78．7733第6期付彬彬等:氧化还原沉淀法制备Mn-Ce-Co-Ox/PPS滤料及其低温SCＲ活性
【参考文献】：
期刊论文
[1]氧化还原沉淀法制备MnO2/MWCNTs催化剂及其低温SCR活性[J]. 陈健,郑玉婴,张延兵,邹海强,卢秀恋. 无机材料学报. 2016(12)
[2]基于PPS的锰基催化脱硝-除尘功能一体化滤料的制备及其低温SCR脱硝[J]. 张先龙,彭真,刘鹏,吴雪平,郭亚晴,郭勇,吕双双. 功能材料. 2015(S2)
[3]Mn-Ce-Ni-Ox/PPS滤料低温脱硝影响因素研究[J]. 邱云顺,沈岳松,杨波,沈树宝,祝社民. 煤炭技术. 2015(02)
[4]Co-Ce氧化物对MnOx/TiO2低温SCR脱硝催化剂的影响[J]. 冯云桑,刘少光,陈成武,吴进明,徐玉松. 材料热处理学报. 2014(06)
[5]Mn-Ce/TiO2系低温脱硝催化剂抗硫性研究[J]. 于国峰,金瑞奔,顾月平. 湖州师范学院学报. 2013(S1)
[6]Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的抗硫性研究[J]. 于国峰,顾月平,金瑞奔. 环境科学学报. 2013(08)
[7]Mn-Ce-Co/TiO2催化剂低温脱硝活性研究[J]. 于国峰,韦彦斐,金瑞奔,朱虹,顾震宇,潘理黎. 环境科学学报. 2012(07)
[8]基于MnOx-CeO2/PPSN的低温SCR脱硝[J]. 刘清,郑玉婴,汪谢. 燃料化学学报. 2012(04)
[9]MnOx-CoOx/硅藻土催化剂的制备、表征及催化活性[J]. 李炳智,朱亮,徐向阳,林匡飞. 高校化学工程学报. 2011(03)
[10]低温NH3-SCR催化剂MnOx-CeOx/ACF的SO2中毒机理（英文）[J]. 沈伯雄,刘亭. 物理化学学报. 2010(11)
本文编号：3392583
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