废塑料催化热解制备富氢气体和碳纳米管的实验研究
发布时间：2021-09-15 16:17
人类社会发展对于塑料制品日益增长的需求使得塑料废弃物迅速增加,海洋塑料微粒、塑料星球等废塑料带来的环境危机亟待解决。如何实现废塑料的清洁、高值化利用成为废塑料回收利用的关键。在欧盟地平线H2020项目、国家自然科学基金项目支持下,本文通过催化热解工艺,将废塑料转化为富氢气体和高品质的碳纳米管材料,重点考察了实现废塑料高效热解转化的镍基催化剂制备、优化方法,探讨了产物气和固体碳品质的调控方法,解析了双金属Ni-Fe催化剂对废塑料热解联产氢气和碳纳米管的协同催化机理,揭示了碳纳米管的生长机制。主要研究工作如下:首先,以高密度聚乙烯为原料,在两段式固定床上开展了塑料的热解-水蒸气重整反应,探究了不同分子筛载体的镍基催化剂对催化废塑料热解气化制备富氢合成气特性的影响。研究发现ZSM5-30为载体时,镍基催化剂活性最高,H2和CO产量分别达到66.09和34.63 mmol g-1plastic,且积碳量最低,而Ni/Y-zeolite-30为载体时活性最低,易积碳（约6 wt.%）;而相比分子筛结构类型,Si/Al比例对废塑料热...
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
中国近几年塑料消耗量、废塑料量和回收量[5]
006至2016年欧洲废塑料处理概况[2]
图 1-3 废塑料热解技术3.1 废塑料热解技术塑料的热裂解是指将原料置于热解反应器中并在无氧或缺氧的氛围下直接加塑料分子中 C-C 键以及 C-H 键断裂得到不同长度的烃类分子，进一步馏分后得料油的过程。通过热重及动力学分析对塑料的热解行为进行研究，张雪等人[22]对典型的废塑料聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二PET）在氮气氛围下的热解特性进行研究，发现废塑料的热解主要发生在 350~ 之间，而 PE 由于不含活泼侧链热失重主要在 400 oC 之后发生，热稳定性高。四塑料热失重率大小为：PET<PE<PS<PP，其中 PET 塑料是含氧塑料，热解过程发基异裂和脂交换反应，因此失重缓慢；而 PE 中主要的-CH2-自由基相比 PS 和 P苯基自由基以及 CH3-CH2-自由基而言更易于脱氢，故易生成焦炭。肖睿等人[2
【参考文献】：
期刊论文
[1]塑料垃圾热解炼油技术的研究进展[J]. 林宏飞,苏丽梅,徐国涛,熊文标,容贤健,詹馥蔓,王爱,杨长钫,韦艳玲. 能源与节能. 2018(03)
[2]废塑料热解特性研究[J]. 张雪,白雪峰,赵明. 化学与黏合. 2015(02)
[3]碳纳米管与石墨烯在储能电池中的应用[J]. 李健,官亦标,傅凯,苏岳锋,包丽颖,吴锋. 化学进展. 2014(07)
[4]石墨烯/碳纳米管复合材料的制备及应用进展[J]. 赵冬梅,李振伟,刘领弟,张艳红,任德财,李坚. 化学学报. 2014(02)
[5]发达国家废塑料再生利用现状及对我国的影响[J]. 李丛志. 再生资源与循环经济. 2013(04)
[6]碳纳米管和碳微米管的结构、性质及其应用[J]. 刘剑洪,吴双泉,何传新,卓海涛,朱才镇,李翠华,张黔玲. 深圳大学学报(理工版). 2013(01)
[7]废旧塑料回收利用现状及问题[J]. 汤桂兰,胡彪,康在龙,孟辰晨,张晓雨,张丽琴,冯慧英,孙文鹏. 再生资源与循环经济. 2013(01)
[8]废塑料典型组分共热解特性及动力学分析[J]. 刘义彬,马晓波,陈德珍,赵磊,周恭明. 中国电机工程学报. 2010(23)
[9]CVD法制备多壁碳纳米管中升温速率的影响[J]. 林天津,朱燕娟,谢红波,黄亮国. 科技信息. 2009(22)
[10]碳纳米管的制备方法研究进展[J]. 朱华. 江苏陶瓷. 2008(04)
博士论文
[1]安全化学气相法制备连续碳纳米管纤维[D]. 冯建民.天津大学 2012
[2]定向多壁碳纳米管阵列的生长机理与可控制备研究[D]. 满玉红.清华大学 2011
[3]利用焦化工艺处理废塑料实验研究[D]. 余广炜.东北大学 2005
硕士论文
[1]废旧塑料热裂解技术的研究[D]. 俞东辉.华东理工大学 2012
[2]废塑料热解—催化改质实验研究[D]. 张郑磊.华北电力大学（河北） 2009
[3]乙醇催化裂解协同制备多壁碳纳米管和氢气的研究[D]. 王刚.西北大学 2008
本文编号：3396394
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
中国近几年塑料消耗量、废塑料量和回收量[5]
006至2016年欧洲废塑料处理概况[2]
图 1-3 废塑料热解技术3.1 废塑料热解技术塑料的热裂解是指将原料置于热解反应器中并在无氧或缺氧的氛围下直接加塑料分子中 C-C 键以及 C-H 键断裂得到不同长度的烃类分子，进一步馏分后得料油的过程。通过热重及动力学分析对塑料的热解行为进行研究，张雪等人[22]对典型的废塑料聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二PET）在氮气氛围下的热解特性进行研究，发现废塑料的热解主要发生在 350~ 之间，而 PE 由于不含活泼侧链热失重主要在 400 oC 之后发生，热稳定性高。四塑料热失重率大小为：PET<PE<PS<PP，其中 PET 塑料是含氧塑料，热解过程发基异裂和脂交换反应，因此失重缓慢；而 PE 中主要的-CH2-自由基相比 PS 和 P苯基自由基以及 CH3-CH2-自由基而言更易于脱氢，故易生成焦炭。肖睿等人[2
【参考文献】：
期刊论文
[1]塑料垃圾热解炼油技术的研究进展[J]. 林宏飞,苏丽梅,徐国涛,熊文标,容贤健,詹馥蔓,王爱,杨长钫,韦艳玲. 能源与节能. 2018(03)
[2]废塑料热解特性研究[J]. 张雪,白雪峰,赵明. 化学与黏合. 2015(02)
[3]碳纳米管与石墨烯在储能电池中的应用[J]. 李健,官亦标,傅凯,苏岳锋,包丽颖,吴锋. 化学进展. 2014(07)
[4]石墨烯/碳纳米管复合材料的制备及应用进展[J]. 赵冬梅,李振伟,刘领弟,张艳红,任德财,李坚. 化学学报. 2014(02)
[5]发达国家废塑料再生利用现状及对我国的影响[J]. 李丛志. 再生资源与循环经济. 2013(04)
[6]碳纳米管和碳微米管的结构、性质及其应用[J]. 刘剑洪,吴双泉,何传新,卓海涛,朱才镇,李翠华,张黔玲. 深圳大学学报(理工版). 2013(01)
[7]废旧塑料回收利用现状及问题[J]. 汤桂兰,胡彪,康在龙,孟辰晨,张晓雨,张丽琴,冯慧英,孙文鹏. 再生资源与循环经济. 2013(01)
[8]废塑料典型组分共热解特性及动力学分析[J]. 刘义彬,马晓波,陈德珍,赵磊,周恭明. 中国电机工程学报. 2010(23)
[9]CVD法制备多壁碳纳米管中升温速率的影响[J]. 林天津,朱燕娟,谢红波,黄亮国. 科技信息. 2009(22)
[10]碳纳米管的制备方法研究进展[J]. 朱华. 江苏陶瓷. 2008(04)
博士论文
[1]安全化学气相法制备连续碳纳米管纤维[D]. 冯建民.天津大学 2012
[2]定向多壁碳纳米管阵列的生长机理与可控制备研究[D]. 满玉红.清华大学 2011
[3]利用焦化工艺处理废塑料实验研究[D]. 余广炜.东北大学 2005
硕士论文
[1]废旧塑料热裂解技术的研究[D]. 俞东辉.华东理工大学 2012
[2]废塑料热解—催化改质实验研究[D]. 张郑磊.华北电力大学（河北） 2009
[3]乙醇催化裂解协同制备多壁碳纳米管和氢气的研究[D]. 王刚.西北大学 2008
本文编号：3396394
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/3396394.html
