生物分子介导的纳米催化材料组装与功能研究

发布时间：2021-10-06 23:37

　　大自然合成矿物的能力激发了研究人员寻找生物模板来创建功能材料。生物学家、化学家和材料科学家都在竭尽全力寻找“绿色”的合成与组装纳米催化材料的方法。硅藻可以合成先进的纳米结构,这些单细胞微藻生活在称为“硅藻壳”的多孔硅壳内。通过所说的溶胶-凝胶工艺,模仿这种模型,已经生产了基于二氧化硅的生物杂合物。生物分子如蛋白质、酶或抗体可以被捕获在二氧化硅基质中,获得相应的生物传感器和生物反应器。本论文主要开展了下述研究工作:1.受到硅藻的启发,我们在硅酸盐形成溶胶-凝胶的过程中引入乳糖酶,利用乳糖酶介导硅基载体形成笼型腔室,进而将其外周共价连接溶菌酶,构建了“乳糖酶-硅基载体-溶菌酶”复合物,研究了该复合物对低乳糖牛奶的催化转化效率及其转化过程中抑制细菌生长的特性。在构建“乳糖酶-硅基载体-溶菌酶”复合物的过程中,我们优化了乳糖酶的包埋过程及溶菌酶的共价连接过程。结果表明:在酶的添加量为0.6 g,硅基载体的老化时间为72小时的条件下,乳糖酶的固定化效率达到96.2%;当溶菌酶的添加浓度为2.0 mg/ml、戊二醛的浓度为2.0%、共价连接的反应时间为6小时、反应介质的p H为8.0时,溶菌酶的固... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：124 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

硅藻和海绵结构二氧化硅

的沉积技术扩展到包封具有催化活性的生物分子上，用于开发生物传感器系如，β-半乳糖苷酶通过包埋在二氧化硅颗粒中直接封装在硅片上[36]。可以在活化的硅晶片表面形成由 R5 肽介导的二氧化硅。氨基在生物硅化反应中至要，因为它们可以通过交联试剂直接在硅表面共价缔合酶分子[35], 这种二氧封装方法显著增加了固定化酶的负载量[36]。通过溶菌酶介导的二氧化硅沉淀机磷酸酯水解酶（OPH）包封在二氧化硅单层中，OPH 催化有机磷酸酯底水解，可用作有机磷酸酯类农药和神经毒剂的检测系统。二氧化硅层是通过酶与金的非特异性吸附形成的，然后在金表面上指导溶菌酶催化的二氧化硅。该技术显着增加界面的功能表面积，并且包封的 OPH 保留酶活性[37]。溶也被用作模板以催化在导电碳纸上形成二氧化硅。碳纳米管和葡萄糖氧化酶二氧化硅复合物的形成而被封装（图 1.3 E-H）[38]。碳纳米管充当所得基质一系列纳米线，提供酶与纸表面之间的电连接。该技术提供了复合二氧化硅，适用于制备基于酶的燃料电池中的阳极的材料。

图 1.4 纳米管表面上形成的 Cu 纳米晶体的 TEM 图像。铜纳米颗粒的粒径可能受到 pH 引起的肽聚集状态变化的影响。在 pH 6（A）和 pH 8（B）下，铜纳米颗粒产生了不同的形貌[49]。除了 Bola 型表面活性剂纳米管，由鞭毛蛋白组装的高度有序的纳米管已经用于介导了铜纳米管的形成[46]。研究中使用的工程化鞭毛蛋白展示了高度富集组氨酸残基的肽段[50]。Kumara 及其同事用这些工程鞭毛蛋白生产 Au 和 Pd 纳米结构，在实验室中，工程鞭毛蛋白纳米管依次暴露于含铜离子和含硼氢化钠的溶液中[46]。根据 Cu2+离子溶液浓度的不同，鞭毛可以用 Cu 纳米粒子装饰或者用 Cu纳米管包裹[46]。尽管去铁蛋白笼的内表面没有高度富集组氨酸残基，但这种多功能蛋白质已被 Gálvez 及其同事用于生产铜纳米颗粒（直径~3nm）[47]。他们在进行化学还原步骤之前，通过透析移除未结合的 Cu 离子，小心地将铜纳米颗粒限制在该蛋白质的内部[47]。


本文编号：3420956