基于硅纳米线阵列对中成药中美洛昔康的SERS检测
发布时间：2021-10-08 19:47
美洛昔康是一种非甾体类、具有抗炎镇痛功效的药物,能选择性地抑制环氧酶-2的活性,具有较强的抗炎镇痛作用,我国已将其列为“抗风湿类保健品中可能非法添加的物质名单”,而一些不法商家为了快速达到镇痛抗炎的效果,在抗风湿类中成药及保健品中非法添加该种药物,给消费者带来极大的安全隐患。本文通过优化制备条件得到拉曼活性较好的两种硅纳米线阵列,将其作为表面增强拉曼的基底,开展对美洛昔康的快速检测,主要得出以下结论:首先,使用密度泛函理论和Gaussian 09软件对美洛昔康分子进行结构优化以及理论计算,得到美洛昔康的最佳结构式和理论拉曼图谱,并将其与美洛昔康固体对照品的实验拉曼图谱进行对比,两者匹配度较高;接着利用Veda 4软件对所得拉曼特征峰的振动归属进行了PED分析,确定美洛昔康分子的拉曼特征峰:670,1032,1116,1160,1264,1304,1470,1530,1592 cm-1,为定性定量检测提供理论依据。其次,采用金属辅助的化学刻蚀制备两种不同修饰要素修饰的硅纳米线阵列作为表面增强拉曼的基底并对其制备条件进行优化。制备过程中采用两步法,将其浸入HF:AgN...
【文章来源】：江南大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：59 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
金银纳米粒子修饰的SiNWs及其对各种分析物的检测[118]
Ag-S结合固定经银纳米粒子功能化的单链DNA探针，用罗丹明6G标记的目标报告探针杂交后进行SERS检测。这种检测方法具有很高的重现性，尤其适用于DNA检测，且能够识别低至1pmol/L单碱基错配的DNA[121]。此外，有研究利用金和银纳米粒子修饰的硅纳米线阵列作为SERS基底，如图1-1所示，形象地展示了基底的制备以及修饰过程。将其用于绿脓素的检测，绿脓素是铜绿假单胞菌细菌的一种特殊代谢产物，直接在囊性纤维化患者痰液中检测该种物质可以大大减少感染的诊断时间，该基底对绿脓素的最低检测浓度低至6.25μmol/L[122]。图1-2金银纳米粒子修饰SiNWs的制备示意图[122]Fig.1-2SchematicrepresentationoftheformationofSiNWsbasedsubstratesdecoratedwithAuNPsandAgNPs[122]Kara等人[123]将纳米球光刻与金属辅助化学刻蚀相结合，制造出均匀的柔性镀金硅纳米线阵列，调整参数制备出了具有不同长宽比的3D纳米结构，使用三聚氰胺作为分析物探针，评估该SERS基底的性能。柔性镀金的SiNWs在大面积上显示出具备高度均匀性的拉曼信号且灵敏度高，检出限为3.210-7mg/L，具体制备过程如图1-3所示。
1绪论9图1-3SiNWs的制备示意图[123]Fig.1-3SchematicrepresentationofSiNWsfabrication[123]HeY等人通过原位生长的方式在SiNWs上修饰银纳米粒子，将捕获探针DNA固定在银纳米粒子表面，通过碱基互补配对原则，将目标DNA连接到捕获探针分子上，后将修饰有拉曼报告分子的报告探针与目标DNA通过碱基互补配对原则连接，构建一种DNA传感检测器，通过拉曼报告分子的信号间接捕获到目标DNA的拉曼信号，该传感器平台可以检测DNA浓度低至1fmol/L[124]。图1-4基于SiNWs的SERS传感器检测单链DNA的示意图[124]Fig.1-4Schematicrepresentationofthedetectionofsingle-strandedDNAbytheSiNWs-basedSERSsensor[113]1.6研究目的及意义20世纪80年代以来，我国保健食品行业呈爆发式增长，市场需求逐年增大。越来越多的人们选择中成药及保健品来改善身体机能、辅助缓解相关疾玻特别是缓解体力疲劳、辅助降血糖血脂、改善睡眠、抗风湿等一些常用保健品使用人群尤其庞大，市场份额占比很高。一些不法商家为使保健品效果显著，向保健品中非法添加药品和化学品。例如，不法商家为了快速达到镇痛抗炎的效果，在抗风湿类中成药及保健品中非法添加包括美洛昔康在内的抗炎镇痛类药物，给消费者带来极大的安全隐患。美洛昔康作为一种非甾体类具有抗炎镇痛功效的药物，能选择性的抑制COX-2的活性，具有较强的抗
【参考文献】：
期刊论文
[1]UPLC-MS/MS法快速测定中药及保健食品中非法添加17种抗炎镇痛类化学药的研究[J]. 黄越燕,屠婕红,徐宏祥,傅应华. 中草药. 2016(02)
[2]HPLC法同时测定抗风湿类中成药及保健品中非法添加9种解热镇痛类化学药物[J]. 刘志辉. 中国药师. 2015(07)
[3]Large-area surface-enhanced Raman scattering-active substrates fabricated by femtosecond laser ablation[J]. ZHU ZhiQing,YAN ZhenDong,ZHAN Peng,WANG ZhenLin. Science China（Physics,Mechanics & Astronomy）. 2013(09)
[4]降低非甾体抗炎药致胃肠道不良反应的方法研究进展[J]. 甄细娥,王宽,宗鸣,蒋蕾,高赛男,陈淑欣,李森. 中国药房. 2013(10)
[5]HPLC-DAD法同时测定部分中成药及保健品中添加的9种解热镇痛药物[J]. 吴小红,李焕德,吴高芬,彭中笑,任荣军,李全学. 药物分析杂志. 2010(10)
[6]HPLC-MS/MS法鉴别中药制剂中非法添加的多种解热镇痛类化学药物[J]. 吴小红,李焕德,朱荣华,蔡骅琳,李全学. 中南药学. 2010(10)
[7]非甾体抗炎药治疗类风湿关节炎及对心血管不良影响[J]. 刘德鼎,林博川,邢福,杨鹏远,楚正绪. 药学实践杂志. 2007(05)
[8]拉曼光谱技术应用进展[J]. 张延会,吴良平,孙真荣. 化学教学. 2006(04)
[9]万络事件及COX-2抑制剂心血管安全性的最新评估[J]. 杨景勋. 药物不良反应杂志. 2005(02)
[10]用天线共振子模型研究银镜的紫外可见吸收光谱[J]. 裴宁,莫育俊,刘长春,王连英. 光散射学报. 1999(03)
博士论文
[1]几个影响表面增强拉曼散射的因素的理论研究[D]. 赵秀明.大连理工大学 2015
[2]氧化石墨烯及四氧化三铁纳米粒子的制备及生物应用[D]. 高原.吉林大学 2012
[3]几种基于半导体涉及电荷转移的SERS及其增强机制研究[D]. 杨立滨.吉林大学 2010
[4]表面增强拉曼光谱化学增强的理论研究[D]. 刘莎莎.大连理工大学 2009
硕士论文
[1]基于SERS光谱研究半导体-MBA-Au纳米棒复合物中的界面电荷转移[D]. 韩瑞.吉林大学 2018
[2]石墨烯复合纳米银SERS基底的制备及在噻吩硫定量分析中的应用[D]. 王明栋.中国石油大学(华东) 2017
[3]太阳能电池多晶硅复合绒面的制备及其润湿性研究[D]. 刘相局.山东建筑大学 2016
[4]AZ31镁合金表面电泳沉积氧化石墨烯及其复合膜层的研究[D]. 魏东华.辽宁工业大学 2016
[5]等离子体驱动表面催化反应[D]. 王辉.重庆大学 2015
[6]金银纳米材料的制备及其在SERS中的应用[D]. 张晓彤.中国计量学院 2015
[7]硅纳米线的制备及其在新型太阳能电池中的应用[D]. 黄睿.华北电力大学 2015
[8]树枝状银及功能化石墨烯纳米材料的电化学制备及分析应用[D]. 付佳佳.兰州大学 2014
[9]表面增强拉曼光谱检测硝基呋喃类抗生素[D]. 竺芯宇.江南大学 2013
[10]表面增强拉曼光谱法检测抗氧化剂BHA、BHT的研究[D]. 孙莹莹.江南大学 2012
本文编号：3424844
【文章来源】：江南大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：59 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
金银纳米粒子修饰的SiNWs及其对各种分析物的检测[118]
Ag-S结合固定经银纳米粒子功能化的单链DNA探针，用罗丹明6G标记的目标报告探针杂交后进行SERS检测。这种检测方法具有很高的重现性，尤其适用于DNA检测，且能够识别低至1pmol/L单碱基错配的DNA[121]。此外，有研究利用金和银纳米粒子修饰的硅纳米线阵列作为SERS基底，如图1-1所示，形象地展示了基底的制备以及修饰过程。将其用于绿脓素的检测，绿脓素是铜绿假单胞菌细菌的一种特殊代谢产物，直接在囊性纤维化患者痰液中检测该种物质可以大大减少感染的诊断时间，该基底对绿脓素的最低检测浓度低至6.25μmol/L[122]。图1-2金银纳米粒子修饰SiNWs的制备示意图[122]Fig.1-2SchematicrepresentationoftheformationofSiNWsbasedsubstratesdecoratedwithAuNPsandAgNPs[122]Kara等人[123]将纳米球光刻与金属辅助化学刻蚀相结合，制造出均匀的柔性镀金硅纳米线阵列，调整参数制备出了具有不同长宽比的3D纳米结构，使用三聚氰胺作为分析物探针，评估该SERS基底的性能。柔性镀金的SiNWs在大面积上显示出具备高度均匀性的拉曼信号且灵敏度高，检出限为3.210-7mg/L，具体制备过程如图1-3所示。
1绪论9图1-3SiNWs的制备示意图[123]Fig.1-3SchematicrepresentationofSiNWsfabrication[123]HeY等人通过原位生长的方式在SiNWs上修饰银纳米粒子，将捕获探针DNA固定在银纳米粒子表面，通过碱基互补配对原则，将目标DNA连接到捕获探针分子上，后将修饰有拉曼报告分子的报告探针与目标DNA通过碱基互补配对原则连接，构建一种DNA传感检测器，通过拉曼报告分子的信号间接捕获到目标DNA的拉曼信号，该传感器平台可以检测DNA浓度低至1fmol/L[124]。图1-4基于SiNWs的SERS传感器检测单链DNA的示意图[124]Fig.1-4Schematicrepresentationofthedetectionofsingle-strandedDNAbytheSiNWs-basedSERSsensor[113]1.6研究目的及意义20世纪80年代以来，我国保健食品行业呈爆发式增长，市场需求逐年增大。越来越多的人们选择中成药及保健品来改善身体机能、辅助缓解相关疾玻特别是缓解体力疲劳、辅助降血糖血脂、改善睡眠、抗风湿等一些常用保健品使用人群尤其庞大，市场份额占比很高。一些不法商家为使保健品效果显著，向保健品中非法添加药品和化学品。例如，不法商家为了快速达到镇痛抗炎的效果，在抗风湿类中成药及保健品中非法添加包括美洛昔康在内的抗炎镇痛类药物，给消费者带来极大的安全隐患。美洛昔康作为一种非甾体类具有抗炎镇痛功效的药物，能选择性的抑制COX-2的活性，具有较强的抗
【参考文献】：
期刊论文
[1]UPLC-MS/MS法快速测定中药及保健食品中非法添加17种抗炎镇痛类化学药的研究[J]. 黄越燕,屠婕红,徐宏祥,傅应华. 中草药. 2016(02)
[2]HPLC法同时测定抗风湿类中成药及保健品中非法添加9种解热镇痛类化学药物[J]. 刘志辉. 中国药师. 2015(07)
[3]Large-area surface-enhanced Raman scattering-active substrates fabricated by femtosecond laser ablation[J]. ZHU ZhiQing,YAN ZhenDong,ZHAN Peng,WANG ZhenLin. Science China（Physics,Mechanics & Astronomy）. 2013(09)
[4]降低非甾体抗炎药致胃肠道不良反应的方法研究进展[J]. 甄细娥,王宽,宗鸣,蒋蕾,高赛男,陈淑欣,李森. 中国药房. 2013(10)
[5]HPLC-DAD法同时测定部分中成药及保健品中添加的9种解热镇痛药物[J]. 吴小红,李焕德,吴高芬,彭中笑,任荣军,李全学. 药物分析杂志. 2010(10)
[6]HPLC-MS/MS法鉴别中药制剂中非法添加的多种解热镇痛类化学药物[J]. 吴小红,李焕德,朱荣华,蔡骅琳,李全学. 中南药学. 2010(10)
[7]非甾体抗炎药治疗类风湿关节炎及对心血管不良影响[J]. 刘德鼎,林博川,邢福,杨鹏远,楚正绪. 药学实践杂志. 2007(05)
[8]拉曼光谱技术应用进展[J]. 张延会,吴良平,孙真荣. 化学教学. 2006(04)
[9]万络事件及COX-2抑制剂心血管安全性的最新评估[J]. 杨景勋. 药物不良反应杂志. 2005(02)
[10]用天线共振子模型研究银镜的紫外可见吸收光谱[J]. 裴宁,莫育俊,刘长春,王连英. 光散射学报. 1999(03)
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[1]几个影响表面增强拉曼散射的因素的理论研究[D]. 赵秀明.大连理工大学 2015
[2]氧化石墨烯及四氧化三铁纳米粒子的制备及生物应用[D]. 高原.吉林大学 2012
[3]几种基于半导体涉及电荷转移的SERS及其增强机制研究[D]. 杨立滨.吉林大学 2010
[4]表面增强拉曼光谱化学增强的理论研究[D]. 刘莎莎.大连理工大学 2009
硕士论文
[1]基于SERS光谱研究半导体-MBA-Au纳米棒复合物中的界面电荷转移[D]. 韩瑞.吉林大学 2018
[2]石墨烯复合纳米银SERS基底的制备及在噻吩硫定量分析中的应用[D]. 王明栋.中国石油大学(华东) 2017
[3]太阳能电池多晶硅复合绒面的制备及其润湿性研究[D]. 刘相局.山东建筑大学 2016
[4]AZ31镁合金表面电泳沉积氧化石墨烯及其复合膜层的研究[D]. 魏东华.辽宁工业大学 2016
[5]等离子体驱动表面催化反应[D]. 王辉.重庆大学 2015
[6]金银纳米材料的制备及其在SERS中的应用[D]. 张晓彤.中国计量学院 2015
[7]硅纳米线的制备及其在新型太阳能电池中的应用[D]. 黄睿.华北电力大学 2015
[8]树枝状银及功能化石墨烯纳米材料的电化学制备及分析应用[D]. 付佳佳.兰州大学 2014
[9]表面增强拉曼光谱检测硝基呋喃类抗生素[D]. 竺芯宇.江南大学 2013
[10]表面增强拉曼光谱法检测抗氧化剂BHA、BHT的研究[D]. 孙莹莹.江南大学 2012
本文编号：3424844
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