功能化离子液体的合成及其在某些催化反应中的应用

发布时间：2017-05-03 15:14

  本文关键词：功能化离子液体的合成及其在某些催化反应中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：离子液体是最近几十年逐渐发展起来的新型功能材料。相对于传统的溶剂,离子液体的溶解能力较强、蒸汽压较低、导电性和催化活性都较强,而且具有可循环、可设计性,因此,在许多领域都表现出了良好的应用前景。目前对功能化离子液体的设计合成并开发其在不同领域中的应用代表了离子液体相关研究的前沿。作为国家科学自然基金项目(21373079)的一部分,本论文设计合成了系列功能化离子液体,并考察了它们在有机合成中的应用,其主要研究内容有以下几个方面:(1)设计合成了以N,N-二甲基乙醇胺和四甲基胍为阳离子、有机羧酸根为阴离子的碱性功能化离子液体,考察了它们在Knoevenagel-Michael反应合成双香豆素及其衍生物中的应用。研究结果表明,在室温、无溶剂的情况下,四甲基胍的醋酸盐就能很好地促进此反应的进行。在此催化体系中,对酸性敏感的基团也能完整地保留,并且目标产物的分离产率很高。离子液体可以很容易地多次循环利用,且催化活性几乎保持不变。(2)考察了N,N-二甲基乙醇胺类和胆碱类的碱性功能化的离子液体在合成氧杂蒽二酮中的催化作用。探讨了离子液体的结构及用量对此反应的影响。结果发现,N,N-二甲基乙醇胺的醋酸盐可以很好地催化该反应。该反应体系可以在室温下顺利地进行,并能得到很高的分离产率。另外,此反应的操作过程简便,目标产物易分离,底物适用范围较广,催化剂循环使用五次之后,仍能保持较高的催化活性。将此反应体系放大到数克规模进行试验,也能得到较高的分离产率,有望应用于工业生产。(3)设计并合成了一系列醇胺类和甜菜碱类的功能化离子液体,考察了它们对A3偶联反应的促进作用。在该多组分反应中,我们探讨了原料比、反应温度以及离子液体的用量对该反应体系的影响。通过探讨发现,甜菜碱的醋酸盐在室温下能有效地促进该多组分反应,并且在较短的时间内就能取得优异的分离产率。该反应体系条件温和,离子液体用量少,操作简单,底物适用范围广,为合成丙炔胺类化合物提供了一个有效、经济的方法。(4)合成了以甜菜碱和胆碱为阳离子、羧酸根为阴离子的功能化离子液体,并探究了它们在合成吖啶二酮化合物中的催化作用。在此Hantzsch反应中,我们考察了不同的离子液体,以及离子液体的用量、反应温度对该催化体系的影响。最终我们发现,甜菜碱的乳酸盐对该反应体系具有较好的催化效果。另外,该反应体系的底物适用范围较广,目标产物的分离产率高,离子液体循环使用五次之后,其催化活性基本保持不变。
【关键词】：功能化离子液体 双香豆素化合物 氧杂蒽二酮化合物 丙炔胺化合物 吖啶二酮化合物
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB34;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-19
• 1.1 离子液体的发展史及现状11-12
• 1.2 离子液体的应用12-14
• 1.2.1 离子液体在液-液萃取中的应用12-13
• 1.2.2 离子液体在纤维素中的应用13
• 1.2.3 离子液体在CO_2吸收中的应用13-14
• 1.2.4 离子液体在燃料电池中的应用14
• 1.3 离子液体在有机催化中的应用14-17
• 1.4 本文立题依据及主要研究内容17-19
• 第二章 胍类离子液体催化合成双香豆素及其衍生物19-31
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验部分20-23
• 2.2.1 实验试剂20-21
• 2.2.2 实验仪器21-22
• 2.2.3 实验过程22-23
• 2.3 结果与讨论23-29
• 2.3.1 不同催化剂对反应的影响23-24
• 2.3.2 不同离子液体的用量对反应的影响24-25
• 2.3.3 反应底物的扩展25-27
• 2.3.4 放大反应和离子液体的循环使用27-28
• 2.3.5 反应机理研究28-29
• 2.4 小结29-31
• 第三章 醇胺类离子液体催化合成氧杂蒽二酮类化合物31-39
• 3.1 引言31
• 3.2 实验部分31-33
• 3.2.1 实验试剂31-32
• 3.2.2 实验仪器32
• 3.2.3 实验步骤32-33
• 3.3 结果与讨论33-37
• 3.3.1 不同催化剂对反应的影响33-34
• 3.3.2 离子液体的用量对反应的影响34-35
• 3.3.3 反应底物的扩展35-36
• 3.3.4 放大反应和离子液体的循环使用36-37
• 3.4 小结37-39
• 第四章 离子液体促进的一锅法多组分反应合成丙炔胺39-47
• 4.1 引言39-40
• 4.2 实验部分40-42
• 4.2.1 实验试剂40
• 4.2.2 实验仪器40
• 4.2.3 实验步骤40-42
• 4.3 结果与讨论42-46
• 4.3.1 不同离子液体对反应的影响42-43
• 4.3.2 离子液体的用量对反应的影响43-44
• 4.3.3 底物的用量对反应的影响44
• 4.3.4 温度对反应的影响44-45
• 4.3.5 反应底物的扩展45-46
• 4.4 小结46-47
• 第五章 甜菜碱离子液体催化的HANTZSCH反应合成吖啶二酮47-53
• 5.1 引言47
• 5.2 实验部分47-48
• 5.2.1 实验试剂47
• 5.2.2 实验仪器47-48
• 5.2.3 实验步骤48
• 5.3 结果与讨论48-52
• 5.3.1 不同离子液体对反应的影响48-49
• 5.3.2 离子液体的用量对反应的影响49-50
• 5.3.3 温度对反应的影响50
• 5.3.4 反应底物的扩展50-51
• 5.3.5 离子液体的循环使用51-52
• 5.4 小结52-53
• 第六章 结论与展望53-55
• 参考文献55-67
• 附录 离子液体及部分产物的核磁图谱67-82
• 致谢82-83
• 攻读学位期间发表的学术论文目录83-84

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