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Cu/ZrO 2 -GO复合材料的制备及催化性能研究

发布时间:2021-10-14 08:11
  ZrO2作为Cu基催化剂载体具有许多显著的优点,但依然存在活性组分易失活,比表面积小,存在多种晶型等不足。氧化石墨烯是一种新型、高效的催化剂载体,为了提高Cu基催化剂在二乙醇胺脱氢反应中的性能,提高Cu的分散度和载体的比表面积,延长催化剂使用寿命,本文以氧化石墨烯为催化剂载体的第一前驱体,氢氧化锆为第二前驱体,利用一、二前驱体之间存在的特殊化学基团,经过羧基和羟基的脱水等化学键合反应,形成一种新型ZrO2-GO复合载体,并采用固相浸渍法使活性组分铜均匀分布并牢固结合在ZrO2-GO复合载体中,制备出一种新型Cu/ZrO2-GO复合材料用于二乙醇胺脱氢反应。本文采用改进的Hummers法成功制备出氧化石墨,发现90℃温度有利于石墨的深度氧化。将冷冻干燥的氧化石墨超声剥离制得氧化石墨烯分散液,以硝酸氧锆为锆源,分别采用共沉淀法、水热法和溶胶-凝胶法制备ZrO2-GO复合载体。水热法制备ZrO2-GO复合载体的过程中,当氧化锆与氧化石墨烯的质量比为50:50(wt%)、水热反应温度为170℃、水热反应时间为12h制备出的复合载体性能最佳;采用共沉淀法制备ZrO2-GO复合载体时,以氨水为沉淀... 

【文章来源】:湘潭大学湖南省

【文章页数】:48 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 Cu/ZrO_2催化剂概述
        1.1.1 ZrO_2的结构及性质
        1.1.2 Cu/ZrO_2催化剂的应用
        1.1.3 Cu/ZrO_2催化剂活性中心及活性影响因素
        1.1.4 Cu/ZrO_2催化剂的改性研究
    1.2 氧化石墨烯概述
        1.2.1 氧化石墨烯的结构特征
        1.2.2 氧化石墨烯的制备和形成机理
    1.3 金属氧化物/氧化石墨烯复合材料研究进展
    1.4 论文的选题意义及研究内容
        1.4.1 论文的选题意义
        1.4.2 论文的研究内容
第2章 ZrO_2-GO复合载体的制备及表征
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验仪器与试剂材料
        2.2.2 氧化石墨的制备
        2.2.3 氧化石墨烯分散液的制备
        2.2.4 ZrO_2-GO复合载体的制备
        2.2.5 氧化石墨和ZrO_2-GO复合载体的表征方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 氧化石墨的表征结果
        2.3.2 高温反应温度对氧化石墨结构的影响
        2.3.3 工艺参数对水热法制备ZrO_2-GO复合载体的影响
        2.3.4 工艺参数对共沉淀法制备ZrO_2-GO复合载体的影响
        2.3.5 制备方法对ZrO_2-GO复合载体结构的影响
    2.4 本章小结
第3章 Cu/ZrO_2-GO复合材料的制备及催化性能测试
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验仪器与试剂材料
        3.2.2 Cu/ZrO_2-GO复合材料的制备
        3.2.3 Cu/ZrO_2-GO复合材料的表征方法
        3.2.4 Cu/ZrO_2-GO复合材料的催化性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Cu/ZrO_2-GO复合材料的XRD表征结果
        3.3.2 Cu/ZrO_2-GO复合材料的FT-IR表征结果
        3.3.3 Cu/ZrO_2-GO复合材料的织构性质
        3.3.4 Cu/ZrO_2-GO复合材料的H2-TPR表征结果
        3.3.5 Cu/ZrO_2-GO复合材料的催化性能测试结果与讨论
    3.4 本章小结
第4章 结论与展望
    4.1 结论
    4.2 展望
参考文献
致谢
个人简历及攻读硕士学位期间发表的论文


【参考文献】:
期刊论文
[1]固相浸渍法和湿浸渍法制备CuO/CeO2催化剂及其CO氧化性能的对比研究[J]. 孙敬方,张雷,葛成艳,汤常金,董林.  催化学报. 2014(08)
[2]二氧化钛/氧化石墨烯复合光催化剂的合成[J]. 董如林,莫剑臣,张汉平,姜苏,陈智栋,金长春.  化工进展. 2014(03)
[3]TiO2/氧化石墨烯纳米复合物的制备及结构变化[J]. 陈军刚,彭同江,孙红娟,吕霞,刘波.  人工晶体学报. 2014(01)
[4]铜物种对Cu/Fe2O3水煤气变换反应催化剂性能的影响[J]. 林性贻,马俊涛,陈崇启,詹瑛瑛,郑起.  物理化学学报. 2014(01)
[5]二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸Cu-MOO3-ZrO2催化剂的研究[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良.  分子催化. 2013(06)
[6]ZnO/氧化石墨烯复合材料的制备及其可见光催化性能[J]. 何光裕,侯景会,黄静,孙小强,陈海群.  高校化学工程学报. 2013(04)
[7]CO2加氢合成甲醇Cu/ZrO2催化剂的失活因素[J]. 白绍芬,刘顺,刘欣梅.  燃料化学学报. 2012(11)
[8]高比表面空心球状ZnO/ZnAl2O4复合光催化剂制备及活性[J]. 张丽,阎建辉,周民杰,杨亚辉,刘又年.  无机化学学报. 2012(09)
[9]氧化石墨烯复合材料的研究进展[J]. 邓尧,黄肖容,邬晓龄.  材料导报. 2012(15)
[10]低温水煤气变换催化剂Cu/ZrO2的制备、表征与性能[J]. 阮春晓,陈崇启,张燕杰,林性贻,詹瑛瑛,郑起.  催化学报. 2012(05)

博士论文
[1]氧化石墨烯的功能化及其衍生物、复合物的制备与性能研究[D]. 陈建丽.吉林大学 2013

硕士论文
[1]Cu-Zn-Al-Zr和Cu-Mo-Zr催化剂的制备及其用于二乙醇胺脱氢性能的研究[D]. 伍君.湘潭大学 2014
[2]ZrO2晶型对Ni/ZrO2催化剂顺酐液相加氢性能的影响[D]. 张颜鑫.山西大学 2013



本文编号:3435782

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