贵金属纳米颗粒对TiO 2 光吸收和催化性能影响的数值研究

发布时间：2021-10-19 07:54

　　由于社会和经济的发展,人们越来越关注太阳能利用的问题。其中,利用贵金属纳米材料独特的局域表面等离子体共振效应提高半导体材料的光吸收和光催化效率已经成为一个研究热点。在本文中,我们基于时域有限差分法搭建了较为完善的金纳米或银纳米颗粒与半导体催化剂的复合模拟模型,用以计算贵金属纳米颗粒形状、尺寸、介电常数、周期和间隔距离等参数对复合材料催化性能的影响,为半导体材料效率的计算提供依据。在贵金属纳米颗粒与二氧化钛薄膜的复合结构中,合理设置各项几何参数,能够极大地提高太阳能的利用效率。我们在计算中发现,Ag纳米颗粒可以在一定程度上提高二氧化钛薄膜的光吸收效率,但是Au纳米颗粒会使其周围二氧化钛薄膜的吸收效率降低。复合统中,采用间隔距离D为6nm-8nm,周期P为360nm,且边长L为120nm的立方型Ag纳米颗粒所修饰的二氧化钛催化剂的催化效率最高。为了进一步对Ag/TiO₂的复合结构进行优化,提高复合材料的催化效率,我们将表面内凹的Ag纳米颗粒代替立方型和球型Ag纳米颗粒加入到复合系统中。计算发现,表面内凹的颗粒具有更高的消光效率,更容易引发“hot-spot”现象,并在... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：65 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．１?ＰＮ结示意图??

引了环境、材料和化学等领域的学者的关注。光催化技术的核心是催化剂，因此??研发高效率的光催化材料是能源领域的研究热点。半导体材料得益于特殊的能带??结构，是理想的催化剂选择。如图１．２所示，价带顶中的电子（ｅ－）在受到能量??大于禁带宽度的入射光激发时，就会产生带间跃迁，电子（ｅ＿）从价带激发跃迁??到导带，并在价带上留下相对应的空穴（ｈ＋）。电子（Ｆ）和空穴（／１＋）在电场??力的作用下或者以自由扩散的方式运动迁移。如果没有俘获剂，“电子－空穴”对??就会迅速复合，如果有合适的俘获剂来俘获电子或空穴，复合就会被抑制，当迁??移到半导体表面时就会参与发生氧化还原反应。??以二氧化钛催化剂为例，锐钛矿相的二氧化钛的禁带宽度Ｅｇ＝３．２ｅＶ，根据半??导体的光吸收阈值Ａｇ与禁带宽度Ｅｇ的关系式为：??Ａｇ（ｎｍ）?＝?１２４０／Ｅｇ（ｅＶ）?（１．１）??波长小于３８７．５ｎｍ的入射光照射到锐钛矿相的二氧化钛上时，价带中的电子??（ｅ＿）就会吸收光子的能量并跃迁到导带，形成“电子－空穴”对，其中光生电子??具有还原性

初始时我们设置ｎ?＝?１，即取初值Ｅ１和Ｈ１／２，先通过求／／ｎ＋Ｖ２，再由／／ｎ＋１／２??求Ｅｎ＋１，反复迭代可以求得任意时刻的各点的电磁场。??需要注意的是，在蛙跳式求解的过程中为了保证计算的准确性和稳定性，Ａｔ??和Ａｘ，ＡＭＭｚ之间需要满足以下关系：??Ｍ?＼松）《）２?（１．４９）??其中，为电磁波的相速度［３４，３５］。??１．５本文的主要研究工作??使用解析法求解复杂电磁问题难度较大，而数值法可以很好地解决此问题。??在本文中我们主要采用时域有限差分法对贵金属纳米颗粒与半导体催化剂之间??复杂相互作用的机制和原理进行研宄和分析，同时探讨研宄如何提高现有催化剂??１０??


本文编号：3444464