新型多孔材料研制及其对稀有气体的吸附性能研究
发布时间：2021-10-30 05:33
核能作为一种安全、清洁高效的能源,正在逐渐成为人类能量的主要来源之一。但是在乏燃料中含有大量的放射性气体,如Xe、Kr;另一方面,人们利用Xe、Kr需对其分离与提纯,主要用低温蒸馏法,但该方法需要大量能量。研究表明,另一种稀有气体Rn为致癌物质,Rn及其子体在空气中会形成放射性气溶胶污染空气,通过呼吸进入人体,人们长时间呼吸高Rn浓度的空气有可能产生肺癌。因此研制一种经济、高效的材料来吸附Xe、Kr和Rn具有重要意义。本文利用COFs材料和PAFs材料的多孔性、高比表面积、孔径分布发达、高稳定性等特点,来进行稀有气体吸附实验。所用的材料均用溶剂离子热法合成,得到样品后用甲醇活化并干燥,再进行气体吸附实验。Xe、Kr实验是使用BET操作完成,Rn采用的是静态吸附法。其中,COFs材料孔径分布较为单一,主要在微孔范围内,PAFs材料孔径分布与活性炭十分相似。本文选取COF-300、COF-320、PPF-1,并在此基础上研制出L-5、PPP-2、PPP-3和PPP-4。用七种材料进行了气体吸附实验。研究表明,在298 K,1Bar的条件下,COF-300对Xe的最大吸附量达到了2.15 m...
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
文献[48]
11图1.3文献[76]中COF-320的模拟结构图在调研文献过程中，我们找到与COF-320类似构型的LZU-301[50]。文章中提到，已有很多科研人员致力于仅通过坚固的共价键连接而成的二维或三维网络中，有机结构单元形成的COF的结晶。文献中，该课题组通过（3,3"-联吡啶）-6,6"-二甲醛（BPyDA）与4,4,4,4-甲乙烷四基四苯胺的亚胺缩合形成一种新型3D-COF（称为LZU-301）。他们已通过粉末X射线衍射分析（PXRD），有机蒸气吸附等温线和129XeNMR光谱证明了COF的可逆晶体转变与动态响应。他们发现获得这种COF动态行为的关键是互穿三维网络中的亚胺键作为分子踏板旋转。他们认为LZU-301是一种有效的动态吸附剂，可选择性地从干燥和潮湿的气体混合物中捕获二氧化碳，其中也观察到了水辅助控制对二氧化碳的吸附增强。通过对Knoevenagel缩合反应的深入研究，可看出LZU-301在孔隙中的催化活性，能够包含大分子，与底物相互作用，为今后设计更先进的COF催化剂并结合动态响应提供了可能性。LZU-301的结构是基于七倍结构互穿的网状化学和COF-320的单晶结构。
12图1.4文献[50]中LZU-301的模拟结构图这篇文章中有一个特别的现象，LZU-301的孔径具有收缩态和扩张态，孔径可从5.8×10.4（收缩形式）扩展到9.6×10.4（膨胀形式）的动态骨架。这使我们对该材料很有兴趣，但实验室当时并没有(3,3"-联吡啶)-6,6"-二甲醛(BPyDA)这个药品，只有（2,2"-联吡啶）-5,5"-二甲醛。故我们使用了4,4,4,4-甲乙烷四基四苯胺与（2,2"-联吡啶）-5,5"-二甲醛的结合，但前几次均未合成出样品。后调研文献，在合成的基础上稍作修改，加入了新的模板剂均三甲苯，成功合成出L-5这个新COF。多孔材料研究领域有一个显著成就，多孔金属有机骨架（MOFs）的发展由金属离子和有机物连接，通过网状化学组成的高度有序的晶体材料。在所有多孔材料中，有几种MOF具有最高的比表面积和气体吸附能力。那么在本次课题内容开始前，我们已经利用MOFs材料ZIF-69尝试Xe、Kr分离实验，具有初步成效。在此简单介绍一些目前国内外已有的MOFs材料做过对Xe、Kr的实验研究。JohnB.Parise课题组[77]报道了一种新型微孔MOF：SBMOF-2在环境条件下对Xe具有高选择性，分离比约为10，Xe的最大吸附量为27.07wt%。在298K下，
【参考文献】：
期刊论文
[1]活性炭吸附测氡法静态吸附系数测量研究[J]. 谢礼飞,丘寿康,唐泉,李晟,赵晶,罗诗慧. 核电子学与探测技术. 2019(03)
[2]Zeolitic imidazolate framework-8 as a nanoadsorbent for radon capture[J]. Xiao-Wa Wang,Ting Yan,Jun Wan,Li-Feng Zhao,Yu Tu. Nuclear Science and Techniques. 2016(01)
[3]大亚湾反应堆中微子实验[J]. 王贻芳. 物理. 2007(03)
本文编号：3466151
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
文献[48]
11图1.3文献[76]中COF-320的模拟结构图在调研文献过程中，我们找到与COF-320类似构型的LZU-301[50]。文章中提到，已有很多科研人员致力于仅通过坚固的共价键连接而成的二维或三维网络中，有机结构单元形成的COF的结晶。文献中，该课题组通过（3,3"-联吡啶）-6,6"-二甲醛（BPyDA）与4,4,4,4-甲乙烷四基四苯胺的亚胺缩合形成一种新型3D-COF（称为LZU-301）。他们已通过粉末X射线衍射分析（PXRD），有机蒸气吸附等温线和129XeNMR光谱证明了COF的可逆晶体转变与动态响应。他们发现获得这种COF动态行为的关键是互穿三维网络中的亚胺键作为分子踏板旋转。他们认为LZU-301是一种有效的动态吸附剂，可选择性地从干燥和潮湿的气体混合物中捕获二氧化碳，其中也观察到了水辅助控制对二氧化碳的吸附增强。通过对Knoevenagel缩合反应的深入研究，可看出LZU-301在孔隙中的催化活性，能够包含大分子，与底物相互作用，为今后设计更先进的COF催化剂并结合动态响应提供了可能性。LZU-301的结构是基于七倍结构互穿的网状化学和COF-320的单晶结构。
12图1.4文献[50]中LZU-301的模拟结构图这篇文章中有一个特别的现象，LZU-301的孔径具有收缩态和扩张态，孔径可从5.8×10.4（收缩形式）扩展到9.6×10.4（膨胀形式）的动态骨架。这使我们对该材料很有兴趣，但实验室当时并没有(3,3"-联吡啶)-6,6"-二甲醛(BPyDA)这个药品，只有（2,2"-联吡啶）-5,5"-二甲醛。故我们使用了4,4,4,4-甲乙烷四基四苯胺与（2,2"-联吡啶）-5,5"-二甲醛的结合，但前几次均未合成出样品。后调研文献，在合成的基础上稍作修改，加入了新的模板剂均三甲苯，成功合成出L-5这个新COF。多孔材料研究领域有一个显著成就，多孔金属有机骨架（MOFs）的发展由金属离子和有机物连接，通过网状化学组成的高度有序的晶体材料。在所有多孔材料中，有几种MOF具有最高的比表面积和气体吸附能力。那么在本次课题内容开始前，我们已经利用MOFs材料ZIF-69尝试Xe、Kr分离实验，具有初步成效。在此简单介绍一些目前国内外已有的MOFs材料做过对Xe、Kr的实验研究。JohnB.Parise课题组[77]报道了一种新型微孔MOF：SBMOF-2在环境条件下对Xe具有高选择性，分离比约为10，Xe的最大吸附量为27.07wt%。在298K下，
【参考文献】：
期刊论文
[1]活性炭吸附测氡法静态吸附系数测量研究[J]. 谢礼飞,丘寿康,唐泉,李晟,赵晶,罗诗慧. 核电子学与探测技术. 2019(03)
[2]Zeolitic imidazolate framework-8 as a nanoadsorbent for radon capture[J]. Xiao-Wa Wang,Ting Yan,Jun Wan,Li-Feng Zhao,Yu Tu. Nuclear Science and Techniques. 2016(01)
[3]大亚湾反应堆中微子实验[J]. 王贻芳. 物理. 2007(03)
本文编号：3466151
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