石墨相氮化碳基复合材料的制备及光催化性能研究
发布时间：2021-10-30 06:05
伴随现代工业的进步,能源紧缺、环境污染是限制人来进步的最大阻碍。大量化石燃料的使用造成了一系列的环境问题,如全球变暖、极端天气等。化石燃料是一种短时间内不可再生的能源,工业上化石燃料巨大的需求量促使人们寻找可替代能源。太阳能是一种清洁可再生的理想能源,能够较好应对能源问题。在众多太阳能转化技术中,光催化技术因能够同时应对环境问题和能源危机两大问题,受到较为广泛的关注。光催化剂作为光能转化的载体,其性能直接影响太阳能转化效率,因此开发环境友好,能量转化效率高的光催化剂尤为重要。石墨相氮化碳（g-C3N4）一般能够通过热解富氮有机物获得。g-C3N4最早被应用于光催化产氢领域,虽然具有较为合适的禁带宽度,但是材料本身载流子复合效率较高,限制了g-C3N4的应用。目前改性g-C3N4的策略有以下几种:结构优化、构筑半导体异质结、元素掺杂、与光敏性染料复合等。本课题采用构筑异质结的方式改性g-C3N...
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：56 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
石墨相氮化碳的七嗪环结构（a）和三嗪环结构（b）
第6页硕士学位论文最终会在光催化效率上表现出差异。针对这一现象，有学者利用实验的方式加以了证明。例如，Liu所制备的g-C3N4材料被碳量子改性，从而具备光催化分解水产氢的性能[24]。图1.2基于“Melon”结构的石墨相氮化碳电子结构图[8]Fig.1.2Electronicstructurediagramofgraphitephasecarbonnitridebasedon"melon"structure[8]1.3石墨相氮化碳材料的应用1.3.1环境催化大气污染和水环境污染等环境污染日益严重，光催化技术在处理以上环境污染问题上有较大的使用潜能。光催化技术不但可以去除空气内的有机小分子、NOx等有害气体，还可以矿化水体内的重金属离子、有机污染物，进而治理、应对环境污染问题。所以，石墨相氮化碳作为一种优异光催化剂被广泛用在环境催化领域。在空气净化方面，石墨相氮化碳基光催化材料可以处理NO、CO2、有机蒸汽等污染气体。例如，Dong与Ou等学者以尿素为原料热聚合制得了多孔g-C3N4材料，在可见光下可氧化一氧化氮气体，同时发现600℃下得到的样品的催化性能最佳[25]；Sano课题组把普通g-C3N4粉末在碱性环境下予以水热，温度控制在90到150摄氏度之间，令其比表面积提高到65m2/g，此催化剂在380到480nm光照条件下光催化效率能够提升9.6倍，其催化机理具体可以参考图1.3[26]；Jiang等研究者制得了α-三氧化二铋/石墨相氮化碳/β-三氧化二铋复合物，在可见光的作用下成功将丙醇氧化成丙酮[27]；Liu等制备获得了氮化碳纳米阵列结构，能够将CO2还原成甲醇，在缓解温室效应和能源危机方面具有较好的应用前景[28]；Shi和Wang为了提升g-C3N4对二氧化碳的还原能力，将g-C3N4纳米片自组装在含锆有机框架上，通过对该材料的表征，其催化效果得到了有效提高[29]；
硕士学位论文第7页He制备获得氧化锌/石墨相氮化碳复合光催化剂在可见光的作用下把二氧化碳催化还原为一氧化碳、甲醇与甲烷等燃料产物[30]。图1.3石墨相氮化碳催化氧化NO气体机理[26]Fig.1.3MechanismofcatalyticoxidationofNObygraphitephasecarbonnitride[26]在污水处理方面，石墨相氮化碳材料被应用于高效催化降解水中的有机染料污染物，如罗丹明B、甲基橙、苯胺、苯酚等。光生空穴具有强氧化性，电子具有还原性可以将水和氧气催化变成羟基自由基和O2-自由基，这些自由基具有较强的氧化性或者还原性，很容易将有机物矿化成有机小分子甚至是二氧化碳和水。Li与Gan等研究人员制得了溴化银/石墨相氮化碳/石墨烯三元复合物，可见光照射下可以把二氧化碳还原为甲醇，同时具有降解甲基橙的能力[30]；Fu等学者在石墨相氮化碳纳米片上沉积了5.6nm的纳米银颗粒，银/石墨相氮化碳复合光催化剂在可见光照下能够降解甲基橙、甲基蓝与中性深黄有机染料[31]；Tian等学者制得得到二氧化铈/石墨相氮化碳复合物，具有降解苯酚溶液的能力[32]；Sam和Tiong等制备获得介孔石墨相氮化碳材料，实验表明该材料能够降解苯胺有机物，制备过程中，模板为二氧化硅[33]。；Xiao等人通过盐酸胍制备介孔石墨相氮化碳材料，该材料能够光催化降解磺胺甲嘧啶等有机污染物[34]。随着后续更多研究的进行，石墨相氮化碳在环境催化领域应用将会越来越丰富。1.3.2能源催化g-C3N4催化材料是很好的能源催化材料。在光或者电的共同作用下，g-C3N4可以催化分解水产生H2。同样，在特定条件下，也能还原得到O2。针对该催化材料在能源领
本文编号：3466201
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
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【学位级别】：硕士
【部分图文】：
石墨相氮化碳的七嗪环结构（a）和三嗪环结构（b）
第6页硕士学位论文最终会在光催化效率上表现出差异。针对这一现象，有学者利用实验的方式加以了证明。例如，Liu所制备的g-C3N4材料被碳量子改性，从而具备光催化分解水产氢的性能[24]。图1.2基于“Melon”结构的石墨相氮化碳电子结构图[8]Fig.1.2Electronicstructurediagramofgraphitephasecarbonnitridebasedon"melon"structure[8]1.3石墨相氮化碳材料的应用1.3.1环境催化大气污染和水环境污染等环境污染日益严重，光催化技术在处理以上环境污染问题上有较大的使用潜能。光催化技术不但可以去除空气内的有机小分子、NOx等有害气体，还可以矿化水体内的重金属离子、有机污染物，进而治理、应对环境污染问题。所以，石墨相氮化碳作为一种优异光催化剂被广泛用在环境催化领域。在空气净化方面，石墨相氮化碳基光催化材料可以处理NO、CO2、有机蒸汽等污染气体。例如，Dong与Ou等学者以尿素为原料热聚合制得了多孔g-C3N4材料，在可见光下可氧化一氧化氮气体，同时发现600℃下得到的样品的催化性能最佳[25]；Sano课题组把普通g-C3N4粉末在碱性环境下予以水热，温度控制在90到150摄氏度之间，令其比表面积提高到65m2/g，此催化剂在380到480nm光照条件下光催化效率能够提升9.6倍，其催化机理具体可以参考图1.3[26]；Jiang等研究者制得了α-三氧化二铋/石墨相氮化碳/β-三氧化二铋复合物，在可见光的作用下成功将丙醇氧化成丙酮[27]；Liu等制备获得了氮化碳纳米阵列结构，能够将CO2还原成甲醇，在缓解温室效应和能源危机方面具有较好的应用前景[28]；Shi和Wang为了提升g-C3N4对二氧化碳的还原能力，将g-C3N4纳米片自组装在含锆有机框架上，通过对该材料的表征，其催化效果得到了有效提高[29]；
硕士学位论文第7页He制备获得氧化锌/石墨相氮化碳复合光催化剂在可见光的作用下把二氧化碳催化还原为一氧化碳、甲醇与甲烷等燃料产物[30]。图1.3石墨相氮化碳催化氧化NO气体机理[26]Fig.1.3MechanismofcatalyticoxidationofNObygraphitephasecarbonnitride[26]在污水处理方面，石墨相氮化碳材料被应用于高效催化降解水中的有机染料污染物，如罗丹明B、甲基橙、苯胺、苯酚等。光生空穴具有强氧化性，电子具有还原性可以将水和氧气催化变成羟基自由基和O2-自由基，这些自由基具有较强的氧化性或者还原性，很容易将有机物矿化成有机小分子甚至是二氧化碳和水。Li与Gan等研究人员制得了溴化银/石墨相氮化碳/石墨烯三元复合物，可见光照射下可以把二氧化碳还原为甲醇，同时具有降解甲基橙的能力[30]；Fu等学者在石墨相氮化碳纳米片上沉积了5.6nm的纳米银颗粒，银/石墨相氮化碳复合光催化剂在可见光照下能够降解甲基橙、甲基蓝与中性深黄有机染料[31]；Tian等学者制得得到二氧化铈/石墨相氮化碳复合物，具有降解苯酚溶液的能力[32]；Sam和Tiong等制备获得介孔石墨相氮化碳材料，实验表明该材料能够降解苯胺有机物，制备过程中，模板为二氧化硅[33]。；Xiao等人通过盐酸胍制备介孔石墨相氮化碳材料，该材料能够光催化降解磺胺甲嘧啶等有机污染物[34]。随着后续更多研究的进行，石墨相氮化碳在环境催化领域应用将会越来越丰富。1.3.2能源催化g-C3N4催化材料是很好的能源催化材料。在光或者电的共同作用下，g-C3N4可以催化分解水产生H2。同样，在特定条件下，也能还原得到O2。针对该催化材料在能源领
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