Cu/Ag添加剂对ζ-Ta 4 C 3-x 陶瓷物相生成及组织性能的影响
发布时间：2021-11-10 04:35
包括立方结构TaCy、菱方结构ζ-Ta4C3-x和六方结构Ta2C在内的几种Ta-C化合物,都具有熔点高、导电导热性能好、力学性能好等优点,具有超高温应用潜力。与其他两种化合物相比,ζ-Ta4C3-x因其特殊片层结构而韧性良好,因此倍受关注。ζ-Ta4C3-x研究最早可追溯到1958年ζ相的发现,但多年来合成单相ζ-Ta4C3-x陶瓷的努力都未取得成功,限制了ζ-Ta4C3-x陶瓷的应用开发。本文以TaC和Ta粉为原料,采用反应热压法制备TaCx复合材料,对其进行后续热处理,促进ζ-Ta4C3-x相的生成和晶粒生长。采用阿基米德排水法、X射线衍射法、扫描电镜、透射电镜、三点弯曲法、单边切口梁法等分析测试方法,研究了C:Ta化学计量比(TaC0.5--0...
【文章来源】：北方民族大学宁夏回族自治区
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
钽-碳相图[8]
北方民族大学2020届硕士学位论文第一章绪论-7-那时对ζ-Ta4C3-X相的结构和化学成分尚不清楚，故也将ζ-Ta4C3-X称为ζ相。Rudy[49]最早提出了Ta-C相图，随着后期对C-Ta相图的不断完善，Brizes[50]在相图中增加了ζ相区，并确定其含碳量约为0.16±0.016wt%，在目前通用的Gusev相图[8]中，ζ相存在的范围确定在TaC0.65-TaC0.68。图1-2菱方ζ-Ta4C3-x单胞结构[8]（六方坐标系，沿c轴的面间距单位nm）Figure1-2rhombohedralζ-Ta4C3-xcellstructure[8](Inhexagonalcoordinatesystem,theunitofsurfacespacingalongthecaxisisnm)ζ-Ta4C3-x相（0.2≤x≤0.5）介于六方相和立方相碳化钽之间，为确定其晶胞结构，Yvon等人[51]利用X射线粉末衍射技术研究ζ相的金属原子密堆格子，指出ζ相是由fcc原子层和hcp原子层按照ABABCACABCBC规律堆垛而成，C原子处在Ta原子的八面体间隙处。Gusev等人[8]使用固相合成法制得非化学计量TaC0.685-0.72粉末，并通过一系列表征手段，也确定了是fcc原子层和hcp原子层有规律交替排列组成ζ相的金属原子密堆格子，并确定ζ相属于菱方晶系的R-3m空间群，
北方民族大学2020届硕士学位论文第一章绪论-9-反应过程中，β-Ta2C晶胞持续获得C原子，母相Ta亚格子由AB-AB排列转变为ABC-AC-ABC-BC排列，如果反应不充分，那么所得产物将含有β-Ta2C。由此可见，ζ-Ta4C3-x相的生成必须借助γ-TaCy母相或β-Ta2C母相及C扩散，从而造成ζ-Ta4C3-x所含杂相的途径依赖。这就说明，不借助γ-TaCy或β-Ta2C母相而由ζ-Ta4C3-x直接成核长大，或为实现ζ-Ta4C3-x纯化合成的正确路径。1.4.3ζ-Ta4C3-x陶瓷Shetty[52]等的报道揭示了C:Ta计量比的不同对碳化钽力学性能的影响，TaCx（x=0.6~0.7）材料在显微组织中观察到片状ζ-Ta4C3-X晶粒，该成分的陶瓷材料，具有高断裂韧性（12.7MPam1/2），但是硬度较低（9.2GPa）；在TaCx（x=0.8~1.0）材料显微组织中观察到细小等轴晶c-TaCy。该成分材料具有高硬度（TaC0.8，20GPa），但是断裂韧性较低（5.37MPam1/2）。ζ-Ta4C3-x相的存在提高了材料的断裂韧性。另外，TaC晶粒和ζ-Ta4C3-x晶粒形貌也有很大不同。如图1-3中TaC晶粒和ζ-Ta4C3-x晶粒的断口形貌所示。图中，与ζ-Ta4C3-x晶粒相比，TaC陶瓷的断口平面更平整，所以其断裂韧性值低。Alexandre等人[53]也证实了ζ-Ta4C3-x相具有较高的断裂韧性。Schulz等[54]证明ζ-Ta4C3-x相晶粒具有优良断裂韧性，原因是由于断裂时发生偏转增韧机制和晶粒桥联。Christopher[55]的利用计算方法研究ζ-Ta4C3-x相中C原子的有序排列，Sygnatowicz[56]等人以TaC和Ta为原料，利用反应烧结制备ζ-Ta4C3-x相陶瓷，对Ta粉进行氢化处理生成β-TaHx，促进致密，制备烧结样品中有86wt%菱方结构ζ-Ta4C2.56和14%立方结构TaC0.78，并说明了中间反应的动力学方程。（A）TaC陶瓷；（B）ζ-Ta4C3-x陶瓷图1-3TaCx陶瓷材料断口形貌的SEM图(A)(B)
【参考文献】：
期刊论文
[1]球磨时间对机械合金化制备NbMoTaW高熵合金粉末的影响[J]. 漆陪部,梁秀兵,仝永刚,陈永雄,张志彬. 稀有金属材料与工程. 2019(08)
[2]High porosity and low thermal conductivity high entropy(Zr0.2Hf0.2Ti0.2Nb0.2Ta0.2C[J]. Heng Chen,Huimin Xiang,Fu-Zhi Dai,Jiachen Liu,Yiming Lei,Jie Zhang,Yanchun Zhou. Journal of Materials Science & Technology. 2019(08)
[3]MAX相陶瓷的制备、结构、性能及发展趋势[J]. 郑丽雅,周延春,冯志海. 宇航材料工艺. 2013(06)
[4]钽、铌碳化物制备技术的研究进展[J]. 张浩,朱芳. 稀有金属与硬质合金. 2009(02)
[5]镍助剂对碳化钼催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响[J]. 靳广洲,朱建华,樊秀菊,孙桂大,高俊斌. 催化学报. 2006(10)
硕士论文
[1]熔盐法合成TaC、NaTaO3陶瓷粉体的研究[D]. 闫帅.郑州大学 2017
本文编号：3486585
【文章来源】：北方民族大学宁夏回族自治区
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
钽-碳相图[8]
北方民族大学2020届硕士学位论文第一章绪论-7-那时对ζ-Ta4C3-X相的结构和化学成分尚不清楚，故也将ζ-Ta4C3-X称为ζ相。Rudy[49]最早提出了Ta-C相图，随着后期对C-Ta相图的不断完善，Brizes[50]在相图中增加了ζ相区，并确定其含碳量约为0.16±0.016wt%，在目前通用的Gusev相图[8]中，ζ相存在的范围确定在TaC0.65-TaC0.68。图1-2菱方ζ-Ta4C3-x单胞结构[8]（六方坐标系，沿c轴的面间距单位nm）Figure1-2rhombohedralζ-Ta4C3-xcellstructure[8](Inhexagonalcoordinatesystem,theunitofsurfacespacingalongthecaxisisnm)ζ-Ta4C3-x相（0.2≤x≤0.5）介于六方相和立方相碳化钽之间，为确定其晶胞结构，Yvon等人[51]利用X射线粉末衍射技术研究ζ相的金属原子密堆格子，指出ζ相是由fcc原子层和hcp原子层按照ABABCACABCBC规律堆垛而成，C原子处在Ta原子的八面体间隙处。Gusev等人[8]使用固相合成法制得非化学计量TaC0.685-0.72粉末，并通过一系列表征手段，也确定了是fcc原子层和hcp原子层有规律交替排列组成ζ相的金属原子密堆格子，并确定ζ相属于菱方晶系的R-3m空间群，
北方民族大学2020届硕士学位论文第一章绪论-9-反应过程中，β-Ta2C晶胞持续获得C原子，母相Ta亚格子由AB-AB排列转变为ABC-AC-ABC-BC排列，如果反应不充分，那么所得产物将含有β-Ta2C。由此可见，ζ-Ta4C3-x相的生成必须借助γ-TaCy母相或β-Ta2C母相及C扩散，从而造成ζ-Ta4C3-x所含杂相的途径依赖。这就说明，不借助γ-TaCy或β-Ta2C母相而由ζ-Ta4C3-x直接成核长大，或为实现ζ-Ta4C3-x纯化合成的正确路径。1.4.3ζ-Ta4C3-x陶瓷Shetty[52]等的报道揭示了C:Ta计量比的不同对碳化钽力学性能的影响，TaCx（x=0.6~0.7）材料在显微组织中观察到片状ζ-Ta4C3-X晶粒，该成分的陶瓷材料，具有高断裂韧性（12.7MPam1/2），但是硬度较低（9.2GPa）；在TaCx（x=0.8~1.0）材料显微组织中观察到细小等轴晶c-TaCy。该成分材料具有高硬度（TaC0.8，20GPa），但是断裂韧性较低（5.37MPam1/2）。ζ-Ta4C3-x相的存在提高了材料的断裂韧性。另外，TaC晶粒和ζ-Ta4C3-x晶粒形貌也有很大不同。如图1-3中TaC晶粒和ζ-Ta4C3-x晶粒的断口形貌所示。图中，与ζ-Ta4C3-x晶粒相比，TaC陶瓷的断口平面更平整，所以其断裂韧性值低。Alexandre等人[53]也证实了ζ-Ta4C3-x相具有较高的断裂韧性。Schulz等[54]证明ζ-Ta4C3-x相晶粒具有优良断裂韧性，原因是由于断裂时发生偏转增韧机制和晶粒桥联。Christopher[55]的利用计算方法研究ζ-Ta4C3-x相中C原子的有序排列，Sygnatowicz[56]等人以TaC和Ta为原料，利用反应烧结制备ζ-Ta4C3-x相陶瓷，对Ta粉进行氢化处理生成β-TaHx，促进致密，制备烧结样品中有86wt%菱方结构ζ-Ta4C2.56和14%立方结构TaC0.78，并说明了中间反应的动力学方程。（A）TaC陶瓷；（B）ζ-Ta4C3-x陶瓷图1-3TaCx陶瓷材料断口形貌的SEM图(A)(B)
【参考文献】：
期刊论文
[1]球磨时间对机械合金化制备NbMoTaW高熵合金粉末的影响[J]. 漆陪部,梁秀兵,仝永刚,陈永雄,张志彬. 稀有金属材料与工程. 2019(08)
[2]High porosity and low thermal conductivity high entropy(Zr0.2Hf0.2Ti0.2Nb0.2Ta0.2C[J]. Heng Chen,Huimin Xiang,Fu-Zhi Dai,Jiachen Liu,Yiming Lei,Jie Zhang,Yanchun Zhou. Journal of Materials Science & Technology. 2019(08)
[3]MAX相陶瓷的制备、结构、性能及发展趋势[J]. 郑丽雅,周延春,冯志海. 宇航材料工艺. 2013(06)
[4]钽、铌碳化物制备技术的研究进展[J]. 张浩,朱芳. 稀有金属与硬质合金. 2009(02)
[5]镍助剂对碳化钼催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响[J]. 靳广洲,朱建华,樊秀菊,孙桂大,高俊斌. 催化学报. 2006(10)
硕士论文
[1]熔盐法合成TaC、NaTaO3陶瓷粉体的研究[D]. 闫帅.郑州大学 2017
本文编号：3486585
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