二维黑磷功能化修饰对光电性质影响的理论研究
发布时间：2021-11-22 07:43
单层黑磷（MLBP）作为一种新型的二维（2D）材料,因其独特的拓扑结构在光电领域拥有广阔的应用前景,已成为当前国内外研究热点。但是MLBP在空气中具有不稳定性,因而对其改性的研究备受青睐,以期拓展其应用范围。目前较为常用的改性方法主要有共价接枝和与其它2D材料形成范德华异质结。其中共价接枝主要集中在无机非金属分子和有机分子,对引入过渡金属的接枝报道很少。而且通过对比发现金属在MLBP表面的吸附能比石墨烯或碳纳米管的大,表明金属与MLBP的结合更容易实现。此外,MLBP与石墨烯、单层BN、单层MoS2形成范德华异质结已有报道,但在它们的层与层之间接枝过渡金属形成夹心异质结的研究却未见报道,过渡金属的引入可能为材料带来新颖的光电性质。本文采用密度泛函理论（DFT）及非平衡格林函数（NEGF）方法,研究PdCl2和PtCl2共价接枝MLBP以及形成三种不同类型的MLBP异质结（包括Pt和PtCl2插层复合物）两种功能化修饰对MLBP光电性质的影响。计算表明MLBP与表面修饰原子形成强键的同时仍保持其自身结...
【文章来源】：哈尔滨理工大学黑龙江省
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
MLBP的结构示意图
这种不稳定性对其应用也存在一定影响。因此，对 MLBP 进行功能化的研究具有重要意义，通过功能化不仅可以提高黑磷的稳定性，还可以改善其性能。除晶体结构的差异外，BP 在电子能带结构上也不同于石墨烯。石墨烯是零隙半导体，但是 BP 是一种具有相当大间隙的半导体[20,21]。BP 是位于布里渊区 G(0, 0, 0) 点的直接带隙，且与剥落层数无关 BP 都表现为直接带隙。Cai[22]等利用HSE06 方法计算了不同层数的 BP 的带隙，如图 1-2 所示，从一层到五层都表现为直接带隙。但是，BP 带隙值的大小却取决于层数，这也是 BP 一个有趣的性质，从单层的大间隙 (接近 2 eV) 单调减小，当达到块状黑磷时为窄带隙 (约0.3 eV)。这种与厚度有关的带隙[23]，如图 1-3 所示，比在其它 2D 半导体材料中观察到的要强。因此，BP 提供了一种特殊程度的可调谐性：人们可以选择黑磷的厚度，使其成为具有特有带隙值的材料，这种材料的能带带隙值是为某一特定用途而优化。BP 还拥有一个非常吸引人的特性，它的带隙值跨越了一个较宽的能量范围，而其它 2D 材料至今还没有覆盖到这个范围。另外，BP 与半导体TMD 也存在一个很大的差别，TMD 呈现间接带隙特征，也仅仅在单层时是位于 K (2/3, 1/3, 0) 的直接带隙，其它材料基本都是间接带隙，这是明显区别于直接带隙的 BP。
图 1-3 不同方法计算的黑磷带隙的层数依赖性示意图[23]Schematic diagram thickness dependence of the band gap of BP that caldifferent approaches[23]最近已经证明，通过将黑磷与砷 (b-AsxP1-x) 进行合金化V 范围内进一步调节 BP 的带隙[24]。石墨烯只能覆盖 0-0.2 形成纳米带，或向双层石墨烯施加垂直电场打开带隙)，过-2.0 eV 内呈现带隙 (取决于厚度、应变水平和化学成分)。墨烯 (零或几乎零带隙半导体) 和过渡金属二硫化物 (宽桥梁，如图 1-4 所示。许多应用都需要半导体材料在这个能，例如：热电、热成像、电信、光伏等。其它 2D 半导体可光催化中具有潜在用途 (指 1.2-1.6 eV 带隙半导体)[25]，但光子能量为 0.8-1.0 eV)[26]、热成像 (通常需要宽度为 0.1 至热电发电 (带隙在 0.2 至 0.3 eV 之间的材料) 是目前分离法达到的。这些应用通常被传统的 3D 半导体所覆盖，如GaxAs、In1-xGaxSb 和 Si1-xGex。但是，2D 材料相比于 3D 材仅横向尺寸大和表面原子暴露率高，而且在纵向仅有一个
【参考文献】：
期刊论文
[1]低维黑磷制备及其在太阳电池中的应用研究进展[J]. 余夏辉,杜凯翔,杨培志. 激光与光电子学进展. 2019(14)
[2]二维黑磷纳米片的液相剥离和稳定性研究[J]. 于波,杨娜,王佳宏,喻学锋. 集成技术. 2018(03)
[3]ML42-几何和电子结构的理论研究(M=Ni2+,Pd2+,Pt2+;L=CN-,Cl-)[J]. 陈玉,赵亮,崔佳,张福丽,陈燕,徐春明,刘植昌. 分子科学学报. 2008(06)
本文编号：3511245
【文章来源】：哈尔滨理工大学黑龙江省
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
MLBP的结构示意图
这种不稳定性对其应用也存在一定影响。因此，对 MLBP 进行功能化的研究具有重要意义，通过功能化不仅可以提高黑磷的稳定性，还可以改善其性能。除晶体结构的差异外，BP 在电子能带结构上也不同于石墨烯。石墨烯是零隙半导体，但是 BP 是一种具有相当大间隙的半导体[20,21]。BP 是位于布里渊区 G(0, 0, 0) 点的直接带隙，且与剥落层数无关 BP 都表现为直接带隙。Cai[22]等利用HSE06 方法计算了不同层数的 BP 的带隙，如图 1-2 所示，从一层到五层都表现为直接带隙。但是，BP 带隙值的大小却取决于层数，这也是 BP 一个有趣的性质，从单层的大间隙 (接近 2 eV) 单调减小，当达到块状黑磷时为窄带隙 (约0.3 eV)。这种与厚度有关的带隙[23]，如图 1-3 所示，比在其它 2D 半导体材料中观察到的要强。因此，BP 提供了一种特殊程度的可调谐性：人们可以选择黑磷的厚度，使其成为具有特有带隙值的材料，这种材料的能带带隙值是为某一特定用途而优化。BP 还拥有一个非常吸引人的特性，它的带隙值跨越了一个较宽的能量范围，而其它 2D 材料至今还没有覆盖到这个范围。另外，BP 与半导体TMD 也存在一个很大的差别，TMD 呈现间接带隙特征，也仅仅在单层时是位于 K (2/3, 1/3, 0) 的直接带隙，其它材料基本都是间接带隙，这是明显区别于直接带隙的 BP。
图 1-3 不同方法计算的黑磷带隙的层数依赖性示意图[23]Schematic diagram thickness dependence of the band gap of BP that caldifferent approaches[23]最近已经证明，通过将黑磷与砷 (b-AsxP1-x) 进行合金化V 范围内进一步调节 BP 的带隙[24]。石墨烯只能覆盖 0-0.2 形成纳米带，或向双层石墨烯施加垂直电场打开带隙)，过-2.0 eV 内呈现带隙 (取决于厚度、应变水平和化学成分)。墨烯 (零或几乎零带隙半导体) 和过渡金属二硫化物 (宽桥梁，如图 1-4 所示。许多应用都需要半导体材料在这个能，例如：热电、热成像、电信、光伏等。其它 2D 半导体可光催化中具有潜在用途 (指 1.2-1.6 eV 带隙半导体)[25]，但光子能量为 0.8-1.0 eV)[26]、热成像 (通常需要宽度为 0.1 至热电发电 (带隙在 0.2 至 0.3 eV 之间的材料) 是目前分离法达到的。这些应用通常被传统的 3D 半导体所覆盖，如GaxAs、In1-xGaxSb 和 Si1-xGex。但是，2D 材料相比于 3D 材仅横向尺寸大和表面原子暴露率高，而且在纵向仅有一个
【参考文献】：
期刊论文
[1]低维黑磷制备及其在太阳电池中的应用研究进展[J]. 余夏辉,杜凯翔,杨培志. 激光与光电子学进展. 2019(14)
[2]二维黑磷纳米片的液相剥离和稳定性研究[J]. 于波,杨娜,王佳宏,喻学锋. 集成技术. 2018(03)
[3]ML42-几何和电子结构的理论研究(M=Ni2+,Pd2+,Pt2+;L=CN-,Cl-)[J]. 陈玉,赵亮,崔佳,张福丽,陈燕,徐春明,刘植昌. 分子科学学报. 2008(06)
本文编号：3511245
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