二维CdS的磁性及g-C 3 N 4 /InS异质结光催化性质的第一性原理研究
发布时间：2021-11-23 02:37
二维（2D）CdS是Ⅱ-Ⅵ族宽带隙半导体材料,禁带宽度约为2.58eV,但由于本征单层CdS显示为非磁性,因此极大地限制了单层CdS材料在自旋电子器件方面的应用。本文通过基于自旋极化密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法,系统研究了部分非金属元素（B-F、P、Cl、Br、Si和As）以及过渡金属元素（Sc-Ni和Zn）替位掺杂单层CdS的电子结构及磁性。研究结果表明,单层CdS原胞引入Cd空位和S空位时,体系均不显示磁性。非金属C、N、P和As元素替位掺杂单层CdS可诱导磁性,而其余非金属元素（B、O、F、Cl、Br和Si）元素掺杂单层CdS体系均未显示出磁性。不同原子的掺杂显示出不同磁矩,C、N、P和As掺杂体系的磁矩分别为1.55、1.00、1.00和1.00μB。计算发现这4种掺杂体系的禁带中都出现了新的杂质能级,而其中C原子掺杂体系显示出半金属性,这是由于掺杂体系中掺杂原子的p轨道在费米能级附近与S的3p轨道存在耦合作用,导致体系诱导出磁性。进一步研究了非金属双原子掺杂二维CdS的磁耦合作用。结果表明,As掺杂单层CdS体系呈现出铁磁态,而C、N和P掺杂的...
【文章来源】：内蒙古师范大学内蒙古自治区
【文章页数】：55 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化剂分解水制备氢气原理示意图
内蒙古师范大学硕士学位论文122.2第一性原理计算2.2.1自洽求解Kohn-Sham方程图2.1是用迭代法求解Kohn-Sham方程的流程图。其中求解的大致过程为，首先构造出由原子的()叠加组成的初始电子密度()，然后有效势()能够用此初始电子密度()算出,之后再对布里渊区各个k点求解出Kohn-Sham方程，以此可以得出新的电子数密度，再将两个电子数密度进行比较，如果对比出的差别在可接受范围内，则有了基态的电子数密度，即可用于计算总能。如果两者差异较大，则可以根据一些方法混合两个电子数密度以获得新的电子数密度，并且重复上述过程，进行反复迭代后，最后可得到Kohn-Sham方程的自洽解。2.2.2LDA-1/2(GGA-1/2)带隙修正若运用传统意义上的LDA与GGA，在其中能量泛函中的自能项部分并不能够完全被抵消，此外，交换关联势从价带到导带的变化不是连续的，因此计算出的半导体带隙值会非常校为了进行带隙修正，目前已提出了多种方法，其中一种便是由Ferreira等人与2008年提出的LDA-1/2(GGA-1/2)带隙修正方法[79,80]。此种方法中提出，原子的自能势部分表示为全电子势和减掉0.5个价电子以后的原子势的差：图2.1自洽求解过程。Fig2.1Theprocessofself-consistentsolution.
内蒙古师范大学硕士学位论文15如图3.1所示，计算中采用包含32个原子的4×4×1的2DCdS超原胞模型，其中标号0代表掺杂的X(B-F、P、Cl、Br、Si和As)原子。为进一步探究双X原子掺杂单层CdS的磁耦合机制，而且考虑到距离可能会对掺杂原子间磁耦合强弱产生一定的影响，我们选取了两个掺杂原子之间不同距离替位掺杂CdS的三种构型。如图3.1所示，将2DCdS超胞模型中第一个掺杂X原子（标记为0）固定，第二个掺杂的X原子分别替代不同间隔的S原子位置，由编号1-3进行标记，将（0,1）、（0,2）、（0,3）这3种不同的排列构型分别定义为构型C1,C2和C3。3.2计算结果与讨论3.2.1本征二维CdS的电子结构研究非金属元素X（B-F、P、Cl、Br、Si和As）掺杂2DCdS体系的电子结构和磁性之前，我们首先计算了本征2DCdS的电子结构和磁性，计算结果如图3.2所示。从图3.2(a)中可以看到，2DCdS的价带顶和导带底均位于Γ点，是直接带隙半导体，GGA-PBE泛函计算的带隙值为1.68eV。从CdS的分波态密度图（见图3.2(b)）可以看出，价带顶主要由S的3p态贡献，同时Cd的4d态有少量贡献。而导带底则完全由S的3p态电子所贡献，与前期文献报道结果一致[85]。从能带图和分波态密度图发现，自旋向上和自旋向下部分的能带和态密度是完全对称的，表明本征2DCdS不显示磁性。图3.2本征二维CdS的能带图和分波态密度图。Fig.3.2Bandstructureandpartialdensityofstates(PDOS)oftheintrinsictwo-dimensional(2D)CdSmonolayer.
本文编号：3512952
【文章来源】：内蒙古师范大学内蒙古自治区
【文章页数】：55 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化剂分解水制备氢气原理示意图
内蒙古师范大学硕士学位论文122.2第一性原理计算2.2.1自洽求解Kohn-Sham方程图2.1是用迭代法求解Kohn-Sham方程的流程图。其中求解的大致过程为，首先构造出由原子的()叠加组成的初始电子密度()，然后有效势()能够用此初始电子密度()算出,之后再对布里渊区各个k点求解出Kohn-Sham方程，以此可以得出新的电子数密度，再将两个电子数密度进行比较，如果对比出的差别在可接受范围内，则有了基态的电子数密度，即可用于计算总能。如果两者差异较大，则可以根据一些方法混合两个电子数密度以获得新的电子数密度，并且重复上述过程，进行反复迭代后，最后可得到Kohn-Sham方程的自洽解。2.2.2LDA-1/2(GGA-1/2)带隙修正若运用传统意义上的LDA与GGA，在其中能量泛函中的自能项部分并不能够完全被抵消，此外，交换关联势从价带到导带的变化不是连续的，因此计算出的半导体带隙值会非常校为了进行带隙修正，目前已提出了多种方法，其中一种便是由Ferreira等人与2008年提出的LDA-1/2(GGA-1/2)带隙修正方法[79,80]。此种方法中提出，原子的自能势部分表示为全电子势和减掉0.5个价电子以后的原子势的差：图2.1自洽求解过程。Fig2.1Theprocessofself-consistentsolution.
内蒙古师范大学硕士学位论文15如图3.1所示，计算中采用包含32个原子的4×4×1的2DCdS超原胞模型，其中标号0代表掺杂的X(B-F、P、Cl、Br、Si和As)原子。为进一步探究双X原子掺杂单层CdS的磁耦合机制，而且考虑到距离可能会对掺杂原子间磁耦合强弱产生一定的影响，我们选取了两个掺杂原子之间不同距离替位掺杂CdS的三种构型。如图3.1所示，将2DCdS超胞模型中第一个掺杂X原子（标记为0）固定，第二个掺杂的X原子分别替代不同间隔的S原子位置，由编号1-3进行标记，将（0,1）、（0,2）、（0,3）这3种不同的排列构型分别定义为构型C1,C2和C3。3.2计算结果与讨论3.2.1本征二维CdS的电子结构研究非金属元素X（B-F、P、Cl、Br、Si和As）掺杂2DCdS体系的电子结构和磁性之前，我们首先计算了本征2DCdS的电子结构和磁性，计算结果如图3.2所示。从图3.2(a)中可以看到，2DCdS的价带顶和导带底均位于Γ点，是直接带隙半导体，GGA-PBE泛函计算的带隙值为1.68eV。从CdS的分波态密度图（见图3.2(b)）可以看出，价带顶主要由S的3p态贡献，同时Cd的4d态有少量贡献。而导带底则完全由S的3p态电子所贡献，与前期文献报道结果一致[85]。从能带图和分波态密度图发现，自旋向上和自旋向下部分的能带和态密度是完全对称的，表明本征2DCdS不显示磁性。图3.2本征二维CdS的能带图和分波态密度图。Fig.3.2Bandstructureandpartialdensityofstates(PDOS)oftheintrinsictwo-dimensional(2D)CdSmonolayer.
本文编号：3512952
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