过渡金属基纳米结构的设计与电催化性能研究

发布时间：2021-11-28 00:44

　　随着化石燃料的过度消耗和温室效应等环境问题日益严峻,建立和发展以可再生能源为基础的新能源体系迫在眉睫。以燃料电池、电解水制氢和二氧化碳电还原技术为代表的新型电化学能源转化技术,由于低环境污染、高转化效率等特点,成为解决环境污染和能源危机等问题的有效手段,具有极其重要的研究价值。电催化剂决定着整个电化学过程的效率,成为上述新能源转化技术发展的关键。然而,传统纯贵金属催化剂昂贵的价格和缓慢的反应动力学已成为新能源技术发展的桎梏,探索并发展廉价高效的电催化剂成为当下研究的重点。针对上述问题,本文致力于贵金属合金或廉价金属纳米结构的设计与电催化性能优化,同时,建立特定材料或结构与电催化性能间的构效关系,主要研究内容如下:1、构筑PtRuFe三元合金超细纳米枝晶结构,实现甲醇氧化电催化性能的优化。通过一锅法制备了 PtFe双金属超细纳米枝晶,实验发现金属间置换生长和I-/O2氧化刻蚀的共同作用导致了超细纳米枝晶结构的形成,该生长机理被拓展到多元金属合金体系,所合成的PtRuFe三元超细纳米枝晶相比PtFe二元合金和商用Pt/C催化剂,其甲醇氧化电催化性能有大幅提升。2、设计表面修饰Au的PtFe... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：146 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

可持续能源的未来:基于电催化技术的可持续能源利用发展示意图[fol

（：１／０２等）被报道％＿３９］，但对刻蚀过程的适度控制仍是一个很大的挑战。此外，通??过刻蚀制备纳米骨架也依赖于合金结构中元素的各向异性分布［４ｔ＞］。例如，Ｐｅｉｄｏｎｇ??Ｙａｎｇ提出通过溶解Ｎｉ制备Ｐｔ３Ｎｉ纳米骨架的化学刻蚀法［２４］（图１－３）：首先利用油??胺共还原合成ＰｔＮｉ３纳米多面体，随后ＰｔＮｉ３纳米多面体被分散在非极性溶剂中，??在室温条件下陈化两周后，多面体内部结构（Ｎｉ组分）被刻蚀形成三维开放的Ｐｔ３Ｎｉ??纳米骨架结构。将刻蚀温度从室温提升至１２０?°Ｃ，刻蚀时间可以从两周缩短至１２??５??

ｎａｎｏｂｕｎｄｌｅ１４８１．??氧化刻蚀法同样可以用于纳米枝晶结构的合成。Ｘｕｎ?Ｗａｎｇ等ｆ４９］通过卤素离子??与氧气的刻蚀作用合成了?ＰｔＣｕ合金纳米枝晶（图１－７）。在水热过程中，Ｎａｌ被空??气中０２氧化形成的丨２引发刻蚀作用，最终合成纳米枝晶结构。碘与淀粉的显色反??应证实反应过程中１２的形成。同时，通过改变Ｎａｌ用量，可以调控ＰｔＣｕ枝晶的尺??寸、形貌和结晶度。因此，在氧化刻蚀过程中，选择合适强度的刻蚀作用是获得??高度枝化纳米结构的关键。??１０??


本文编号：3523350