碘掺杂氮化碳/石墨烯/二氧化钛三元复合体系催化剂的制备及性能

发布时间：2021-12-19 00:14

　　随着社会的飞速发展,传统能源的短缺问题日益严重,并且传统能源的大量使用给我们赖以生存的环境带来了巨大的威胁。太阳能,作为新能源中最理想的绿色能源,一直以来都是科研工作者们研究的重要对象。半导体光催化技术能够在温和的条件下,将太阳能转化为化学能储存起来,并且可以在光照的条件下彻底氧化分解有机物,引起了全世界的广泛关注。近年来,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）凭借其独特的电子结构和优异的热稳定性、化学稳定性成为了光催化研究领域的新宠。本文主要以三聚氰胺为前驱体,热缩聚法制备石墨相氮化碳光催化剂,并通过一系列改性方法来改善其光催化过程中光生电子和空穴复合严重、对可见光利用效率低等缺陷。（1）本文首先使用溶剂热法构建了氮化碳/二氧化钛异质结体系探索了二氧化钛作为光催化体系中电子的聚集位置所起到促进氮化碳催化活性的最佳加入量TiO₂/CN-0.50;然后以碘化铵为碘源,通过对氮化碳进行碘掺杂来提高其可见光响应区域,增加光吸收能力,并分析出碘加入的最优比例CNI_1.0;最后结合两种改性方法制备出碘掺杂氮化碳/二氧化... 

【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校

【文章页数】：78 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

半导体光催化剂受光激发的各基元反应步骤

1 绪论1.4 石墨相氮化碳早在 1834 年，氮化碳材料就被发现是 melon 通过两个氮原子相连接构成三嗪—三嗪结构的线性高分子并得到了命名[13]。在 2006 年被应用在多相催化领域[14]，并且在 2009 年作为一种不含金属的共轭有机半导体光催化剂，由福州大学王心晨教授首次应用在光解水制氢的研究[12]。对氮化碳结构的研究发现，氮化碳存在着五种结构形式，包括 α 相结构、β 相结构、立方相结构、准立方相结构和石墨相结构[15]，其中石墨相氮化碳的基本构成单元被认为是三嗪结构或者是均三嗪结构，如图 1.3 所示。随着研究的深入，以均三嗪为基本构成单元的被证明是在环境中最稳定的存在形式，并且这一结论与使用第一性原理的计算结果相一致[16]。

1 绪论通过密度泛函理论计算和差示扫描量热实验，得到氮化碳的热缩聚过程如下：在 60℃到 300℃的温度阶段，氰胺受热相互反应生成双氰胺或者三聚氰胺；随着温度提升至 350℃，双氰胺和三聚氰胺开始进行脱氨，发生缩聚生成三聚氰胺二聚体；390℃开始，三聚氰胺二聚体进一步脱氨排列生成石墨相氮化碳的基本构成单元，均三嗪结构；当温度到达 500℃，均三嗪结构单元进一步发生缩聚开始生成低聚合度的高分子氮化碳，然后随着温度缓慢升高，氮化碳开始聚集成层状的石墨相结构。如果聚合的温度超过 600℃，得到的产物会因为不稳定而少许分解，并且会在 700℃以上时完全分解为 NH3和 CXNYOZ等[22]。所以，通过热缩聚法制备石墨相氮化碳温度一般选择在 500℃- 600℃。图 1.4 为以氰胺为前驱体制备氮化碳的反应过程。

【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis and photocatalytic performance of europium-doped graphitic carbon nitride[J]. 徐冬冬,李晓妮,刘娟,黄浪欢.  Journal of Rare Earths. 2013(11)



本文编号：3543417