b轴取向ZSM-5分子筛/煤矸石多孔材料的合成及其催化性能评价
发布时间：2021-12-31 09:10
作为非石油路线,甲醇制烃反应自首次发现以来就受到广泛关注。ZSM-5分子筛因其特有的孔道结构被广泛应用于甲醇制烃反应中。基于ZSM-5分子筛材料在b轴取向的吸附和扩散优势,本文提出将具有b轴取向的ZSM-5分子筛负载于多孔道结构的基体上,以构建具有b轴取向ZSM-5/多孔基体材料并应用甲醇制烃反应。实验选择煤矸石作为制备多孔基体材料,采用晶种层二次生长法,在基体表面负载生长b轴取向Silicalite-1晶种层,调控晶种层二次生长制备具有催化性的Zn/ZSM-5分子筛膜。首先,选用无机修饰剂（SiO2和TiO2纳米分散液）和有机修饰剂（聚乙烯醇和壳聚糖）对自制的多孔煤矸石基体表面进行修饰处理,再进行水热晶化负载生长Silicalite-1晶种层。发现无机修饰剂修饰的基体表面亲水性略弱,但基体表面相对平整。虽然基体表面的粗糙度和基体表面上羟基浓度和种类对合成的分子筛膜取向都有直接影响,但实验表明平整光滑的TiO2/基体更有利于Silicalite-1晶种以b轴取向生长。通过温度和紫外照射对TiO2/基...
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
b轴取向MFI型分子筛膜的孔道结构及分子筛分作用示意图
图 1-2 技术路线图Figure 1-2 Experimental technical route1.4 研究内容（Research Content）本文拟采用二次生长法制备具有 b 轴取向结构的 ZSM-5 分子筛膜/煤矸石多孔材料体从以下几方面展开工作：（1）b 轴向 Silicalite-1 晶种层的制备首先通过高温活化、酸处理、压片烧结等系列步骤制备多孔的煤矸石基体，然后选种类型的基体表面修饰剂：无机修饰剂（SiO2和 TiO2纳米分散液）和有机修饰剂（聚醇和壳聚糖）对基体表面进行修饰处理，寻找合适的修饰剂使其处理过后的基体表面适 b 轴取向生长 Silicalite-1 晶种层。最后对修饰剂修饰过后的基体表面再进一步调节温度、光照等处理调节修饰基体表面物化性质，使基体表面调控分子筛晶体 b 轴取向生长。实验中通过原位水热合成法将修饰的基体放入 Silicalite-1 合成液中晶化，使表面负层具有 b 轴特定取向的分子筛阵列，即晶种层。
-4 分子筛膜的取向与合成液配比（OH-/Si, Na+/TPA+mole ratio）的nship between the orientation of zeolite membrane and the ratio of syntNa+/TPA+mole ratio)配比对合成b轴MFI型分子筛有很大影响，在合成液晶化过时间等也对分子筛成膜有很多影响。如在水热合成过程中能充分交联，则可制备出 b 轴取向 MFI 型分子筛列阵。用微波加热，大幅度缩短合成时间，也实现了对分子筛成较全面地考察了温度和时间对晶化过程的影响，绘制出了的关系图（见图 1-5）。
【参考文献】：
期刊论文
[1]b轴取向透明Silicalite-1分子筛膜的制备研究[J]. 宋磊,谢婷婷,邬晓丽,童霏,周全法. 江苏理工学院学报. 2017(04)
[2]Bi2S3-BiOCl/煤矸石复合光催化剂的制备及光催化性能[J]. 李燕,杨旭光,曹林林. 复合材料学报. 2017(08)
[3]Zn、Ga改性多级孔ZSM-5分子筛的原位合成及甲醇芳构化催化性能[J]. 蒋忠祥,王海彦,张玲,魏民,孙悦. 天然气化工（C1化学与化工）. 2016(04)
[4]我国煤矸石的综合利用技术现状[J]. 曹金钟,田晓贺,李玉麟. 现代矿业. 2016(07)
[5]硅烷化改性对纳米ZSM-5甲醇制汽油催化剂性能的影响[J]. 郭春垒,王银斌,汪洋,臧甲忠,于海斌. 分子催化. 2016(02)
[6]利用煤矸石生产耐火材料[J]. 徐平坤. 再生资源与循环经济. 2016(03)
[7]金属改性多级孔HZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃反应研究[J]. 徐亚荣. 聚酯工业. 2016(01)
[8]HZSM-22和SAPO-11催化甲醇转化制烯烃（MTH）反应:酸强度对反应和失活机理的影响（英文）[J]. 王金棒,李金哲,徐舒涛,郅玉春,魏迎旭,何艳丽,陈景润,张默之,王全义,张雯娜,武新强,郭新闻,刘中民. 催化学报. 2015(08)
[9]煤矸石改性的研究进展[J]. 王丹萍,李巧玲. 现代化工. 2014(08)
[10]以类水滑石为前驱体的Cu/Zn/Al/（Zr）/（Y）催化剂制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能[J]. 高鹏,李枫,赵宁,王慧,魏伟,孙予罕. 物理化学学报. 2014(06)
博士论文
[1]b轴取向HZSM-5催化薄膜的可控制备及性能[D]. 纪镁铃.天津大学 2014
[2]微孔分子筛上甲醇制烃反应研究[D]. 王鑫.南开大学 2014
硕士论文
[1]二氧化钛的结构与性能研究[D]. 聂燕中.西南大学 2016
[2]改性煤矸石/TiO2复合材料的制备及其光催化性能的研究[D]. 王丹萍.中北大学 2015
本文编号：3559994
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
b轴取向MFI型分子筛膜的孔道结构及分子筛分作用示意图
图 1-2 技术路线图Figure 1-2 Experimental technical route1.4 研究内容（Research Content）本文拟采用二次生长法制备具有 b 轴取向结构的 ZSM-5 分子筛膜/煤矸石多孔材料体从以下几方面展开工作：（1）b 轴向 Silicalite-1 晶种层的制备首先通过高温活化、酸处理、压片烧结等系列步骤制备多孔的煤矸石基体，然后选种类型的基体表面修饰剂：无机修饰剂（SiO2和 TiO2纳米分散液）和有机修饰剂（聚醇和壳聚糖）对基体表面进行修饰处理，寻找合适的修饰剂使其处理过后的基体表面适 b 轴取向生长 Silicalite-1 晶种层。最后对修饰剂修饰过后的基体表面再进一步调节温度、光照等处理调节修饰基体表面物化性质，使基体表面调控分子筛晶体 b 轴取向生长。实验中通过原位水热合成法将修饰的基体放入 Silicalite-1 合成液中晶化，使表面负层具有 b 轴特定取向的分子筛阵列，即晶种层。
-4 分子筛膜的取向与合成液配比（OH-/Si, Na+/TPA+mole ratio）的nship between the orientation of zeolite membrane and the ratio of syntNa+/TPA+mole ratio)配比对合成b轴MFI型分子筛有很大影响，在合成液晶化过时间等也对分子筛成膜有很多影响。如在水热合成过程中能充分交联，则可制备出 b 轴取向 MFI 型分子筛列阵。用微波加热，大幅度缩短合成时间，也实现了对分子筛成较全面地考察了温度和时间对晶化过程的影响，绘制出了的关系图（见图 1-5）。
【参考文献】：
期刊论文
[1]b轴取向透明Silicalite-1分子筛膜的制备研究[J]. 宋磊,谢婷婷,邬晓丽,童霏,周全法. 江苏理工学院学报. 2017(04)
[2]Bi2S3-BiOCl/煤矸石复合光催化剂的制备及光催化性能[J]. 李燕,杨旭光,曹林林. 复合材料学报. 2017(08)
[3]Zn、Ga改性多级孔ZSM-5分子筛的原位合成及甲醇芳构化催化性能[J]. 蒋忠祥,王海彦,张玲,魏民,孙悦. 天然气化工（C1化学与化工）. 2016(04)
[4]我国煤矸石的综合利用技术现状[J]. 曹金钟,田晓贺,李玉麟. 现代矿业. 2016(07)
[5]硅烷化改性对纳米ZSM-5甲醇制汽油催化剂性能的影响[J]. 郭春垒,王银斌,汪洋,臧甲忠,于海斌. 分子催化. 2016(02)
[6]利用煤矸石生产耐火材料[J]. 徐平坤. 再生资源与循环经济. 2016(03)
[7]金属改性多级孔HZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃反应研究[J]. 徐亚荣. 聚酯工业. 2016(01)
[8]HZSM-22和SAPO-11催化甲醇转化制烯烃（MTH）反应:酸强度对反应和失活机理的影响（英文）[J]. 王金棒,李金哲,徐舒涛,郅玉春,魏迎旭,何艳丽,陈景润,张默之,王全义,张雯娜,武新强,郭新闻,刘中民. 催化学报. 2015(08)
[9]煤矸石改性的研究进展[J]. 王丹萍,李巧玲. 现代化工. 2014(08)
[10]以类水滑石为前驱体的Cu/Zn/Al/（Zr）/（Y）催化剂制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能[J]. 高鹏,李枫,赵宁,王慧,魏伟,孙予罕. 物理化学学报. 2014(06)
博士论文
[1]b轴取向HZSM-5催化薄膜的可控制备及性能[D]. 纪镁铃.天津大学 2014
[2]微孔分子筛上甲醇制烃反应研究[D]. 王鑫.南开大学 2014
硕士论文
[1]二氧化钛的结构与性能研究[D]. 聂燕中.西南大学 2016
[2]改性煤矸石/TiO2复合材料的制备及其光催化性能的研究[D]. 王丹萍.中北大学 2015
本文编号：3559994
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