钯基纳米材料的表界面调控及电催化应用研究

发布时间：2022-01-23 06:53

　　贵金属纳米材料由于其独特的物理化学性质,在能源转化、工业催化、信息存储和生物分析等众多领域得到广泛应用。但昂贵的价格以及稀缺的储量阻碍其进一步发展,因此通过对贵金属纳米材料进行合理设计,提高其催化性能以达到降低成本的目的,成为当下研究热点。本论文通过对钯（Pd）基纳米材料的表界面结构进行精细调控,显著提升在甲醇/乙醇氧化、氧还原以及分解水析氢等电化学反应中的催化性能,使其具有替代商业催化剂的潜力;研究中实验与理论计算相结合,详细讨论性能提升的内在机制,对设计和制备高性能催化剂具有指导意义。（1）通过调控反应温度,实现Pd纳米晶体从二维片状结构到四面体结构的转变。低温产物为Pd纳米片,高温产物为Pd四面体。Pd纳米片中大的比表面积能暴露更多的活性位点,从而提升甲醇氧化和氧还原的催化性能;（2）实现了铂（Pt）纳米粒子在超薄Pd纳米片上不同位置的可控生长。Pd和Pt之间功函的不同导致界面处发生电子移动,而界面晶面则决定电子转移的数量,从而导致分解水析氢和醇类氧化性能上的差异;（3）一步法合成出成分可控的超薄无褶皱Pd Cu合金纳米片。超薄片层结构的量子限域和捕获效应会导致d轨道电子远离费米... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：129 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

通过自上而下法和自下而上法合成贵金属纳米粒子的示意图

以 Pd 纳米立方体为种子合成的 Pd 纳米晶体的扫描电镜图和模型re 1.2 SEM images and models of palladium nanocrystals synthesized seed-media method from Pd nanocubes.过直接合成的方法，也可以制备出暴露各种晶面且结构良好的贵金与种子介导法不同，直接合成的方法需要的步骤更少、操作更方便组利用柠檬酸作为一种温和的还原剂和表面覆盖剂，通过调节前驱以及柠檬酸的量，控制成核阶段单晶和孪晶种子的分布，成功合成 Pd 纳米晶体[13]。如图 1.3 所示，在 Pd 盐量较低的情况下，获得 P在 Pd 盐量较高而柠檬酸量较低的情况下，获得 Pd 八面体；在 Pd数量均较高的情况下，获得 Pd 十面体。

以 Pd 纳米立方体为种子合成的 Pd 纳米晶体的扫描电镜图和模 1.2 SEM images and models of palladium nanocrystals synthesizseed-media method from Pd nanocubes.直接合成的方法，也可以制备出暴露各种晶面且结构良好的贵种子介导法不同，直接合成的方法需要的步骤更少、操作更方利用柠檬酸作为一种温和的还原剂和表面覆盖剂，通过调节前及柠檬酸的量，控制成核阶段单晶和孪晶种子的分布，成功合d 纳米晶体[13]。如图 1.3 所示，在 Pd 盐量较低的情况下，获得 Pd 盐量较高而柠檬酸量较低的情况下，获得 Pd 八面体；在 量均较高的情况下，获得 Pd 十面体。


本文编号：3603831