γ射线辐照合成石墨烯/银复合多孔气凝胶及其对硝基苯酚的催化性能
发布时间：2022-02-17 19:37
在乙醇/水体系及N2氛围中,利用一步伽马射线辐照法将氧化石墨烯和银离子原位还原,并组装成具有三维网络结构的石墨烯/银复合多孔水凝胶（GH/Ag）,通过冷冻干燥法得到石墨烯/银复合多孔气凝胶（GA/Ag）。通过场发射扫描电子显微镜观察到GA/Ag具有类蜂窝状的多孔网络结构;通过高分辨-透射电子显微镜可以观察到银纳米粒子尺寸范围在20～60 nm;并通过X射线光电子能谱、X射线衍射仪和热重分析等方法表明石墨烯/银纳米粒子复合材料中C元素含量增加,O元素含量降低,同时Ag+被还原及热稳定性增加。由于石墨烯和银纳米粒子之间的协同催化效应,GA/Ag对4-硝基苯酚表现出优异的催化性能,催化浓度高达2.16×10-3 mol/L。当4-硝基苯酚浓度为0.72×10-3mol/L时,该催化反应一级动力学常数为1.53 min-1,远高于常规化学法制备的复合材料的催化性能。
【文章来源】：辐射研究与辐射工艺学报. 2020,38(02)CSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
乙醇/水体系中γ射线辐照制备GA/Ag复合材料的主要流程图(a);GA/Ag-3sinap的TEM图，内插图为Ag纳米粒子粒径分布统计柱状图(b);GA/Ag-3sinap内部SEM图(c)
对于石墨烯/Ag复合材料，XPS是表征其元素含量及元素价态变化的有效手段之一。图2(a）是GO、GAsinap、GA/Ag-3sinap经归一化后的XPS全谱图。GO、GAsinap含有碳和氧元素，但C/O含量，GAsinap要远大于GO，说明GO经辐照可有效被还原。GA/Ag-3sinap不仅含有碳氧元素，还含有银元素，这一结果与TEM表征结果相符。对比三者C、O峰的变化可知，氧化石墨烯和银离子在γ射线辐照下可同时被还原。对照图2(b）和（c）可知，GA/Ag-3sinap中的C-O、C=O特征峰与GO中的C-O、C=O特征峰相比急剧下降，相应的C-C峰强度则有所提升。图2(d）展示了GA/Ag-3sinap中Ag 3d存在于374.6 eV和368.6 eV处的两个特征峰，分别对应于Ag3/2和Ag5/2，其峰的位置与金属银相符合，进一步说明了银纳米粒子镶嵌在石墨烯片层上。以上分析结果表明，通过γ射线辐照法可有效使氧化石墨烯和硝酸银同时被还原。为了进一步了解石墨烯复合材料的物相信息，我们利用X射线光电子能谱来表征。图2(e）显示，GO在2θ=10.4°处有很强且较为尖锐的特征衍射峰，而GAsinap、GA/Agsinap在2θ=23.1°处有相对较宽的类石墨特征衍射峰，表明GO被辐照还原称为还原氧化石墨烯（rGO）。GA/Agsinap除了类石墨特征峰外，在2θ=38.1°、44.2°、64.4°、77.5°和81.5°处均具有较为尖锐的Ag特征衍射峰，这些特征衍射峰分别归属于银纳米粒子面心立方结构的（111）、（200）、（220）、（311）和（222）晶面。对于GO、GAsinap和GA/Agsinap的热稳定性可以通过TGA进行分析获得，如图2(f）所示。由图2(f）可知，GO在150°～250°之间呈现出较为明显的失重，随后趋于稳定，这归因于GO中的大量含氧官能团因温度升高而被分解消除。而GA/Agsinap因被有效还原，其热稳定性则表现较为稳定。3 GA/Ag催化还原4-NP性能
GA/Agsinap催化还原4-NP
【参考文献】：
期刊论文
[1]The synergy reduction and self-assembly of graphene oxide via gamma-ray irradiation in an ethanediamine aqueous solution[J]. Ya-Lei He,Ji-Hao Li,Lin-Fan Li,Jing-Bo Chen,Jing-Ye Li. Nuclear Science and Techniques. 2016(03)
[2]Graphene nanosheets decorated with Pd,Pt,Au,and Ag nanoparticles:Synthesis,characterization,and catalysis applications[J]. HE HongKun & GAO Chao* MOE Key Laboratory of Macromolecular Synthesis and Functionalization; Department of Polymer Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China. Science China（Chemistry）. 2011(02)
本文编号：3629989
【文章来源】：辐射研究与辐射工艺学报. 2020,38(02)CSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
乙醇/水体系中γ射线辐照制备GA/Ag复合材料的主要流程图(a);GA/Ag-3sinap的TEM图，内插图为Ag纳米粒子粒径分布统计柱状图(b);GA/Ag-3sinap内部SEM图(c)
对于石墨烯/Ag复合材料，XPS是表征其元素含量及元素价态变化的有效手段之一。图2(a）是GO、GAsinap、GA/Ag-3sinap经归一化后的XPS全谱图。GO、GAsinap含有碳和氧元素，但C/O含量，GAsinap要远大于GO，说明GO经辐照可有效被还原。GA/Ag-3sinap不仅含有碳氧元素，还含有银元素，这一结果与TEM表征结果相符。对比三者C、O峰的变化可知，氧化石墨烯和银离子在γ射线辐照下可同时被还原。对照图2(b）和（c）可知，GA/Ag-3sinap中的C-O、C=O特征峰与GO中的C-O、C=O特征峰相比急剧下降，相应的C-C峰强度则有所提升。图2(d）展示了GA/Ag-3sinap中Ag 3d存在于374.6 eV和368.6 eV处的两个特征峰，分别对应于Ag3/2和Ag5/2，其峰的位置与金属银相符合，进一步说明了银纳米粒子镶嵌在石墨烯片层上。以上分析结果表明，通过γ射线辐照法可有效使氧化石墨烯和硝酸银同时被还原。为了进一步了解石墨烯复合材料的物相信息，我们利用X射线光电子能谱来表征。图2(e）显示，GO在2θ=10.4°处有很强且较为尖锐的特征衍射峰，而GAsinap、GA/Agsinap在2θ=23.1°处有相对较宽的类石墨特征衍射峰，表明GO被辐照还原称为还原氧化石墨烯（rGO）。GA/Agsinap除了类石墨特征峰外，在2θ=38.1°、44.2°、64.4°、77.5°和81.5°处均具有较为尖锐的Ag特征衍射峰，这些特征衍射峰分别归属于银纳米粒子面心立方结构的（111）、（200）、（220）、（311）和（222）晶面。对于GO、GAsinap和GA/Agsinap的热稳定性可以通过TGA进行分析获得，如图2(f）所示。由图2(f）可知，GO在150°～250°之间呈现出较为明显的失重，随后趋于稳定，这归因于GO中的大量含氧官能团因温度升高而被分解消除。而GA/Agsinap因被有效还原，其热稳定性则表现较为稳定。3 GA/Ag催化还原4-NP性能
GA/Agsinap催化还原4-NP
【参考文献】：
期刊论文
[1]The synergy reduction and self-assembly of graphene oxide via gamma-ray irradiation in an ethanediamine aqueous solution[J]. Ya-Lei He,Ji-Hao Li,Lin-Fan Li,Jing-Bo Chen,Jing-Ye Li. Nuclear Science and Techniques. 2016(03)
[2]Graphene nanosheets decorated with Pd,Pt,Au,and Ag nanoparticles:Synthesis,characterization,and catalysis applications[J]. HE HongKun & GAO Chao* MOE Key Laboratory of Macromolecular Synthesis and Functionalization; Department of Polymer Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China. Science China（Chemistry）. 2011(02)
本文编号：3629989
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