基于碳基纳米笼的新型电催化剂的构建及能源转化性能研究

发布时间：2022-04-19 19:33

　　在能源和环境问题日益严峻的今天,清洁、可再生能源的开发和利用愈显重要和紧迫。通过电解水制氢、再由燃料电池产生电能的电化学过程具有清洁高效、循环性好等优点,可将太阳能、风能等间歇式能量经由氢气这种“含能体”转化成稳定的电能,这种可持续发展的氢能经济已成为我们国家重点发展的战略领域之一。然而,电解水和燃料电池反应过程均存在严重的电极极化现象,需使用催化剂来降低过电位、提高反应速率和能量转换效率。贵金属基电催化剂具有高活性和稳定性,但资源稀缺、价格昂贵。因此,开发高效、稳定、廉价的电催化剂对于提升电解水和燃料电池技术、促进氢能经济的发展至关重要。本论文以课题组开发的三维分级结构碳基纳米笼为载体,利用其比表面积大、微孔-介孔-大孔共存、电导率高、稳定性好、氮含量可调等特点,开展低Pt、单原子Pt和新型非贵金属催化剂的构建、能源转化性能及调控机制研究,取得了以下重要进展:1.直接乙醇燃料电池因具有能量密度高、燃料的毒性低、易储存及易从生物质获得等优点成为有前景的替代电源之一。迄今为止,大多数Pt基催化剂在酸性介质中的乙醇氧化过程中具有质量活性低及易毒化等弱点。为此,以碳基纳米笼（hNCNC和hC... 

【文章页数】：102 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
创新之处
中文摘要
英文摘要
第1章 绪论
    §1.1 燃料电池及电解水制氢技术
        1.1.1 燃料电池
        1.1.2 质子交换膜燃料电池
        1.1.3 电解水制氢
    §1.2 本论文涉及的电化学过程的反应机理
        1.2.1 酸性介质中的乙醇氧化反应机理
        1.2.2 酸性介质中的氢析出反应机理
        1.2.3 碱性介质中的氧还原反应机理
    §1.3 铂基催化剂的研究进展
    §1.4 非铂催化剂的研究进展
        1.4.1 非铂贵金属催化剂
        1.4.2 非贵金属催化剂
        1.4.3 碳基无金属催化剂
    §1.5 单原子催化剂的研究进展
        1.5.1 单原子催化剂的制备
        1.5.2 单原子的常用载体
        1.5.3 单原子催化剂的电催化应用
    §1.6 本论文的研究思路
    参考文献
第2章 氮掺杂碳纳米笼负载的铂/氧化锡三元催化剂的协同效应及其乙醇氧化性能研究
    §2.1 概述
    §2.2 实验部分
        2.2.1 碳基纳米笼载体的制备
        2.2.2 Pt-nSnO_x/hNCNC催化剂的制备
        2.2.3 对比催化剂的制备
        2.2.4 催化剂的结构与成分表征
        2.2.5 催化剂的电化学性能测试
    §2.3 结果与讨论
        2.3.1 载体hNCNC的形貌与结构表征
        2.3.2 对比催化剂的抗CO中毒能力
        2.3.3 系列Pt-nSnO_x/hNCNC复合催化剂的结构与形貌表征
        2.3.4 Pt-nSnO_x/hNCNC催化剂的抗CO中毒能力及乙醇氧化性能
        2.3.5 Pt-0.5SnO_x/hNCNC复合催化剂的甲醇氧化性能
    §2.4 本章小结
    参考文献
第3章 基于微孔限域和掺杂原子锚定的协同作用构建铂单原子催化剂及其氢析出性能研究
    §3.1 概述
    §3.2 实验部分
        3.2.1 碳基纳米笼的制备
        3.2.2 Pt_1/hNCNC催化剂的制备
        3.2.3 对比催化剂的制备
        3.2.4 样品表征
        3.2.5 电化学性能测试
        3.2.6 理论计算
    §3.3 结果与讨论
        3.3.1 hNCNC和hCNC载体的形貌与结构表征
        3.3.2 Pt_1/hNCNC和Pt/hCNC催化剂的形貌与结构表征
        3.3.3 Pt_1/hNCNC和Pt/hCNC催化剂的形成机理
        3.3.4 氢析出反应的催化活性
        3.3.5 氢析出稳定性研究
    §3.4 本章小结
    参考文献
第4章 钴/碳/氮催化剂的制备及氧还原性能研究
    §4.1 概述
    §4.2 实验部分
        4.2.1 碳纳米笼的制备
        4.2.2 催化剂的制备
        4.2.3 电化学性能测试
        4.2.4 样品表征
    §4.3 结果与讨论
        4.3.1 g-C_3N_4的形貌及谱学表征
        4.3.2 Co/N/C催化剂的表征及氧还原性能
        4.3.3 Co/N/C催化剂的稳定性
    §4.4 本章小结
    参考文献
第5章 全文总结与展望
    §5.1 全文总结
    §5.2 展望
攻博期间概况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]中国能源发展及其对经济与环境的影响[J]. 张波,杨艳丽,徐小宁.  能源与环境. 2015(03)



本文编号：3646507