锰、钴、铜改性氮化碳纳米片控制燃煤烟气汞排放研究
发布时间：2022-05-02 20:49
燃煤发电作为我国煤炭消费的主要方向,煤电的清洁化发展是当前燃煤电站的重中之重。重金属汞作为煤炭燃烧产生的极具危害的污染物之一,随着环保法规的日益严格,开发行之有效的燃煤电站汞排放控制技术刻不容缓。氮化碳材料作为一种新型碳基聚合物,因其来源丰富、制备便捷、结构稳定性强、电子结构独特等优点,在烟气汞控制方面得到关注与研究。本文通过二次热刻蚀制备了具有较高表面积的石墨相氮化碳纳米片材料,降低了石墨相氮化碳的维度,改善了孔隙结构。依次利用氧化活性由高到低的Mn、Co、Cu金属氧化物对制备的氮化碳纳米片进行负载掺杂,对制备的材料通过XRD、SEM、TEM、FT-IR和XPS等表征研究样品的理化特性,并进行了模拟烟气的固定床吸附实验研究。采用浸渍法和煅烧法将MnO2成功负载在g-C3N4纳米片材料上,并对反应前后的样品进行表征分析,研究其机理。研究表明MnO2/g-C3N4在MnO2含量为10wt%,反应温度为120℃时脱汞效率可以达到99%左右...
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 煤炭占能源结构的主体
1.1.2 煤电清洁化发展的关键
1.2 汞污染概述
1.2.1 汞的性质和危害
1.2.2 汞的迁移与排放路径
1.2.3 燃煤烟气汞特性
1.3 燃煤电厂汞控制技术
1.3.1 氧化法
1.3.2 吸附法
1.4 石墨相氮化碳
1.5 本文研究内容
2 实验台架系统和分析测试方法
2.1 固定床吸附评价实验平台
2.1.1 模拟烟气系统
2.1.2 固定床反应系统
2.1.3 汞在线监测系统
2.2 吸附剂评价实验方法
2.2.1 实验仪器
2.2.2 实验试剂
2.2.3 单质汞脱除实验方法
2.3 吸附剂表征方法
2.3.1 X射线衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.5 比表面积(BET)
2.3.7 傅里叶红外线光谱(FT-IR)
2.4 本章小结
3 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的制备及其吸附性能
3.1 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的制备
3.1.1 g-C_3N_4纳米片的制备
3.1.2 MnO_2/g-C_3N_4 材料制备
3.2 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的表征分析
3.2.1 材料的XRD分析
3.2.2 材料的形貌结构
3.2.3 材料的孔隙结构
3.2.4 材料的FT-IR分析
3.2.5 材料的XPS分析
3.3 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的脱汞实验
3.3.1 MnO2负载实验
3.3.2 适温区间测试
3.4 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片反应机理
3.5 本章小结
4 Co_3O_4改性修饰g-C_3N_4 吸附剂的制备及其脱汞性能
4.1 Co_3O_4修饰g-C_3N_4 吸附剂的制备
4.2 Co_3O_4/g-C_3N_4 吸附剂的表征
4.2.1 Co_3O_4/g-C_3N_4的XRD分析
4.2.2 Co_3O_4/g-C_3N_4的SEM分析
4.2.3 Co_3O_4/g-C_3N_4的TEM分析
4.2.4 Co_3O_4/g-C_3N_4 的比表面积分析
4.2.5 Co_3O_4/g-C_3N_4的FT-IR分析
4.2.6 Co_3O_4/g-C_3N_4的XPS能谱分析
4.3 固定床吸附Hg~0性能实验
4.3.1 Co_3O_4含量对材料性能的影响
4.3.2 反应温度对材料性能的影响
4.3.3 NO和SO_2对材料性能的影响
4.3.4 样品脱除单质汞的原理
4.4 本章小结
5 载铜石墨相氮化碳纳米片的制备及脱除烟气污染物Hg0的研究
5.1 铜改性氮化碳纳米片吸附剂的制备
5.2 CuX/g-C_3N_4 吸附剂的表征分析
5.2.1 吸附剂的XRD分析
5.2.2 吸附剂的SEM分析
5.2.3 吸附剂的TEM分析
5.2.4 吸附剂的BET图谱分析
5.2.5 吸附剂的XPS能谱分析
5.3 CuX/g-C_3N_4 吸附剂脱汞性能实验
5.3.1 煅烧温度对吸附剂性能的影响
5.3.2 反应温度对吸附剂性能的影响
5.3.3 SO_2和H_2O对吸附剂性能的影响
5.3.4 CuX/g-C_3N_4 吸附剂的脱汞机理
5.4 本章小结
6 全文总结与展望
6.1 总结
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间取得的研究成果
一、发表学术论文
二、申请和授权发明专利
三、攻读硕士期间获得荣誉
【参考文献】：
期刊论文
[1]硫化氢对活性炭脱除单质汞的影响[J]. 洪东阳,周劲松,周启昕. 应用化学. 2019(10)
[2]打造我国主体能源(煤炭)升级版面临的主要问题与对策探讨[J]. 武强,涂坤,曾一凡,刘守强. 煤炭学报. 2019(06)
[3]氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能[J]. 刘东京,张禛,吴江. 环境工程学报. 2019(07)
[4]中国火电大气污染防治现状及挑战[J]. 郦建国,朱法华,孙雪丽. 中国电力. 2018(06)
[5]燃煤电厂汞脱除特性及迁移规律[J]. 车凯,李振海,韩忠阁,郁金星,陈崇明. 洁净煤技术. 2018(02)
[6]利用GC-ICP-MS分析生物组织中的汞形态[J]. Joaudimir Castro,Kenneth Neubauer,张桢. 环境化学. 2017(10)
[7]基于热重-质谱联用的煤粉富氧燃烧动力学及污染物生成特性[J]. 刘倩,钟文琪,苏伟,贲昊玺. 化工学报. 2018(01)
[8]中国有色金属冶炼行业大气汞排放趋势预测[J]. 吴清茹,王书肖,王玉晶. 中国环境科学. 2017(07)
[9]含氧卤化物改性制备烟气脱汞用活性焦及其表征与评价[J]. 张浩强,孙仲超,熊银伍. 煤炭学报. 2016(11)
[10]Fenton试剂氧化吸收脱除气相中Hg~0的工艺过程及传质动力学[J]. 白兆圆,杨雪晶,张艳红,李剑平,马良,杨强,白志山,隋志军,汪华林. 环境工程学报. 2016(03)
博士论文
[1]规制约束—政策激励下中国煤电行业清洁化研究[D]. 黄华.北京交通大学 2019
硕士论文
[1]燃煤飞灰与烟气汞作用机理的研究[D]. 潘雷.上海电力学院 2011
本文编号：3649933
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 煤炭占能源结构的主体
1.1.2 煤电清洁化发展的关键
1.2 汞污染概述
1.2.1 汞的性质和危害
1.2.2 汞的迁移与排放路径
1.2.3 燃煤烟气汞特性
1.3 燃煤电厂汞控制技术
1.3.1 氧化法
1.3.2 吸附法
1.4 石墨相氮化碳
1.5 本文研究内容
2 实验台架系统和分析测试方法
2.1 固定床吸附评价实验平台
2.1.1 模拟烟气系统
2.1.2 固定床反应系统
2.1.3 汞在线监测系统
2.2 吸附剂评价实验方法
2.2.1 实验仪器
2.2.2 实验试剂
2.2.3 单质汞脱除实验方法
2.3 吸附剂表征方法
2.3.1 X射线衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.5 比表面积(BET)
2.3.7 傅里叶红外线光谱(FT-IR)
2.4 本章小结
3 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的制备及其吸附性能
3.1 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的制备
3.1.1 g-C_3N_4纳米片的制备
3.1.2 MnO_2/g-C_3N_4 材料制备
3.2 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的表征分析
3.2.1 材料的XRD分析
3.2.2 材料的形貌结构
3.2.3 材料的孔隙结构
3.2.4 材料的FT-IR分析
3.2.5 材料的XPS分析
3.3 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片的脱汞实验
3.3.1 MnO2负载实验
3.3.2 适温区间测试
3.4 氧化锰活化g-C_3N_4纳米片反应机理
3.5 本章小结
4 Co_3O_4改性修饰g-C_3N_4 吸附剂的制备及其脱汞性能
4.1 Co_3O_4修饰g-C_3N_4 吸附剂的制备
4.2 Co_3O_4/g-C_3N_4 吸附剂的表征
4.2.1 Co_3O_4/g-C_3N_4的XRD分析
4.2.2 Co_3O_4/g-C_3N_4的SEM分析
4.2.3 Co_3O_4/g-C_3N_4的TEM分析
4.2.4 Co_3O_4/g-C_3N_4 的比表面积分析
4.2.5 Co_3O_4/g-C_3N_4的FT-IR分析
4.2.6 Co_3O_4/g-C_3N_4的XPS能谱分析
4.3 固定床吸附Hg~0性能实验
4.3.1 Co_3O_4含量对材料性能的影响
4.3.2 反应温度对材料性能的影响
4.3.3 NO和SO_2对材料性能的影响
4.3.4 样品脱除单质汞的原理
4.4 本章小结
5 载铜石墨相氮化碳纳米片的制备及脱除烟气污染物Hg0的研究
5.1 铜改性氮化碳纳米片吸附剂的制备
5.2 CuX/g-C_3N_4 吸附剂的表征分析
5.2.1 吸附剂的XRD分析
5.2.2 吸附剂的SEM分析
5.2.3 吸附剂的TEM分析
5.2.4 吸附剂的BET图谱分析
5.2.5 吸附剂的XPS能谱分析
5.3 CuX/g-C_3N_4 吸附剂脱汞性能实验
5.3.1 煅烧温度对吸附剂性能的影响
5.3.2 反应温度对吸附剂性能的影响
5.3.3 SO_2和H_2O对吸附剂性能的影响
5.3.4 CuX/g-C_3N_4 吸附剂的脱汞机理
5.4 本章小结
6 全文总结与展望
6.1 总结
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间取得的研究成果
一、发表学术论文
二、申请和授权发明专利
三、攻读硕士期间获得荣誉
【参考文献】：
期刊论文
[1]硫化氢对活性炭脱除单质汞的影响[J]. 洪东阳,周劲松,周启昕. 应用化学. 2019(10)
[2]打造我国主体能源(煤炭)升级版面临的主要问题与对策探讨[J]. 武强,涂坤,曾一凡,刘守强. 煤炭学报. 2019(06)
[3]氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能[J]. 刘东京,张禛,吴江. 环境工程学报. 2019(07)
[4]中国火电大气污染防治现状及挑战[J]. 郦建国,朱法华,孙雪丽. 中国电力. 2018(06)
[5]燃煤电厂汞脱除特性及迁移规律[J]. 车凯,李振海,韩忠阁,郁金星,陈崇明. 洁净煤技术. 2018(02)
[6]利用GC-ICP-MS分析生物组织中的汞形态[J]. Joaudimir Castro,Kenneth Neubauer,张桢. 环境化学. 2017(10)
[7]基于热重-质谱联用的煤粉富氧燃烧动力学及污染物生成特性[J]. 刘倩,钟文琪,苏伟,贲昊玺. 化工学报. 2018(01)
[8]中国有色金属冶炼行业大气汞排放趋势预测[J]. 吴清茹,王书肖,王玉晶. 中国环境科学. 2017(07)
[9]含氧卤化物改性制备烟气脱汞用活性焦及其表征与评价[J]. 张浩强,孙仲超,熊银伍. 煤炭学报. 2016(11)
[10]Fenton试剂氧化吸收脱除气相中Hg~0的工艺过程及传质动力学[J]. 白兆圆,杨雪晶,张艳红,李剑平,马良,杨强,白志山,隋志军,汪华林. 环境工程学报. 2016(03)
博士论文
[1]规制约束—政策激励下中国煤电行业清洁化研究[D]. 黄华.北京交通大学 2019
硕士论文
[1]燃煤飞灰与烟气汞作用机理的研究[D]. 潘雷.上海电力学院 2011
本文编号：3649933
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