负载型纳米金催化剂新结构的可控合成及性能研究
发布时间:2022-07-14 13:49
催化是一个古老但又“永葆青春”的研究领域,催化科学与技术对整个人类社会发展产生的推动作用无与伦比。通过合理设计和可控合成,经济高效地制备高性能的优质催化剂,也是人类孜孜不倦的追求。近些年兴起的以金为代表的贵金属催化剂由于其独特的物理化学性质受到广泛关注。尤其是当其尺寸纳米化后,原本惰性的金对于多类催化反应展现了优异的活性、选择性和稳定性。因此,自上世纪90年代以来,催化领域掀起了合成纳米金催化剂的“淘金热”并持续升温。其中对于纳米金催化剂的分散度、载体和结构的研究是当今的热点和难点。本论文对负载型纳米金催化剂的构筑进行探讨,并通过对催化剂的组成、形貌和结构进行的优化调控,探索组成、结构与性能之间的内在关系。本论文将重点围绕不同载体负载贵金属金催化剂的制备,调控合成不同种类、组成及结构的载体,并通过不同的负载方式将纳米金以不同的形式进行担载。进而通过一系列的性质表征和性能测试,揭示纳米金与载体间的协同催化性能,探究不同催化反应对于催化剂结构的本质要求。主要成果如下:(1)通过简单的表面活性剂辅助的一步溶剂热法,实现大规模可控合成尺寸均一、形貌规整、结晶性好的氧化铈纳米管。并对其形成机理进...
【文章页数】:174 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 引言
2 文献综述
2.1 催化剂材料简述
2.1.1 催化剂和催化作用
2.1.2 催化剂的发展历程
2.2 贵金属催化剂
2.2.1 金在催化领域的应用
2.2.2 其他贵金属在催化领域的应用
2.2.3 发展趋势
2.3 影响贵金属催化剂性能的主要因素
2.3.1 成分及分布的调节
2.3.2 尺寸的控制
2.3.3 形貌的调控
2.3.4 制备方法的选择
2.3.5 化合态的影响
2.4 载体的选择
2.4.1 金属氧化物载体
2.4.2 氢氧化物载体
2.4.3 分子筛载体
2.4.4 金属有机框架材料载体
2.4.5 碳基材料载体
2.4.6 其他
2.5 催化剂的结构设计
2.5.1 空心结构
2.5.2 核壳结构
2.5.3 “蛋黄-蛋壳”结构
2.5.4 “三明治”结构
2.6 选题目的和意义
3 负载型金/氧化铈纳米管催化剂
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器
3.2.3 样品制备
3.2.4 表征方法
3.2.5 催化性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 合成条件的优化
3.3.2 形成机理的探究
3.3.3 金的负载
3.3.4 催化性质的探讨
3.4 本章小结
4 金/金属有机框架材料准单原子催化剂
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器
4.2.3 材料制备
4.2.4 材料表征
4.2.5 催化性能测试
4.3 结果和讨论
4.3.1 材料的合成
4.3.2 材料的物理化学性质
4.3.3 形成机理的研究
4.3.4 催化性能的研究
4.3.5 材料合成方法普适性的研究
4.4 本章小结
5 金/金属有机框架材料三明治结构催化剂
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验试剂
5.2.2 实验仪器
5.2.3 材料制备
5.2.4 材料表征
5.2.5 催化性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 贵金属纳米粒子的合成
5.3.2 贵金属/金属有机框架材料催化剂的合成与表征
5.3.3 催化剂的一氧化碳催化氧化性能测试
5.4 本章小结
6 结论与展望
参考文献
作者简历及在学研究成果
学位论文数据集
【参考文献】:
期刊论文
[1]贵金属在中国高新技术产业中的应用[J]. 高岩,王兴权,吕保国,贺昕,李建强. 黄金. 2017(09)
[2]第一章:催化活性中心/活性相概念的认知[J]. 辛勤,李焕巧. 工业催化. 2015(10)
[3]Synthesis and photocatalytic properties of lotus-rootlike Au-ZnO nanostructures[J]. Jia Tang,Bin Zhou,Shilin Zhang,Zhuang Wang,Lei Xiong,Peng Li. Science China(Chemistry). 2015(05)
[4]多金核二氧化铈空心球用于硝基苯酚催化加氢(英文)[J]. 赵昆,齐健,赵慎龙,唐红杰,尹华杰,宗玲博,常琳,高燕,于然波,唐智勇. 催化学报. 2015(03)
[5]室温下以乙醇和NaOH绿色合成胶体金(英文)[J]. 汤俊琪,满石清. 稀有金属材料与工程. 2013(11)
[6]黄金材料的新兴工业应用[J]. 祁彩霞,安立敦,管仁贵. 化学通报. 2012(01)
[7]炭材料负载Pt催化肉桂醛选择性加氢性能的研究[J]. 高雪霞,王春霞,刘忠文,吕剑,刘昭铁. 工业催化. 2008(10)
[8]多相不对称催化氢化研究进展[J]. 李晓红,李灿. 化学进展. 2003(03)
[9]高铼/铂比重整催化剂与传统铂铼催化剂性能对比[J]. 王君钰. 石油炼制与化工. 1989(12)
[10]烃类转化多金属催化剂的研究——铂、铱、金重整催化剂的研究[J]. 林励吾,吴荣安,王公慰,白玉珩. 燃料化学学报. 1982(04)
本文编号:3661245
【文章页数】:174 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 引言
2 文献综述
2.1 催化剂材料简述
2.1.1 催化剂和催化作用
2.1.2 催化剂的发展历程
2.2 贵金属催化剂
2.2.1 金在催化领域的应用
2.2.2 其他贵金属在催化领域的应用
2.2.3 发展趋势
2.3 影响贵金属催化剂性能的主要因素
2.3.1 成分及分布的调节
2.3.2 尺寸的控制
2.3.3 形貌的调控
2.3.4 制备方法的选择
2.3.5 化合态的影响
2.4 载体的选择
2.4.1 金属氧化物载体
2.4.2 氢氧化物载体
2.4.3 分子筛载体
2.4.4 金属有机框架材料载体
2.4.5 碳基材料载体
2.4.6 其他
2.5 催化剂的结构设计
2.5.1 空心结构
2.5.2 核壳结构
2.5.3 “蛋黄-蛋壳”结构
2.5.4 “三明治”结构
2.6 选题目的和意义
3 负载型金/氧化铈纳米管催化剂
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器
3.2.3 样品制备
3.2.4 表征方法
3.2.5 催化性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 合成条件的优化
3.3.2 形成机理的探究
3.3.3 金的负载
3.3.4 催化性质的探讨
3.4 本章小结
4 金/金属有机框架材料准单原子催化剂
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器
4.2.3 材料制备
4.2.4 材料表征
4.2.5 催化性能测试
4.3 结果和讨论
4.3.1 材料的合成
4.3.2 材料的物理化学性质
4.3.3 形成机理的研究
4.3.4 催化性能的研究
4.3.5 材料合成方法普适性的研究
4.4 本章小结
5 金/金属有机框架材料三明治结构催化剂
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验试剂
5.2.2 实验仪器
5.2.3 材料制备
5.2.4 材料表征
5.2.5 催化性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 贵金属纳米粒子的合成
5.3.2 贵金属/金属有机框架材料催化剂的合成与表征
5.3.3 催化剂的一氧化碳催化氧化性能测试
5.4 本章小结
6 结论与展望
参考文献
作者简历及在学研究成果
学位论文数据集
【参考文献】:
期刊论文
[1]贵金属在中国高新技术产业中的应用[J]. 高岩,王兴权,吕保国,贺昕,李建强. 黄金. 2017(09)
[2]第一章:催化活性中心/活性相概念的认知[J]. 辛勤,李焕巧. 工业催化. 2015(10)
[3]Synthesis and photocatalytic properties of lotus-rootlike Au-ZnO nanostructures[J]. Jia Tang,Bin Zhou,Shilin Zhang,Zhuang Wang,Lei Xiong,Peng Li. Science China(Chemistry). 2015(05)
[4]多金核二氧化铈空心球用于硝基苯酚催化加氢(英文)[J]. 赵昆,齐健,赵慎龙,唐红杰,尹华杰,宗玲博,常琳,高燕,于然波,唐智勇. 催化学报. 2015(03)
[5]室温下以乙醇和NaOH绿色合成胶体金(英文)[J]. 汤俊琪,满石清. 稀有金属材料与工程. 2013(11)
[6]黄金材料的新兴工业应用[J]. 祁彩霞,安立敦,管仁贵. 化学通报. 2012(01)
[7]炭材料负载Pt催化肉桂醛选择性加氢性能的研究[J]. 高雪霞,王春霞,刘忠文,吕剑,刘昭铁. 工业催化. 2008(10)
[8]多相不对称催化氢化研究进展[J]. 李晓红,李灿. 化学进展. 2003(03)
[9]高铼/铂比重整催化剂与传统铂铼催化剂性能对比[J]. 王君钰. 石油炼制与化工. 1989(12)
[10]烃类转化多金属催化剂的研究——铂、铱、金重整催化剂的研究[J]. 林励吾,吴荣安,王公慰,白玉珩. 燃料化学学报. 1982(04)
本文编号:3661245
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