MOFs功能材料的设计、合成及其派生炭材料的氧还原研究

发布时间：2022-12-10 07:58

　　MOFs因其有序的连接结构,易于调节的结构模式和大的比表面积使其在催化、光电传感、化学分离和氢气储存等方面具备良好的应用基础与研究价值。近来,将MOFs应用于模板制备电化学能量存储的多孔炭材料方面的研究得到了广泛的关注。本文设计合成了系列MOFs功能材料,用其作为前驱体制备氧还原反应（ORR）多孔炭基催化剂并对两种新颖MOFs材料探讨了其光致变色和光控电导方面特性。主要的研究结果如下:（1）通过煅烧纳米级Fe-MOF-5制备了具有丰富介孔的无掺杂炭（PCs）催化剂。拉曼光谱分析表明,随着温度的升高,碳缺陷逐渐形成。PCs的形貌继承了前驱体Fe-MOF-5的特征,最终制备的炭具有高的比表面积和介孔分布。XPS和EDX谱表明PC-800和-900仅含有碳和氧元素。sp2碳框架中的碳缺陷的形成可能源自在煅烧过程中氧原子的移除。电化学分析表明PC-800和-900具有最好的ORR性能,同时它们也具有最高的碳缺陷,其性能超越了商业炭材料。相互印证的实验结果揭示了碳缺陷对ORR活性的重要贡献。（2）使用穿插结构MOF,[Zn2（TPT）（BDC）2]·H2O（SCUT-11,TPT=三（4-吡啶基... 

【文章页数】：148 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 金属有机框架(MOFs)材料概述
    1.2 MOFs及其派生电催化材料概述
    1.3 MOFs及其派生物在氧还原(ORR)电催化剂中的应用
        1.3.1 MOFs派生的炭材料
        1.3.2 MOFs派生的非贵金属/炭材料
        1.3.3 MOFs派生的贵金属材料
        1.3.4 MOFs材料
    1.4 本课题的研究背景及意义、研究思路和内容
        1.4.1 研究背景及意义
        1.4.2 研究思路和内容
第二章 实验材料与表征方法
    2.1 实验材料
        2.1.1 化学试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 表征方法
        2.2.1 物理化学表征
        2.2.2 电化学性能表征
第三章 以MOF-5为前体制备的多孔炭材料及其ORR性能的研究
    3.1 引言
    3.2 材料制备
        3.2.1 Fe-MOF-5的合成
        3.2.2 多孔炭材料(PC)的合成
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 材料的物理化学表征
        3.3.2 材料的电化学表征
    3.4 本章小结
第四章 穿插结构MOF派生N掺杂层次介孔炭材料的制备及其ORR性能研究
    4.1 引言
    4.2 材料制备
        4.2.1 SCUT-11的制备
        4.2.2 氮掺杂层次介孔炭材料(NHMC)的制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 材料的物理化学表征
        4.3.2 材料的电化学活性表征
    4.4 本章小结
第五章 以氮硫MOF为前体制备双掺杂介孔炭材料及其ORR性能研究
    5.1 引言
    5.2 材料制备
        5.2.1 SCUT-12, N-MOF和S-MOF的合成
        5.2.2 氮硫共掺杂介孔炭材料(NSMC),氮掺杂介孔炭材料(NMC),硫掺杂介孔炭材料(SMC)的制备
        5.2.3 单晶结构分析
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 材料的物理化学表征
        5.3.2 材料的电化学活性表征
    5.4 本章小结
第六章 光致变色-光控电导晶体材料的设计、合成与表征
    6.1 引言
    6.2 材料制备
        6.2.1 化合物[Zn_2(TDC)_2(TPT)]·H_2O(1)的合成
        6.2.2 化合物[Zn_4(BTC)_3(μ_3-OH)(H_2O)_3] [(CH_3NH_2CH_3)(PV)_(1/2)]·5H_2O(2)的合成
        6.2.3 化合物1和2的单晶结构分析
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 单晶结构描述
        6.3.2 化合物1的物理化学表征
        6.3.3 化合物2的物理化学表征
    6.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]2D MOF Nanoflake-Assembled Spherical Microstructures for Enhanced Supercapacitor and Electrocatalysis Performances[J]. Huicong Xia,Jianan Zhang,Zhao Yang,Shiyu Guo,Shihui Guo,Qun Xu.  Nano-Micro Letters. 2017(04)
[2]含氮前驱体对氮杂有序介孔炭材料及其氧还原电催化性能的影响（英文）[J]. 李小花,万凯,刘全兵,朴金花,郑育英,梁振兴.  催化学报. 2016(09)
[3]铜基非贵金属氧还原电催化剂的研究进展（英文）[J]. 杜诚,高小惠,陈卫.  催化学报. 2016(07)
[4]氮掺杂的碳材料中石墨化氮和吡啶氮对氧还原反应的催化特性（英文）[J]. 刘京,宋平,阮明波,徐维林.  催化学报. 2016(07)
[5]MOF（Fe）的制备及其氧气还原催化性能[J]. 宋国强,王志清,王亮,李国儒,黄敏建,银凤翔.  催化学报. 2014(02)



本文编号：3716382