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低铂多元合金纳米管的可控制备及其电催化性能的研究

发布时间:2023-04-09 18:28
  开发具有低成本和高活性的电催化剂,对于实现燃料电池等能量储存及转换装置的商业化及解决环境污染问题有着重要的意义。在结构上开放式一维(1D)纳米管(NTs)结构具有防止团聚,不容易溶解,活性位点多,不需要载体以及稳定性强等各方面的优点。在成分上与过渡族金属合金化制备低铂催化剂这些是目前比较主流的设计思路,降低了 Pt含量同时依靠不同金属元素间的协同作用来提升催化剂的整体性能。结合上述观点我们引入了铜、钯、金三种元素并结合开放式结构的自支撑合金纳米管制备一种具有优异性能的催化剂。本论文以液相化学还原法制备出的铜纳米线为牺牲模板,通过置换的方法制备了铜铂钯(CuPtPd)、铜铂金(CuPtAu)两种不同的三元合金催化剂,并就其电催化性能进行了研究。首先找出制备CuPtPd三元合金纳米管的最优反应条件。确定好反应参数后改变相应的盐溶液加入量制备了不同合金比例的铜铂钯合金纳米管。合金纳米管外径为150nm~200nm,长度在一微米到三微米,壁厚约20nm~30nm,管的结构比较完整,由小粒子组成。并对合金纳米管的氧还原性能进行了探究。发现Pt33Cu54Pd13的和Pt37Cu41Au22的氧还...

【文章页数】:113 页

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电催化反应概述
    1.3 氧气还原反应
        1.3.1 氧还原反应机理
        1.3.2 催化剂的选择与设计
        1.3.3 常见类型的催化剂
    1.4 甲醇氧化
        1.4.1 直接甲醇燃料电池概述
        1.4.2 甲醇氧化反应机制
        1.4.3 新型的甲醇氧化催化剂
    1.5 二氧化碳还原反应
        1.5.1 Cu催化剂
        1.5.2 Pd催化剂
        1.5.3 Au催化剂
    1.6 选题背景及主要研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药剂与仪器装置
    2.2 合金纳米管的形貌和结构表征方法
        2.2.1 扫描电子显微镜
        2.2.2 高分辨透射电子显微镜
        2.2.3 X射线衍射仪
        2.2.4 X射线光电子能谱仪
    2.3 催化剂电化学测试方法
        2.3.1 甲醇氧化测试
        2.3.2 电催化氧气还原性能测试
        2.3.3 电催化CO2还原测试
第三章 铜铂钯三元合金纳米管的制备及其电催化性能
    3.1 铜纳米线的制备及其形貌表征
        3.1.1 铜纳米线的制备过程
        3.1.2 铜纳米线的形貌及成分分析
    3.2 铜铂钯三元合金纳米管的制备及其形貌表征
        3.2.1 温度、浓度、滴加顺序对合金纳米管形貌的影响
        3.2.2 三元合金纳米管成分的调控
    3.3 合金成分对氧还原性能的影响
        3.3.1 Pt25系列铜铂钯合金
        3.3.2 Pt33系列合金纳米管
    3.4 合金成分对甲醇氧化性能的影响
        3.4.1 Pt25系列合金
        3.4.2 Pt33系列合金纳米管
    3.5 二氧化碳还原电催化的初步探索
    3.6 本章小结
第四章 铜铂金三元合金纳米管的制备及其性能表征
    4.1 铜铂金三元合金纳米管的制备及其形貌研究
        4.1.1 铜铂金纳米管的制备过程
        4.1.2 温度、浓度对合金纳米管形貌的影响
        4.1.3 铜铂金三元催化剂合金比例的调控
    4.2 三元合金纳米管电催化氧还原反应的研究
    4.3 甲醇氧化电催化性能表征
    4.4 合金催化剂催化二氧化碳还原的性能测试
    4.5 本章小结
第五章 硼氢化钠还原对三元合金纳米材料改性处理
    5.1 硼氢化钠还原三元合金纳米材料的制备及形貌表征
        5.1.1 改性处理方法
        5.1.2 形貌结构表征
    5.2 改性处理对合金纳米管电催化性能的提升
        5.2.1 P25Cu44Pd31的电催化性能
        5.2.2 Pt37Cu32Au31的电催化性能
    5.3 合金表面电子结构及价态分析
        5.3.1 Pt25Cu44Pd31合金
        5.3.2 Pt37Cu32Au31合金
    5.4 本章小结
第六章 全文总结
参考文献
致谢
作者和导师简介
附件



本文编号:3787518

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