二维材料表面功能化与设计的多尺度模拟

发布时间：2023-04-22 11:13

　　自石墨被剥离成石墨烯后,原子厚度的二维材料便成为了一个新兴学科并且在许多领域展示出了光明的应用前景。尽管二维材料有着诱人的前景,然而在其走向实际应用的过程中却遇到了一些严峻问题,例如黑磷的环境不稳定性、二硫化钼的表面惰性以及二维面外铁电材料的稀有性等等。这些问题制约着它们进一步的应用,但同时也给研究者们带来了新的挑战与机遇。由于二维材料具有较大表面比,因此合理的表面功能化与设计被公认是克服二维材料所存在问题并提升二维材料在诸多实际应用中性能的重要策略。本论文通过使用多尺度模拟,从如下两方面出发探究了二维材料的表面功能化与设计:1)理解通过表面自组装来实现类石墨烯材料功能化的内在机制;2)提供一些合理的表面功能化与设计方案来解决二维材料所面临的一些严峻问题。本论文的主要研究内容包括以下几个方面:1)分子在石墨烯上自组装内在机制的理论研究。分子在石墨烯上的自组装已经成为实现石墨烯功能化的一个有效方法,然而自组装的动态机制仍然不清楚。在这里通过运用分子动力学模拟,我们成功可视化了有机分子在石墨烯表面从无序到有序的过程。在此基础上,我们发现从无序到有序的内在驱动力是分子与分子间的相互的作用。更...

【文章页数】：105 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 有机分子在石墨烯表面的自组装
    1.2 黑磷的潜在应用与环境不稳定性
    1.3 二硫化钼作为析氢催化剂的表面惰性
    1.4 原子厚度二维铁电材料的进展
    1.5 本论文的主要研究内容
    1.6 参考文献
第二章 理论方法
    2.1 第一性原理计算
        2.1.1 Born-Oppenheimer绝热近似
        2.1.2 Hartree-Fock近似
        2.1.3 密度泛函理论
    2.2 分子动力学模拟
        2.2.1 分子内相互作用
        2.2.2 分子间相互作用
    2.3 参考文献
第三章 分子在石墨烯上自组装内在机制的理论研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 分子在石墨烯上从无序到有序的可视化
        3.3.2 分子由无序到有序的内在驱动力
        3.3.3 石墨烯衬底的作用
        3.3.4 分子间氢键的作用
        3.3.5 有机薄膜有序度的有效提升
        3.3.6 自我极限外延生长的内在机制
    3.4 小结
    3.5 参考文献
第四章 利用表面自组装有机薄膜提升黑磷环境稳定性
    4.1 引言
    4.2 计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 PTCDA分子和黑磷的结合方式
        4.3.2 PTCDA分子对黑磷电子结构的影响
        4.3.3 自组装PTCDA薄膜对黑磷的保护
        4.3.4 黑磷层数、晶界以及台阶对保护效果的影响
    4.4 小结
    4.5 参考文献
第五章 通过表面自组装提升二硫化钼表面析氢活性
    5.1 引言
    5.2 计算方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 二硫化铝上的Ni(abt)₂的析氢活性
        5.3.2 组装在二硫化钼上的Ni(abt)₂的稳定性
        5.3.3 二硫化钼上的自组装Ni(abt)₂薄膜的制备
        5.3.4 借助于表面自组装构筑双功能电催化剂
    5.4 小结
    5.5 参考文献
第六章 表面空缺诱导三碘化铬的铁磁增强与面外铁电
    6.1 引言
    6.2 计算方法
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 碘空缺诱导的面外铁电
        6.3.2 碘空缺增强三碘化铬的铁磁性
        6.3.3 卤原子空缺对其它一些过渡金属三卤族化合物的影响
    6.4 小结
    6.5 参考文献
第七章 论文总结与展望
致谢
攻读博士学位期间已发表和待发表论文



本文编号：3797525