MOFs及其衍生物纳米材料的制备及电催化合成氨性能研究

发布时间：2023-04-28 02:30

　　作为工业生产中重要的化学品,氨通常被用作合成药物、纤维及肥料的原料。目前,工业生产氨主要通过Harbor-Bosch法,该方法能耗高,需要消耗大量的化石燃料,而且在生产过程中会排放大量温室气体。因此,迫切需要可持续发展的合成氨技术来改善这个现状。近年来,电化学合成氨技术因其能耗低,合成过程无污染等优势而广受人们关注。其中,催化剂对反应的影响毋庸置疑,它具有提高反应速率及选择性的作用。开发设计高效、稳定且经济的新型电催化剂成为研究者们的目标。金属有机框架(MOF)是一类新兴的多孔晶体材料,可作为模板制备具有多种形态和结构的金属基纳米材料。而其独特的结构性质,可以在催化过程中提供开放的孔结构和高活性位点密度,有利于快速传质和改善催化性能。因此,本论文设计合成了两种MOFs基催化剂用于电催化氮气还原合成氨。主要研究内容如下:1、绪论中首先介绍了几种合成氨技术,随后重点阐述了水相中电化学合成氨技术,最后介绍了本论文的研究意义和研究内容。2、以Fe-ZIF为牺牲模板,通过ZIF在Na2MoO4水溶液中水解实现了 Mo元素的掺杂,再经过热辅助磷化过程合成了 Mo掺杂FeP(Mo-FeP)多孔纳米球...

【文章页数】：61 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 合成氨技术简介
        1.2.1 自然界中的合成氨技术
        1.2.2 工业中的合成氨技术
        1.2.3 其他合成氨技术
    1.3 电化学合成氨技术简介
        1.3.1 NRR的电化学过程
        1.3.2 NRR反应途径
        1.3.3 NRR电催化剂
    1.4 金属有机框架及其在电化学合成氨中的应用前景
    1.5 本论文的选题意义及研究内容
第2章 Mo掺杂FeP纳米球电催化合成氨性能的研究
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 仪器设备
        2.2.3 Mo-FeP的制备
        2.2.4 Mo-FeP修饰碳纸工作电极的制备
        2.2.5 电化学测试
        2.2.6 NH4
+浓度检测
        2.2.7 水合肼浓度检测
        2.2.8 ¹⁵N同位素标记实验
        2.2.9 产氨速率和法拉第效率的计算
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 催化剂相关表征分析
        2.3.2 催化剂N₂电还原性能测试和分析
        2.3.3 氨来源验证分析
        2.3.4 催化剂稳定性分析
        2.3.5 Mo-FeP合成氨机理分析
    2.4 本章小结
第3章 包裹Ce-MOF的CeO₂纳米棒电催化合成氨性能的研究
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 仪器设备
        3.2.3 CeO₂@Ce-MOF的制备
        3.2.4 CeO₂@Ce-MOF修饰碳纸工作电极的制备
        3.2.5 电化学测试
        3.2.6 NH₃浓度检测
        3.2.7 N₂H₄浓度检测
        3.2.8 产氨速率和法拉第效率的计算
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂相关表征分析
        3.3.2 催化剂N₂电还原性能测试和分析
        3.3.3 催化剂稳定性分析
    3.4 本章小结
第4章 结论与展望
致谢
参考文献
攻读学位期间的研究成果



本文编号：3803556

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