新型核壳结构ZSM-5@MCM-41的合成及其催化性能研究
发布时间：2023-08-20 10:33
介孔包覆微孔的核壳结构复合分子筛是目前新型的功能材料,它具有微孔沸石分子筛高结晶度、高稳定性能的特点,同时具有介孔分子筛有序和发达的孔隙结构,加快了物质的传递速率。合成核壳结构复合分子筛的关键因素为核相结构单元的设计,核相结构单元的表面结构决定了能否成功合成核壳结构复合分子筛,并且决定了核壳结构复合分子筛的稳定性能,因此设计和合成具有多表面硅羟基结构,让介孔壳层在沸石内核上均匀生长,进而合成高水热稳定性的核壳结构复合分子筛,是本文的主要目的。本文以四种不同的碱溶液作为沸石内核的前期处理溶液,以表面活性剂CTAB作为介孔壳层生长的模板剂,工业级的高模数比硅酸钠Na2O·(3.3)SiO2作为无机硅源,通过溶胶凝胶和水热合成法,合成了高水热稳定性能的核壳结构复合分子筛。采用X射线粉末衍射(XRD),N2吸附-脱附(BET),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM)等方法对材料的织构和形貌进行了表征分析,同时考察和分析了材料的水热稳定性和催化性能。主要的研究内容有:(1).四种不同的核壳结构复合...
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1. 绪论
1.1 核壳结构复合分子筛简介
1.2 核壳结构复合分子筛的合成
1.2.1 核壳结构复合分子筛的种类
1.2.2 核壳结构复合分子筛的制备方法
1.3 核壳结构复合分子筛的催化性能及应用
1.3.1 核壳结构复合分子筛在吸附扩散方面的应用
1.3.2 核壳结构复合分子筛在催化反应中的应用
1.3.3 核壳结构复合分子筛在NOx选择性催化还原反应中的应用
1.4 分子模拟在核壳结构复合分子筛中的应用
1.5 课题的研究意义
1.6 课题研究的主要内容
1.7 课题的创新点
2 实验部分
2.1 化学试剂及设备
2.2 核壳结构复合分子筛的制备
2.2.1 ZSM-5沸石的脱硅处理合成内核分子筛
2.2.2 原位合成法构筑微孔介孔的核壳复合结构分子筛
2.2.3 负载型核壳结构复合分子筛的制备
2.3 分子模拟
2.4 表征方法
2.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD)
2.4.2 低温液氮吸附-脱附分析(BET)
2.4.3 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)
2.4.4 扫描电镜分析(SEM)
2.4.5 高分辨透射电镜(TEM)
2.4.6 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.5 水热处理实验方法
2.6 催化性能评价方法
3.核壳结构复合分子筛的合成以及表征
3.1 NaOH碱性环境下合成ZQ@MCM-41复合分子筛
3.1.1 ZSM-5 在NaOH碱性环境下脱硅条件优化
3.1.2 不同pH值对介孔壳层包覆过程的影响
3.1.3 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.1.4 核壳结构复合分子筛ZQ@MCM-41的表征
3.2 Na2CO3碱性环境下合成ZT@MCM-41复合分子筛
3.2.1 ZSM-5 在Na2CO3碱性环境下脱硅条件优化
3.2.2 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.2.3 核壳结构复合分子筛ZT@MCM-41的表征
3.3 NH3H2O碱性环境下合成ZA@MCM-41复合分子筛
3.3.1 ZSM-5 在NH3H2O碱性环境下脱硅条件优化
3.3.2 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.3.3 核壳结构复合分子筛ZA@MCM-41的表征
3.4 Na2O·(3.3)SiO2碱性环境下合成ZG@MCM-41复合分子筛
3.4.1 ZSM-5 在Na2O·(3.3)SiO2碱性环境下脱硅条件优化
3.4.2 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.4.3 核壳结构复合分子筛ZG@MCM-41的表征
3.5 本章小结
4.核壳结构复合分子筛的分子模拟
4.1 耗散粒子动力学理论简介
4.2 体系的粗粒化处理和模拟的参数设置
4.3 体系的自组装过程模拟
4.3.1 沸石分子筛内核的处理
4.3.2 体系胶束相的生成
4.3.3 体系的胶束结构分析
4.4 本章小结
5.核壳结构复合分子筛水热稳定性及催化活性评价
5.1 复合分子筛的水热稳定性评价
5.1.1 核壳结构复合分子筛ZQ@MCM-41的水热稳定性
5.1.2 核壳结构复合分子筛ZT@MCM-41的水热稳定性
5.1.3 核壳结构复合分子筛ZA@MCM-41的水热稳定性
5.1.4 核壳结构复合分子筛ZG@MCM-41的水热稳定性
5.2 复合分子筛的催化性能评价
5.2.1 核壳结构复合分子筛ZQ@MCM-41的催化性能
5.2.2 核壳结构复合分子筛ZT@MCM-41的催化性能
5.2.3 核壳结构复合分子筛ZA@MCM-41的催化性能
5.2.4 核壳结构复合分子筛ZG@MCM-41的催化性能
5.3 本章小结
6.结论及展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
参考文献
个人简历、在学期间发表的学术论文及取得的研究成果
本文编号：3843048
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1. 绪论
1.1 核壳结构复合分子筛简介
1.2 核壳结构复合分子筛的合成
1.2.1 核壳结构复合分子筛的种类
1.2.2 核壳结构复合分子筛的制备方法
1.3 核壳结构复合分子筛的催化性能及应用
1.3.1 核壳结构复合分子筛在吸附扩散方面的应用
1.3.2 核壳结构复合分子筛在催化反应中的应用
1.3.3 核壳结构复合分子筛在NOx选择性催化还原反应中的应用
1.4 分子模拟在核壳结构复合分子筛中的应用
1.5 课题的研究意义
1.6 课题研究的主要内容
1.7 课题的创新点
2 实验部分
2.1 化学试剂及设备
2.2 核壳结构复合分子筛的制备
2.2.1 ZSM-5沸石的脱硅处理合成内核分子筛
2.2.2 原位合成法构筑微孔介孔的核壳复合结构分子筛
2.2.3 负载型核壳结构复合分子筛的制备
2.3 分子模拟
2.4 表征方法
2.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD)
2.4.2 低温液氮吸附-脱附分析(BET)
2.4.3 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)
2.4.4 扫描电镜分析(SEM)
2.4.5 高分辨透射电镜(TEM)
2.4.6 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.5 水热处理实验方法
2.6 催化性能评价方法
3.核壳结构复合分子筛的合成以及表征
3.1 NaOH碱性环境下合成ZQ@MCM-41复合分子筛
3.1.1 ZSM-5 在NaOH碱性环境下脱硅条件优化
3.1.2 不同pH值对介孔壳层包覆过程的影响
3.1.3 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.1.4 核壳结构复合分子筛ZQ@MCM-41的表征
3.2 Na2CO3碱性环境下合成ZT@MCM-41复合分子筛
3.2.1 ZSM-5 在Na2CO3碱性环境下脱硅条件优化
3.2.2 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.2.3 核壳结构复合分子筛ZT@MCM-41的表征
3.3 NH3H2O碱性环境下合成ZA@MCM-41复合分子筛
3.3.1 ZSM-5 在NH3H2O碱性环境下脱硅条件优化
3.3.2 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.3.3 核壳结构复合分子筛ZA@MCM-41的表征
3.4 Na2O·(3.3)SiO2碱性环境下合成ZG@MCM-41复合分子筛
3.4.1 ZSM-5 在Na2O·(3.3)SiO2碱性环境下脱硅条件优化
3.4.2 内核沸石分子筛NH3-TPD表征
3.4.3 核壳结构复合分子筛ZG@MCM-41的表征
3.5 本章小结
4.核壳结构复合分子筛的分子模拟
4.1 耗散粒子动力学理论简介
4.2 体系的粗粒化处理和模拟的参数设置
4.3 体系的自组装过程模拟
4.3.1 沸石分子筛内核的处理
4.3.2 体系胶束相的生成
4.3.3 体系的胶束结构分析
4.4 本章小结
5.核壳结构复合分子筛水热稳定性及催化活性评价
5.1 复合分子筛的水热稳定性评价
5.1.1 核壳结构复合分子筛ZQ@MCM-41的水热稳定性
5.1.2 核壳结构复合分子筛ZT@MCM-41的水热稳定性
5.1.3 核壳结构复合分子筛ZA@MCM-41的水热稳定性
5.1.4 核壳结构复合分子筛ZG@MCM-41的水热稳定性
5.2 复合分子筛的催化性能评价
5.2.1 核壳结构复合分子筛ZQ@MCM-41的催化性能
5.2.2 核壳结构复合分子筛ZT@MCM-41的催化性能
5.2.3 核壳结构复合分子筛ZA@MCM-41的催化性能
5.2.4 核壳结构复合分子筛ZG@MCM-41的催化性能
5.3 本章小结
6.结论及展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
参考文献
个人简历、在学期间发表的学术论文及取得的研究成果
本文编号：3843048
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/3843048.html
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