Ti,Y掺杂对NaAlH 4 的原位制备及其可逆吸放氢性能的影响
发布时间：2023-09-14 04:24
NaAlH4在较为温和(100-200℃)温度下具有较高的可逆储氢容量(5.6wt%),是一种很前途的储氢材料。虽其自身吸放氢动力学性能还不理想,但可通过添加催化剂实现明显提升。传统离子型催化剂,如TiCl3,对其吸放氢动力学提升效果显著,但因有卤化钠惰性副产物产生而降低体系的储氢容量。非典型离子型催化剂,如TiB2,虽不会在制备过程中产生惰性副产物,但在传统工艺条件下难以细化到纳米尺度,使得催化效果不够好。本文希望通过改善制备工艺和掺杂方式等手段使催化剂存在尺度减小,分散均匀度改善,并且提高与基体耦合度,从而提升催化效率。考虑到原料中的Al容易在球磨中发生粘连,我们采用先基于陶瓷罐和陶瓷磨球进行预球磨,然后在高压氢气氛围下进行原位反应球磨的分步球磨工艺。探索发现,该工艺能有效减小球磨过程中Al的黏连及其造成的初始反应物损失,预球磨后的混粉具有很高分散度和很好的耦合关系,后续原位合成效果明显更好。因此,我们将用该工艺开展下面的研究工作。首先,本文对TiAl3、TiH2和Ti三种...
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 氢能
1.2 氢的存储
1.3 固态储氢材料简介
1.3.1 碳纳米材料
1.3.2 金属氢化物
1.3.3 配位氢化物
第二章 文献综述及本文研究思路
2.1 NaAlH4的特性及储氢原理简介
2.2 NaAlH4的掺杂改性研究
2.2.1 湿法掺杂
2.2.2 半干法掺杂
2.2.3 干法掺杂
2.3 掺杂剂的研究概况
2.4 催化机理研究进展
2.4.1 氢气pump机制
2.4.2 TM(过渡金属)或TM-Al团簇表面催化机理
2.4.3 空位扩散机制
2.4.4 形核生长机制
2.4.5 点阵替代机制
2.5 本文研究思路及主要工作内容
第三章 试验方法
3.1 实验试剂
3.2 高能球磨
3.3 样品特性描述
3.3.1 X-射线衍射分析
3.3.2 热重-差示扫描量热法(TG-DSC)
3.3.3 样品吸/放氢性能测试
3.3.4 扫描电镜/能谱分析(SEM/EDS)
第四章 探究不同形式Ti掺杂剂的单掺杂情况对NaAlH4的原位合成及储氢性能的影响
4.1. 工艺探索
4.1.1 基于陶瓷罐和陶瓷磨球的预球磨
4.1.2 对预球磨样品的原位高能反应球磨
4.2 不同形式Ti掺杂剂的单掺杂情况研究
4.2.1 样品的制备
4.2.2 实验结果与讨论
4.3 不同Ti单质粉末添加量情况探究
4.3.1 XRD表征
4.3.2 样品的首次放氢性能测试
4.3.3 样品的循环变温放氢性能测试
4.3.4 样品的DSC测试和热力学性能测试
4.4 本章小结
第五章 探究Y的添加对NaAlH4储氢材料的制备及其吸放氢性能的影响
5.1 实验方法
5.2 样品的XRD表征
5.3 样品的吸放氢性能性能表征
5.3.1 样品的首次变温脱氢性能测试
5.3.2 样品的循环吸放氢性能测试
5.3.3 样品的DSC和热力学性能测试
5.4 小结
第六章 探究Ti、Y共掺杂对NaAlH4储氢性能的影响
6.1 样品的制备
6.2 Ti、Y的添加对材料储氢性能的影响
6.2.1 样品的SEM和EDS
6.2.2 样品的XRD测试
6.2.3 原位球磨合成样品的变温放氢动力学性能测试
6.2.4 样品的循环变温放氢性能测试
6.3 热力学分析
6.3.1 样品的DSC分析
6.4 本章小结
第七章 全文工作总结及展望
7.1 全文工作总结
7.1.1 探究Ti的添加对NaAlH4的原位合成及其储氢性能的影响
7.1.2 探究Y的添加对NaAlH4储氢材料的制备及其对储氢性能的影响
7.1.3 探究Ti、Y的添加对NaAlH4储氢性能的影响
7.2 未来工作展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的论文情况
本文编号：3846547
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 氢能
1.2 氢的存储
1.3 固态储氢材料简介
1.3.1 碳纳米材料
1.3.2 金属氢化物
1.3.3 配位氢化物
第二章 文献综述及本文研究思路
2.1 NaAlH4的特性及储氢原理简介
2.2 NaAlH4的掺杂改性研究
2.2.1 湿法掺杂
2.2.2 半干法掺杂
2.2.3 干法掺杂
2.3 掺杂剂的研究概况
2.4 催化机理研究进展
2.4.1 氢气pump机制
2.4.2 TM(过渡金属)或TM-Al团簇表面催化机理
2.4.3 空位扩散机制
2.4.4 形核生长机制
2.4.5 点阵替代机制
2.5 本文研究思路及主要工作内容
第三章 试验方法
3.1 实验试剂
3.2 高能球磨
3.3 样品特性描述
3.3.1 X-射线衍射分析
3.3.2 热重-差示扫描量热法(TG-DSC)
3.3.3 样品吸/放氢性能测试
3.3.4 扫描电镜/能谱分析(SEM/EDS)
第四章 探究不同形式Ti掺杂剂的单掺杂情况对NaAlH4的原位合成及储氢性能的影响
4.1. 工艺探索
4.1.1 基于陶瓷罐和陶瓷磨球的预球磨
4.1.2 对预球磨样品的原位高能反应球磨
4.2 不同形式Ti掺杂剂的单掺杂情况研究
4.2.1 样品的制备
4.2.2 实验结果与讨论
4.3 不同Ti单质粉末添加量情况探究
4.3.1 XRD表征
4.3.2 样品的首次放氢性能测试
4.3.3 样品的循环变温放氢性能测试
4.3.4 样品的DSC测试和热力学性能测试
4.4 本章小结
第五章 探究Y的添加对NaAlH4储氢材料的制备及其吸放氢性能的影响
5.1 实验方法
5.2 样品的XRD表征
5.3 样品的吸放氢性能性能表征
5.3.1 样品的首次变温脱氢性能测试
5.3.2 样品的循环吸放氢性能测试
5.3.3 样品的DSC和热力学性能测试
5.4 小结
第六章 探究Ti、Y共掺杂对NaAlH4储氢性能的影响
6.1 样品的制备
6.2 Ti、Y的添加对材料储氢性能的影响
6.2.1 样品的SEM和EDS
6.2.2 样品的XRD测试
6.2.3 原位球磨合成样品的变温放氢动力学性能测试
6.2.4 样品的循环变温放氢性能测试
6.3 热力学分析
6.3.1 样品的DSC分析
6.4 本章小结
第七章 全文工作总结及展望
7.1 全文工作总结
7.1.1 探究Ti的添加对NaAlH4的原位合成及其储氢性能的影响
7.1.2 探究Y的添加对NaAlH4储氢材料的制备及其对储氢性能的影响
7.1.3 探究Ti、Y的添加对NaAlH4储氢性能的影响
7.2 未来工作展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的论文情况
本文编号：3846547
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