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微孔/介孔MIL-101的制备及吸附抗生素性能研究

发布时间:2023-09-16 09:36
  抗生素的过量使用,以及对环境中的污染已经造成了一系列的社会问题,如何吸附回收制药废水中的抗生素成为了目前人们的研究的一个热点。MIL-101是MOFs材料中较热门的一个分支,在催化、吸附分离、气体存储等应用领域有着很广阔的应用前景。因其具有良好的水稳定性以及丰富的孔结构可以作为新型抗生素吸附剂的一个选择。本文首先采用对苯二甲酸(H2BDC)作配体、硝酸铬提供金属离子,HF或HCl作为矿化剂,通过水热法合成了多级孔结构的MIL-101材料,并将其用于抗生素的吸附。通过X-射线粉末衍射、扫描电镜、热重分析等手段对合成的样品进行表征分析。考察了合成温度、纯化条件等对材料的影响,发现合成的较佳温度为220℃,较佳的纯化方案为“DMF+热乙醇”法。实验通过选择HCl代替HF作为矿化剂制备得到了MIL-101 (HCl),并通过各种分析手段对比了MIL-101 (HCl)和MIL-101(HF)的性能。表征结果发现MIL-101 (HF)、MIL-101 (HCl)的SEM图均呈现出了典型的正八面体形貌,通过BET分析证明样品均为微孔-介孔材料。MIL-101 (HCl)的比表面积达到3089.4...

【文章页数】:86 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 金属有机骨架材料
        1.1.1 金属有机骨架材料的分类
        1.1.2 金属有机骨架材料的结构特征
    1.2 金属有机骨架材料的合成方法
        1.2.1 溶剂热法
        1.2.2 挥发法
        1.2.3 液相扩散法
        1.2.4 搅拌法
        1.2.5 超声法
        1.2.6 微波法
    1.3 金属有机骨架材料的主要应用
        1.3.1 吸附分离
        1.3.2 储氢
        1.3.3 催化
        1.3.4 发光材料
        1.3.5 磁性材料
    1.4 抗生素对环境的危害及处理现状
        1.4.1 抗生素废水的来源与危害
        1.4.2 抗生素废水的处理现状
    1.5 选题意义及研究内容
        1.5.1 选题意义
        1.5.2 主要内容
第二章 微孔/介孔MIL-101材料的制备及性能表征
    2.1 引言
    2.2 实验设备及试剂
        2.2.1 主要实验设备
        2.2.2 主要试剂及原料
    2.3 实验表征方法和手段
        2.3.1 扫描电镜
        2.3.2 XRD分析
        2.3.3 N2吸附-脱附等温线分析
        2.3.4 热重分析
        2.3.5 红外光谱分析
    2.4 抗生素
    2.5 实验内容
        2.5.1 MIL-101的合成探索实验
        2.5.2 考察反应温度对MIL-101材料合成的影响
        2.5.3 考察纯化过程对MIL-101材料的影响
        2.5.4 MIL-101对抗生素的吸附探索实验
    2.6 结果与讨论
        2.6.1 最优实验条件的确定
        2.6.2 MIL-101的粉末X射线衍射图
        2.6.3 MIL-101的扫描电镜图
        2.6.4 MIL-101的TG图
        2.6.5 MIL-101的孔径分布图
        2.6.6 MIL-101对多种抗生素的吸附结果
        2.6.7 吸附土霉素前后MIL-101的傅里叶变换红外光谱分析
    2.7 小结
第三章 HCl作为矿化剂制备MIL-101及其对抗生素的吸附探索
    3.1 引言
    3.2 实验设备及试剂
        3.2.1 主要实验设备
        3.2.2 主要实验试剂及原料
    3.3 实验表征方法和手段
    3.4 实验内容
        3.4.1 HCl作为矿化剂合成MIL-101的实验
        3.4.2 HCl合成的MIL-101对抗生素的吸附探索实验
        3.4.3 MIL-101(HCl)吸附土霉素过程的动力学研究
        3.4.4 紫外高压汞灯对HCl合成MIL-101吸附土霉素的影响研究
    3.5 结果与讨论
        3.5.2 MIL-101(HCl)的粉末X射线衍射
        3.5.3 MIL-101(HCl)的TG图
        3.5.4 MIL-101(HCl)的N2吸脱附等温线
        3.5.5 MIL-101(HCl)的扫描电镜图
        3.5.6 MIL-101(HCl)的孔径分布图
        3.5.7 MIL-101(HCl)对多种抗生素的紫外吸附结果
        3.5.8 MIL-101(HCl)吸附土霉素过程的动力学研究
        3.5.9 在紫外高压汞灯的影响下探索MIL-101(HCl)对土霉素的吸附试验
    3.6 小结
第四章 吸附模型的建立及热力学分析
    4.1 引言
    4.2 吸附热力学模型
        4.2.1 Langmuir模型
        4.2.2 Freundlich模型
    4.3 两种矿化剂合成MIL-101吸附土霉素过程模型的建立
        4.3.1 5℃下两种矿化剂合成MIL-101吸附等温线的吸附数据
        4.3.2 15℃下两种矿化剂合成MIL-101吸附等温线的吸附数据
        4.3.3 25℃下两种矿化剂合成MIL-101吸附等温线的吸附数据
        4.3.4 35℃下两种矿化剂合成MIL-101吸附等温线的吸附数据
        4.3.5 45℃下两种矿化剂合成MIL-101吸附等温线的吸附数据
        4.3.6 两个吸附模型的比较及选择
    4.4 两种矿化剂合成MIL-101吸附土霉素过程的热力学计算
        4.4.1 两种材料吸附土霉素的吉布斯自由能(△G)的计算
        4.4.2 两种材料吸附土霉素的焓变(△H)和熵变(△S)的计算
    4.5 小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
致谢
参考文献
附录A 攻读硕士学位期间发表的论文与研究成果



本文编号:3846773

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