多酸基复合材料的设计及其光电催化水分解性能研究

发布时间：2024-03-11 23:49

　　当前,化石燃料的过度使用造成的能源和环境问题迫使人们将目光转向研究和开发绿色可持续能源。H2O作为地球上大量存在的物质,如果能将其进行利用和转化得到氢能源,势必会为解决能源问题提供新途径。而CO2作为温室气体的主要成分,如果能将其转换为可持续利用的碳形式,则既可以减少环境污染又解决了能源问题。因此,H20和(C02转换逐渐成为人们研究的重点。而在这些转化中,借助于太阳能构筑人工光合系统进行的光电催化水分解和二氧化碳还原反应,可以直接将太阳能转化为可储存的化学能。在这一过程中,催化剂的性能直接影响了反应的选择性和效率。作为一种新型的催化剂,大多数的多酸分子具有良好的光敏性和电化学活性,同时在组成上又含有大量的过渡金属和非金属元素,因此有望成为新型的绿色光电催化材料。但是多酸本身存在一些诸如活性较低,导电性较差,比面积较小等缺点。因此从材料设计的角度入手来对多酸进行优化,可以提高其催化性能,充分发挥多酸的独特性质。从以上研究背景出发本论文制备了一系列多酸基纳米复合材料,并对它们的光电催化性能进行了研究,主要内容如下:(1)首先通过层层自组装的方法,依靠各物质之间的静电相互作用成功合成了石墨...

【文章页数】：148 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．１多酸的六种构型（Ｌｏｎｇ?ＤＬ等，２００３）??Ｆｉｇｕｒｅ?１．１?Ｓｉｘ?ｔｙｐｅｓ?ｏｆ?ｐｏｌｙｏｘｏｍｅｔａｌａｔｅｓ??

ｘ＝４－７（ＰｏｐｅａｎｄＭＵｌｌｅｒ，?１９９１）。多酸通常由同种或不同的无机含氧酸缩合而成，前者??称为同多酸，通式为［ＭｘＯｙ］ｎ＿，后者称为杂多酸，通式为［ＸｚＭｘＯｙ］ｎ＿。根据多酸的构型??不同，多酸主要分为６类，如图１．１所示。??备巷壤??魯夸鲁??Ａｎｄｅｒｓｏ....

图１．２Ｎｉ４Ｐ２Ｓ酸的多面体球棍模型．其中绿色代表Ｎｉ，红色代表０，粉色代表Ｈ，浅蓝色代表??

化剂光解水制氢。研宄人员Ｌｖ等（２０１４?）合成了?一种含Ｎｉ的多酸??Ｎａ６Ｋ４［Ｎｉ４（Ｈ２０）２（ＰＷ９０３４）２ｒ３２Ｈ２０，其中［Ｎｉ４０１４］核以三明治结构被夹在两个??［ＰＷ９０３４ｆ多酸配体之间，如图１．２所示。以［Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ｄｔｂｂｐｙ）］［ＰＦ６］作为....

图１．３含Ｃｏ多酸的多面体球棍模型．其中紫色代表Ｎｉ，红色代表Ｏ，灰色代表Ｗ０６，橙色代表Ｐ０４??（Ｙｉｎ?等，２０１０）??

２０１１；?Ａｍｍａｍ等．，２０１０）。例如，在２０１０年Ｙｉｎ?Ｑ等（２０１０）及其团队发现含Ｃｏ??元素的多酸在水氧化领域具有很高的催化活性，他们合成了多酸??［Ｃｏ４（Ｈ２０）２（ＰＷ９０３４）２］１（＾，如图１．３所示。该多酸在ｐＨ８的电解液中电催化析氧反应??（ＯＥＲ）....

图１．４化学还原法一步合成Ｐ８Ｗ４８／ｒＧＯ纳米复合材料（ＬｉｕＲＪ等，２０１６）??

属氧酸盐基复合材料用作中性或碱性介质中的高效ＯＲＲ阴极材料，材料具有四电子??反应机理和高耐久性；ＸｉｅＸ等（２０１５）合成了一种新型的还原态多酸ｒＰＯＭ作为Ｐｄ??催化剂基质，以实现ＯＲＲ的高催化性能，合成过程如图１．５所示。值得关注的是，??尽管单独的ｒＰＯＭ催化活性很低，但....

本文编号：3926221