纳米Ag/氧化石墨烯修饰TiO 2 纳米管阵列的制备及紫外光催化降解乙烯的研究

发布时间：2024-04-10 05:03

　　我国是果蔬生产大国,由于贮运保鲜技术条件的落后,每年都有大量的果蔬产品腐烂变质,造成巨大的浪费。乙烯是采后果蔬腐败变质的重要因素之一,在密闭的保鲜环境中,乙烯能加快果蔬的呼吸强度,增强酶的代谢活性、加速细胞膜通透性和区格化损失,促进果实软化、蔬菜退绿,缩短果蔬贮藏品质和时间。传统的脱除乙烯的方法(如物理吸附法、高锰酸钾氧化法、减压脱除法等)在实际应用过程中都有一些缺陷,这就导致我国果蔬贮藏保鲜技术发展缓慢。二氧化钛纳米管阵列(Titania Nanotube Arrays,TNAs)具有比表面积大,与钛基片层结合牢固、物化性能稳定、廉价、并具有优秀的电荷传输特性和载流子寿命等特性,广泛应用于降解有机污染物等领域。但是由于光生电子-空穴对的复合速度快,价电子只能被紫外光激发等问题的存在,使其应用受到了一定的限制。通过添加外源改性修饰,减小电子-空穴复合几率,可有效提升其光催化降解的性能,在农产品贮藏、环保等领域具有很大的研究价值。本研究以脱除保鲜冷库中乙烯气体为目的,通过60Co-γ射线辐照改性阳极氧化法制备出的^*TNAs,以氧化石墨(Graphite Oxide,...

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摘要
Abstract
1 前言
    1.1 项目研究背景
    1.2 TiO₂光催化作用
        1.2.1 TiO₂晶体结构
        1.2.2 TiO₂能带结构
        1.2.3 TiO₂的光催化原理
    1.3 TNAs的制备与改性研究
        1.3.1 TNAs的制备
        1.3.2 TNAs的改性研究
            1.3.2.1 非金属离子掺杂
            1.3.2.2 金属离子掺杂
            1.3.2.3 半导体复合
            1.3.2.4 贵金属沉积
            1.3.2.5 染料光敏化
    1.4 石墨烯复合材料
        1.4.1 石墨烯的概述
        1.4.2 石墨烯的还原制备
    1.5 氧化石墨烯和纳米银颗粒在修饰二氧化钛光催化剂中的应用
        1.5.1 氧化石墨烯在修饰二氧化钛光催化剂中的应用
        1.5.2 纳米银颗粒在修饰二氧化钛光催化剂中的应用
    1.6 辐照技术在材料改性及制备中的应用
        1.6.1 辐照技术在材料改性中的应用
        1.6.2 辐照技术在纳米银制备中的应用
        1.6.3 辐照技术在还原石墨烯中的应用
    1.7 研究的提出及主要内容
        1.7.1 项目的提出
        1.7.2 技术路线
        1.7.3 项目研究内容及创新点
2 材料与方法
    2.1 实验材料
        2.1.1 实验材料与试剂
        2.1.2 主要仪器与设备
    2.2 反应体系装置
        2.2.1 阳极氧化反应装置
        2.2.2 光催化反应体系
    2.3 光催化剂的制备方法
        2.3.1 二氧化钛纳米管阵列(TNAs)的制备
            2.3.1.1 物理抛光
            2.3.1.2 电化学处理
            2.3.1.3 电解液配置
            2.3.1.4 阳极氧化法制备TNAs
        2.3.2 辐照改性的TNAs(^*TNAs)的制备
        2.3.3 负载还原氧化石墨烯的^*TNAs(rGO-^*TNAs)的制备
        2.3.4 负载纳米银^*TNAs(AgNP-^*TNAs)的制备
        2.3.5 负载纳米银/还原氧化石墨烯^*TNAs(AgNP/rGO-^*TNAs)的制备
    2.4 光催化降解乙烯活性的评价
    2.5 二次旋转回归试验的设计
    2.6 光催化材料的表征方法
        2.6.1 原子力显微镜(AFM)
        2.6.2 场发射扫描电镜(FSEM)
        2.6.3 傅里叶变换红外光谱(FTIR)
        2.6.4 拉曼光谱(Raman)
        2.6.5 X射线衍射(XRD)
        2.6.6 X射线光电子能谱(XPS)
    2.7 数据处理软件及数据库
3 试验设计
    3.1 实验装置的气密性
    3.2 不同条件制备还原氧化石墨烯及掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        3.2.1 不同超声功率制备GO及掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        3.2.2 不同超声时间制备GO及掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        3.2.3 不同辐射剂量对GO还原制备rGO及掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        3.2.4 不同rGO添加量对掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        3.2.5 二次旋转回归响应面试验
    3.3 AgNP/rGO-^*TNAs光催化降解乙烯的研究
        3.3.1 不同纳米银添加量掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        3.3.2 不同辐照剂量制备AgNP/rGO复合物掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        3.3.3 二次旋转回归响应面试验
    3.4 比较分析AgNP-^*TNAs、rGO-^*TNAs、AgNP/rGO-^*TNAs微观结构及其对光催化降解乙烯反应活性的影响
4 结果与分析
    4.1 实验装置的气密性检验
    4.2 不同条件制备还原氧化石墨掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        4.2.1 不同超声功率制备GO及掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        4.2.2 不同超声时间对GO还原掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        4.2.3 不同辐照剂量制备rGO掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        4.2.4 不同GO添加量掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        4.2.5 不同条件rGO掺杂^*TNAs光催化降解乙烯的响应面研究
        4.2.6 二次旋转回归模型拟合以及方差分析
        4.2.7 响应面模型的最优解及验证实验
    4.3 AgNP/rGO-^*TNAs光催化降解乙烯的影响
        4.3.1 掺银量对AgNP-^*TNAs降解乙烯的影响效果
        4.3.2 不同辐照剂量制备纳米银和氧化石墨烯复合物掺杂^*TNAs催化降解乙烯的影响
        4.3.3 AgNP/rGO-^*TNAs催化降解乙烯的响应面实验及分析
        4.3.4 最佳工艺条件的确定与验证
    4.4 催化材料的微观表征结果
        4.4.1 AFM表征结果及分析
        4.4.2 FSEM表征结果及分析
        4.4.3 FTIR表征结果及分析
        4.4.4 Raman表征结果及分析
        4.4.5 XRD表征结果及分析
        4.4.6 XPS表征结果及分析
5 讨论
    5.1 超声剥离条件对氧化石墨烯的影响
    5.2 ⁶⁰Co-γ辐照处理提升材料光催化性能的影响
    5.3 氧化石墨烯掺杂TiO₂纳米管光催化活性机理分析
    5.4 表面湿润性对纳米TiO₂光催化效率的影响
    5.5 AgNP-^*TNAs、rGO-^*TNAs与AgNP/rGO-^*TNAs催化活性的对比影响
6 结论
致谢
参考文献
附录A 标准金红石相TiO₂的XRD图谱
附录B 不同辐照剂量制备AgNP/rGO-^*TNAs各元素的XPS谱图
附录C 攻读硕士期间取得的主要成绩



本文编号：3950194