多孔氧化物限域Pt基纳米催化新材料制备及应用研究

发布时间：2024-05-21 20:08

　　贵金属催化剂广泛用于精细化工合成、汽车尾气净化等石油化工和环保行业,因为它们具有未填满的d电子轨道,利于形成中间“活性化合物”,具有较高的催化活性,选择性以及稳定性。资源稀缺、价格昂贵是其天然的缺陷,因此提高贵金属利用率是当前的研究热点以及挑战。为了解决这个问题,目前主要朝着两个方向研究:限域效应,制备高度分散且稳定的贵金属纳米催化材料;另一个是制备双金属纳米催化材料以降低贵金属的用量。现在普遍认为金属氧化物和贵金属之间有很强的相互作用,在金属氧化物和贵金属的界面上具有非常活跃的活性位点,界面催化起主要作用。本文以贵金属Pt为研究对象,采用核壳纳米限域和界面催化策略,制备分散度高、颗粒尺寸小的限域型Pt基纳米催化新材料,并研究了其对一氧化碳及甲苯的催化氧化性能,讨论了催化剂的结构特点及其对反应性能的影响。取得了如下结果:在第一部分,我们采用了简单策略设计和合成具有双界面的超细稳定双金属纳米粒子催化剂(Pt-Ni(O)@SiO₂)。相关表征证实Pt-Ni(O)@SiO₂纳米催化剂由Pt-Ni(O)异质结构和微孔二氧化硅壳组成。Pt-Ni(O)@...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.Pt-Ni(O)@SiO2核壳结构纳米材料的合成示意图

第3章原位组装稳定超细Pt-Ni(O)纳米粒子：Pt-Ni-NiO双界面催化性能研究气氛下400oC还原4h。将所得到的样品标记为Pt-Ni(O)@SiO2。按照加Ni(NO3)2.6H2O和Pt(NH3)4(NO3)2分别合成了Pt@SiO2和Ni(O)@Si量含量....

图3.1催化剂的TEM图：(A)Pt-Ni(O)@SiO2,(B)Pt@SiO2,(C)NiO@SiO2,(D)Pt-Ni(O)/SiO2.

如图3.1(A)中多个超小纳米粒子均匀地嵌入二氧化硅壳中，粒径仅为1.5nm左右。使用相同的方法制备了Pt和Ni(O)纳米粒子分别包裹在二氧化硅壳中，如图3.1(B)和图3.1(C)。Pt-Ni(O)纳米粒子负载在微孔二氧化硅球上催化剂电镜图如图3.1(D)，Pt....

图3.2Pt-Ni(O)@SiO2催化剂的HAADF-STEM图及EDX-Mapping图

SamplesPtloading(wt%)Niloading(wt%)Pt@SiO21.94NAPt-Ni(O)@SiO0.950.98Pt-Ni(O)/SiO20.900.96Ni(O)@SiO2NA1.92由于包裹于微孔二氧化硅壳中的超细双金属很难区分，....

图3.3Pt-Ni(O)@SiO2催化剂的线扫图和点分析图

3.3Pt-Ni(O)@SiO2催化剂的线扫图和点分析图。(A)HAADF-STEM图(插图为线扫图(B-C)点分析图。3.2XRD结果分析为了研究催化剂的晶相结构，我们对合成的催化剂进行了XRD表征。从4中可以看出，所有的催化剂在2θ角为15-35o之间都有一....

本文编号：3979863