CuCo/BNNSs纳米催化剂对固态储氢材料氨硼烷水解的催化性能

发布时间：2024-06-03 22:53

　　采用共还原法将CuCo双金属负载到通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助离子插层法制备的少层氮化硼纳米片(BNNSs)上,获得了平均粒径为2.7 nm且高度分散的铜钴/氮化硼纳米片(CuCo/BNNSs)纳米催化剂。通过原子力显微镜(AFM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨率透射电镜(HRTEM)对载体及催化剂的结构及形貌进行表征,并研究了CuCo/BNNSs的催化性能。研究发现,由于Cu、Co、BNNSs和OH-之间高效的四重效应协同使得Cu_0.5Co_0.5/BNNSs纳米催化剂在室温、pH=14条件下对氨硼烷(AB,NH₃BH₃)水解释氢具有极高的催化活性。转化频率(TOF)值达到104.52 mol_H2·mol_metal^-1·min^-1,且CuCo/BNNSs纳米催化剂具有良好的稳定性...

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【部分图文】：

图3剥离前后氮化硼的(a)XRD图和(b)拉曼图谱

图4(a,b)分别是氮化硼纳米片的SEM图和TEM图，可以看出与原料h-BN片层较厚相互堆叠，而剥离得到的BNNSs呈薄层透明片状结构且表面光滑。HRTEM图(图4c)进一步表明氮化硼纳米片显示出高度有序的晶格条纹，相邻条纹间距为0.33nm，层数分别为2和6层。选区电子衍射(S....

图4(a)BNNSs的SEM图(插图为块状h-BN)、(b)TEM图、(c)HRTEM图(插图为SAED图案)、(d)AFM图、(e)高度轮廓图和(f)每层的厚度统计图

图3剥离前后氮化硼的(a)XRD图和(b)拉曼图谱2.2还原剂加入方式对催化剂形貌的影响

图5不同还原剂滴加速率下制备Cu0.5Co0.5/BNNSs的SEM图

还原剂加入速率对金属纳米粒子的粒径分布和形貌具有显著影响。图5(a,b)为以不同方式加入还原剂时制备出的Cu0.5Co0.5/BNNSs催化剂的SEM图。用快速倾倒方式制备出的催化剂CuCo纳米粒子粒径分布较窄，在BNNSs表面均匀分散。用慢速滴注方式制备出的Cu0.5Co0.5....

图1h-BN与过渡金属表面键合示意图

目前已经证明由2种非贵金属形成的复合体系在氨硼烷的水解释氢中具有比较优异的活性[8-10]，但进一步提高催化活性和稳定性仍是难题。催化活性很大程度上取决于金属纳米粒子(NPs)的尺寸，粒径越小催化性能也越强[11]。然而与大颗粒相比，纳米尺寸的金属粒子容易形成附聚物[12]，导致....

本文编号：3988504