中空热交联聚吡咯空间限域贵金属纳米催化剂的可控合成与性能研究

发布时间：2024-12-21 03:44

　　研发高活性、高稳定性的催化剂对化工生产有着重要的意义,其中将贵金属固载到载体上合成固载型贵金属纳米催化剂可以提高贵金属纳米粒子的稳定性。中空结构载体不仅有利于活性位点的暴露,而且,反应物在空腔中的扩散大大地减小了传质的阻力,可以提高催化剂的反应效率。因此,本文设计合成了中空热交联聚吡咯空间限域贵金属纳米催化剂,贵金属纳米粒子弥散分布于中空壳层结构中,可以有效避免贵金属纳米粒子团聚流失的现象。同时,中空结构的内部空腔还可以提供双向扩散的机制,提高贵金属纳米粒子的催化活性。首先,利用吡咯单体和K₂PtCl₆之间的氧化还原反应,合成中空聚吡咯/铂前驱体,再经过H₂热解最终合成中空热交联聚吡咯空间限域铂基催化剂。小尺寸铂纳米粒子均匀的高分散于热交联聚吡咯结构中,提高了贵金属粒子在催化过程中的利用效率;热交联聚吡咯结构限制了小尺寸铂纳米粒子在催化过程中的迁移团聚,增强了其结构稳定性。因此,针对硝基化合物的还原反应,该催化剂表现出良好的催化活性和稳定性。其次,利用吡咯单体与K₂PtCl₄的氧...

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1金属尺寸与活性之间的关系

.2贵金属纳米催化剂.2.1纳米催化剂纳米材料(nanometermaterial)作为一种新型功能材料，它的发展起源于20世0年代中期，通常指的是结构单元尺寸在1-100nm之间的材料[13-14]。纳米材料繁多，其中主要包括限定的团簇、纳米丝、纳米微粒、纳米....

图1-2PVP分子与Pd纳米粒子相互作用的方式

科研领域成为了研究重点。但是，恰恰因为贵金属纳米粒子本身表面能，使得它在热力学上常处于不稳定状态。并且，在催化剂金属纳米粒子之间的相互碰撞会导致团聚流失，这在很大程度上催化剂的活性。解决这一问题，通常会加入带电离子或聚合物等外加配体作为保高表面能的贵金属纳米粒子。一方面，聚合物可....

图1-3固载型Fe3O4-DA-Pd纳米催化剂合成示意图

2、碳纳米纤维和氧化石墨烯等。如图1-3所示，Manorama[29]将Pd纳米粒子固载到Fe3O4上得到固载型的Fe3O4-DA-Pd纳米催化剂，该催化剂对于加氢反应表现出良好的催化活性。但是，将贵金属纳米粒子固载到载体表面上，会导致贵金属纳米粒子极易团聚流失，这大大影响了....

图1-5Pd/Fe3O4@C(Pd/MFC)的合成示意图

图1-4a)、c)碳纳米纤维的扫描和透射电镜图；b)、d)磁控溅射Pt纳米粒子得到Pt/VA电极的扫描和透射电镜图双组分固载贵金属纳米催化剂中最常见的是核-壳结构催化剂，它可以防止米粒子的迁移和团聚，为稳定贵金属纳米粒子提供了很好的思路[31-34]。Zh35]通过沉淀-沉积法....

本文编号：4018342