水滑石前体法制备石墨烯负载过渡金属复合物的储锂性能研究

发布时间：2017-06-09 14:02

  本文关键词：水滑石前体法制备石墨烯负载过渡金属复合物的储锂性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着便携式电子设备和电动汽车等应用领域日益增长的需求,研发高电容量和倍率性能以及长循环寿命的锂离子电池负极材料成为重要挑战。过渡金属氧/硫化物因具有相对较高的理论比容量受到广泛关注,但是在锂离子电池不断充放电过程中,由于金属氧/硫化物会不可避免地出现严重的体积膨胀和导电性差等普遍性问题,最终导致极差的循环稳定性能和倍率性能。主要的解决方法之一是将其与碳材料复合。与其他碳材料相比,石墨烯具有单原子层厚度,高电子迁移率、优异导电性能等优势而广泛应用于与过渡金属氧化物/硫化物复合,成为电化学储能和能源转换的主流材料。本文通过水滑石前体法成功制备石墨烯/三维石墨烯气凝胶分别负载过渡金属复合物(Mno.25Co0.75O、NiCo2S4/Ni0.96S),作为锂离子电池电极材料表现超高的比电容量、优异的倍率性能以及循环稳定性能。论文的主要内容和创新点如下：(1)石墨烯负载氧化物固溶体(Mn0.25Co0.75O/G)负极材料：采用成核晶化隔离法制备出CoMn-LDH/GO前体,再通过焙烧处理得到石墨烯负载双金属固溶氧化物(Mn0.25Co0.75O/G)纳米复合材料。非原位XRD谱图记录了在350℃～600℃焙烧温度范围内,自前体CoMn-LDH到产物Mn0.25Co0.75O的拓扑相变过程。在550℃之前,CoMn-LDH首先被还原成CoO相,当温度大于550℃时,Mn元素掺杂进入CoO的晶格,形成Mn0.2sCo0.75O固溶体。HRTEM元素分布图和XPS进一步证明我们成功制备出Co、Mn双金属在原子级别上高度分散的氧化物固溶体Mn0.25Co0.75O。电化学测试结果表明,Mn0.25Co0.75O/G复合材料在电流密度100mA g-1下,循环100圈之后比电容量仍能保持980 mA h g-1,尤其是在大电流密度2A g-1下,超长循环1300圈之后比电容量上升到1087mA h g-1。(2)石墨烯气凝胶负载复合金属硫化物(NiCo2S4/Ni0.96S/3DGA)负极材料：以NiCo-LDH水滑石为前体,通过两步水热法制备了三维石墨烯气凝胶负载两相双金属硫化物NiCo2S4/Ni0.96S/3DGA.电化学测试结果表明,NiCo2S4/Ni0.96S/3DGA在电流密度100 mAg-1下,循环200圈之后的比电容量维持在965 mA h g-1,在大电流密度l Ag-1,完成800圈的超长循环后比电容量平稳维持620 mA h g-1。三维石墨烯气凝胶的优势在于材料轻质、多孔以及比表面积高、暴露的电化学活性位点多且能够提供更多的离子及电子扩散通道。
【关键词】：水滑石 过渡金属复合物 氧化物固溶体 复合金属硫化物 三维石墨烯气凝胶
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB332
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 绪论13-29
• 1.1 锂离子电池(LIBs)的简介13-16
• 1.1.1 锂离子电池的研究背景13
• 1.1.2 锂离子电池的概述13-16
• 1.2 锂离子电池负极材料的研究发展16-21
• 1.2.1 锂离子电池负极材料的选择要求16
• 1.2.2 锂离子电池负极材料的分类16-21
• 1.3 石墨烯与三维石墨烯气凝胶21-25
• 1.3.1 石墨烯的概述21-23
• 1.3.2 石墨烯气凝胶简介23-24
• 1.3.3 石墨烯及石墨烯气凝胶在锂电中的应用24-25
• 1.4 水滑石在锂离子电池中的应用25-26
• 1.5 选题目的、意义和论文主要研究内容26-29
• 1.5.1 选题目的、意义26-27
• 1.5.2 论文主要研究内容27-29
• 第二章 实验部分29-33
• 2.1 实验试剂29
• 2.2 实验仪器29-30
• 2.3 材料表征测试30-31
• 2.3.1 X-射线粉末衍射30
• 2.3.2 电镜分析30
• 2.3.3 等离子发射光谱仪(ICP-ES)30
• 2.3.4 X射线光电子能谱分析(XPS)30-31
• 2.3.5 拉曼光谱分析31
• 2.4 电化学性能测试31-33
• 2.4.1 电极片的制备和电池装配31
• 2.4.2 电池的电化学性能测试31-33
• 第三章 水滑石前体法制备石墨烯负载固溶体氧化物Mn_(0.25)Co_(0.75)O/G及其锂电性能的研究33-47
• 3.1 引言33-34
• 3.2 实验制备34-35
• 3.2.1 CoMn-LDH/GO前体的制备34-35
• 3.2.2 Mn_(0.25)Co_(0.75)O/G的制备35
• 3.3 结果与讨论35-44
• 3.3.1 Mn_(0.25)Co_(0.75)O/G复合物的制备过程示意图35-36
• 3.3.2 复合材料Mn_(0.25)Co_(0.75)O/G结构和形貌表征36-40
• 3.3.3 复合材料的锂电性能测试40-44
• 3.4 本章小结44-47
• 第四章 三维石墨烯气凝胶负载两相过渡金属硫化物NiCo_2S_4/Ni_(0.96)S/3DGA的制备及其储锂性能的研究47-61
• 4.1 引言47-48
• 4.2 实验制备48-49
• 4.2.1 复合材料NiCo_2S_4/Ni_(0.96)S/3DGA的制备48-49
• 4.2.2 对比材料NiCo_2S_4/Ni_(0.96)S/2DG和NiCo_2S_4/Ni_(0.96)S的制备49
• 4.3 结果与讨论49-59
• 4.3.1 复合材料NiCo_2S_4/Ni_(0.96)S/3DGA的结构组成和形貌表征49-54
• 4.3.2 复合材料NiCo_2S_4/Ni_(0.96)S/3DGA的电化学性能研究54-59
• 4.4 本章小结59-61
• 第五章 结论61-63
• 论文创新点63-65
• 参考文献65-75
• 研究成果及发表论文75-77
• 致谢77-79
• 作者和导师简介79-80
• 附件80-81

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