褶皱状介孔氧化硅负载二氧化钛纳米材料的制备及其光催化性能研究

发布时间：2017-06-10 04:04

  本文关键词：褶皱状介孔氧化硅负载二氧化钛纳米材料的制备及其光催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：纳米二氧化钛具有成本低、活性高、耐化学腐蚀和环境友好性等优点,在环境治污领域,尤其是废气、废水治理方面起重大作用,但在实际应用中常面临着易团聚、分散性差、吸附性能差、且分离回收难等问题。介孔二氧化硅因具有高吸附容量、高化学稳定性、可修饰性和可控孔径形貌等特点而备受关注,将纳米二氧化钛均匀负载在结构稳定的介孔氧化硅载体上,预计能够解决上述问题。本文利用介孔氧化硅表面高度分散的有机官能团的配合作用将纳米Ti O_2分别负载在三种不同褶皱状介孔氧化硅球的内外表面。这三种介孔氧化硅球的比表面积、孔道大小及表面褶皱密度等各不相同,但均存在中心向外发散的孔道,能让各种尺寸的客体通过并进入到内层,可容纳性强,有利于Ti O_2粒子的负载,增强其分散稳定性能,并保证了单位体积纳米Ti O_2粒子的密集分布。其次,介孔氧化硅可以有效控制Ti O_2的晶粒大小、晶型稳定性,并防止颗粒间的凝结;同时,高比表面积、孔隙结构丰富的介孔氧化硅吸附性能好,促使激发态染料分子与Ti O_2间的电荷转移速度大幅度加快;此外,介孔氧化硅内外表面及孔道都富集大量的电子,能有效抑制Ti O_2的光生电子—空穴的复合,使被吸附的有机物易被活性位点所捕获,有利光催化效率的提高,实现更有效地降解染料废水。本文的主要实验路线是分别以三种比表面积及表面褶皱密度各不同的介孔氧化硅为载体,利用其表面高度分散的有机官能团(-OH/-COOH)的配位作用将钛的前驱体锚定,经溶剂热和高温煅烧处理后得到介孔氧化硅负载Ti O_2纳米材料,并对此材料的光催化降解性能进行探讨,具体工作分为以下三个部分:(1)以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)和3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为硅源,乙醚、乙醇为助溶剂,室温下采用溶胶-凝胶法在微乳体系中制备出比表面积为438.32 m2/g的褶皱状介孔氧化硅材料。以褶皱状介孔氧化硅为载体,分别利用直接浸渍法和表面修饰法对其进行纳米Ti O_2的负载。其中,表面修饰法利用介孔氧化硅表面修饰的羧基将钛的前躯体锚定,得到的介孔氧化硅内外表面上负载的Ti O_2颗粒分布更均匀,对罗丹明B溶液的光催化降解效率更高。通过调节钛酸丁酯量为0.5 m L,得到Ti O_2含量为30.66%的样品在煅烧温度为750℃时,紫外光催化效果最佳,0.1 g用量能在30 min内降解完100 m L 20 ppm罗丹明B溶液(P25需要60 min),且其重复利用性较好。(2)以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,乙醚、乙醇为助溶剂,室温下采用溶胶-凝胶法在微乳体系中制备出比表面积为954.41 m2/g的高褶皱密度介孔氧化硅材料。同样将纳米Ti O_2均匀地负载在介孔氧化硅表面上,通过调节钛酸丁酯含量为0.5 m L,得到Ti O_2含量为24.14%的样品在煅烧温度为750℃时,紫外光催化效果最好,0.1 g用量能在40 min内降解完100 m L 20 ppm罗丹明B溶液(P25需要60 min),但重复使用2次以上,光催化降解效率大幅度较低。(3)以溴化十六烷基吡啶(CPB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,正戊醇为助溶剂,在70℃微乳液体系中制备出比表面积为664.58 m2/g的低褶皱密度介孔二氧化硅材料。负载在介孔氧化硅表面上的Ti O_2出现团聚现象,分散性差,极易沉降。通过调节钛酸丁酯量为0.3 m L,得到Ti O_2含量为37.36%的样品在煅烧温度为750℃或950℃时,紫外光催化效果最好,0.1 g用量能在40 min内降解完100 m L 20 ppm罗丹明B溶液(P25需要60 min),但不能重复利用。(4)将三种样品内性能最佳的三个样品于太阳光条件下进行光催化表征,结果表明,各个样品的光催化降解效率均略优于P25。
【关键词】：褶皱结构 介孔氧化硅 纳米二氧化钛 表面修饰 光催化性能
【学位授予单位】：深圳大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第1章 绪论11-23
• 1.1 印染废水处理技术11-13
• 1.1.1 印染废水的特点与排放现状11
• 1.1.2 印染废水常用的处理方法11-13
• 1.2 光催化氧化技术13
• 1.3 TiO_2光催化剂13-18
• 1.3.1 TiO_2光催化反应机理13-15
• 1.3.2 TiO_2光催化活性影响因素15-17
• 1.3.3 TiO_2光催化剂改性方法17-18
• 1.4 TiO_2光催化剂的负载18-20
• 1.4.1 载体的选择18-19
• 1.4.2 TiO_2光催化剂的负载方法19-20
• 1.5 TiO_2光催化剂治理印染废水的研究进展20
• 1.6 本文研究目的及重点工作内容20-23
• 第2章 实验试剂及表征设备简介23-27
• 2.1 实验试剂23-24
• 2.2 实验仪器设备24
• 2.3 表征手段24-25
• 2.3.1 扫描电子显微镜（SEM）24
• 2.3.2 透射电子显微镜（TEM）24-25
• 2.3.3 X射线衍射（XRD）25
• 2.3.4 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）25
• 2.3.5 比表面积分析仪（BET）25
• 2.3.6 紫外分光光度计（UV-vis）25
• 2.4 光催化性能的表征25-27
• 第3章 褶皱状介孔氧化硅负载二氧化钛纳米材料的制备及其光催化性能研究27-46
• 3.1 实验部分28-30
• 3.1.1 褶皱状介孔氧化硅（M-SiO_2）的制备28-29
• 3.1.2 直接浸渍法负载纳米Ti O_229
• 3.1.3 羧基修饰M-SiO_2的制备29-30
• 3.1.4 表面修饰法负载纳米Ti O_230
• 3.2 结果与讨论30-44
• 3.2.1 直接浸渍法负载纳米Ti O_230-33
• 3.2.2 表面修饰法负载纳米Ti O_233-44
• 3.3 本章小结44-46
• 第4章 高褶皱密度介孔氧化硅负载二氧化钛纳米材料的制备及其光催化性能研究46-57
• 4.1 实验部分47-48
• 4.1.1 高褶皱密度介孔氧化硅（S-SiO_2）的制备47
• 4.1.2 羧基修饰S-SiO_2的制备47
• 4.1.3 表面修饰法负载纳米Ti O_247-48
• 4.2 结果与讨论48-56
• 4.2.1 COOH/S-Si O_2负载纳米TiO_2的表征48-53
• 4.2.2 光催化性能的表征53-56
• 4.3 本章小结56-57
• 第5章 低褶皱密度介孔氧化硅负载二氧化钛纳米材料的制备及其光催化性能研究57-69
• 5.1 实验部分57-58
• 5.1.1 低褶皱密度介孔氧化硅（L-SiO_2）的制备57
• 5.1.2 羧基修饰L-SiO_2的制备57-58
• 5.1.3 表面修饰法负载纳米Ti O_258
• 5.2 结果与讨论58-67
• 5.2.1 COOH/L-SiO_2负载纳米Ti O_2的表征58-63
• 5.2.2 光催化性能的表征63-67
• 5.3 本章小结67-69
• 第6章 结论69-71
• 参考文献71-77
• 致谢77-78
• 攻读硕士学位期间的研究成果78

【参考文献】

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本文编号：437345