二氧化钛包覆钯中空磁性纳米催化剂的制备及应用
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【摘要】:中空结构具有大小均匀、形貌规整、密度低、比表面积大、应用空间广泛等特点引起了人们的广泛关注。随着研究的不断深入,各种材料的中空结构相继被合成。二氧化钛空心纳米结构具有高的活性表面积,较低的扩散阻力,良好的可接触性,壳表面丰富的羟基官能团等特点为高活性纳米结构的设计提供了可能。本文将贵金属钯纳米颗粒与中空二氧化钛有机结合起来合成了催化剂Pd/Fe3O4@hTiO2。论文以三乙酰丙酮铁高温热分解合成的磁性二氧化硅球为模板,将钯负载在氨基功能化的磁性硅球表面,通过动力学控制包覆法,合成磁性中空介孔Pd/Fe3O4@hTiO2催化剂。通过透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体发射光谱、振动样品磁强计等一系列表征手段分析催化剂的结构和组成,并且研究了它们在化学反应中的应用。研究表明,催化剂在温和反应条件下对于4-氯酚的加氢脱氯反应表现出较高的活性,当反应温度为25℃,H2O作为溶剂,在NaOH存在下,反应2 h,苯酚的产率达到99.9%。此外,该催化剂可以通过外部磁铁很容易地从反应体系中回收,并且循环使用七次后催化剂活性几乎没有下降。
【关键词】:钯 中空二氧化钛 加氢脱氯 4-氯苯酚
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TB383.1;O643.36
【目录】:
- 中文摘要3-4
- Abstract4-7
- 第一章 文献综述7-32
- 1.1 纳米材料简介7-10
- 1.1.1 纳米材料和纳米结构7
- 1.1.2 纳米材料的特性7-9
- 1.1.3 纳米材料的应用9-10
- 1.2 贵金属纳米颗粒简介10-11
- 1.3 钯催化反应类型11-16
- 1.3.1 偶联反应11-13
- 1.3.2 不饱和化合物的加氢反应13-14
- 1.3.3 硝基芳香化合物的还原14
- 1.3.4 氧化反应14-15
- 1.3.5 重氮化反应15-16
- 1.3.6 其他反应16
- 1.4 二氧化钛中空结构简介16-17
- 1.5 硬模板法合成中空介孔二氧化钛17-21
- 1.5.1 溶胶-凝胶包覆18-20
- 1.5.2 层层自组装方法20
- 1.5.3 吸附-还原方法20-21
- 1.6 无模板法21-22
- 1.7 催化加氢脱氯反应简介22-24
- 1.7.1 脱氯反应的研究背景23
- 1.7.2 对氯苯酚脱氯反应的研究23-24
- 1.8 本论文的选题意义24-26
- 参考文献26-32
- 第二章 二氧化钛包覆钯中空磁性纳米催化剂的制备及在 4-氯苯酚加氢脱氯反应中的应用32-50
- 2.1 引言32-33
- 2.2 实验试剂及实验仪器33-34
- 2.2.1 实验试剂33-34
- 2.2.2 实验仪器34
- 2.3 催化剂的制备34-36
- 2.3.1 SiO_2纳米微球的制备35
- 2.3.2 负载Fe_3O_4的SiO_2纳米微球(Fe_3O_4/SiO_2)的制备[27]35
- 2.3.3 负载Sn~(2+)在Fe_3O_4/SiO_2纳米微球上35
- 2.3.4 Pd/Fe_3O_4/SiO_2磁性纳米粒子的合成[28]35-36
- 2.3.5 Pd/Fe_3O_4/SiO_2@hTiO_2催化剂的合成[29]36
- 2.4 催化剂的表征36-37
- 2.5 催化剂的活性和可回收性37-38
- 2.6 结果和讨论38-47
- 2.6.1 Pd/Fe_3O_4@hTiO_2催化剂的表征38-43
- 2.6.2 催化剂对于 4-氯苯酚的加氢脱氯反应43-47
- 参考文献47-50
- 论文总结50-51
- 在学期间的研究成果51-52
- 致谢52
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